石慧，冯承莲，黄虹，吴丰昌

1.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012

2.南昌大学资源环境与化工学院，南昌330031

铝对水生生物的毒性与硬度的相关关系探讨

石慧1,2，冯承莲1,*，黄虹2，吴丰昌1

1.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012

2.南昌大学资源环境与化工学院，南昌330031

铝是一种金属元素,生物体内铝的含量很少。但铝在工业上的应用非常广泛,导致铝在水体、土壤以及各种水生及陆生动植物体内的含量不断升高,对生物体健康产生了一定风险。为了深入了解铝对我国水生生物的影响和生态风险,开展铝对水生生物毒性效应的研究工作是十分必要的。水体硬度对铝的生物毒性存在一定影响,但目前相关研究较少。本文以我国淡水生态系统为保护对象,收集和筛选了铝对淡水水生生物的毒性数据,同时对硬度与铝的毒性效应之间的关系进行了分析,结果显示铝对水生生物的毒性随水体硬度增加而降低,铝毒性与硬度相关关系的斜率为0.5600。通过硬度校正,采用物种敏感度分布法获得硬度为50mg·L-1时我国铝的短期基准值和长期基准值分别为294μg·L-1和24μg·L-1。研究结果可为铝的生态风险评估和污染控制提供理论基础

铝；水质基准；硬度校正；物种敏感度分布法；影响因素

铝是一种活泼的两性金属元素,也是地壳中含量最高的金属元素。在自然环境中,铝主要以铁矾石、水晶石等难溶的硅酸盐形式存在。天然水体中铝的含量很低,但是采矿、冶炼、化工、制药等行业大量排放含铝废水废渣会造成水体铝污染；使用含铝的净化剂处理的水中铝的含量也会明显增加；酸雨以及酸性废水的排放也可使淡水、空气和土壤中铝的含量升高。铝在生物体内有富集作用,达到一定浓度会影响生物体对钙的吸收和积累,导致生物体内一系列相关功能酶失活[1]。正常成人体内的铝含量在100mg左右[2]。人体摄入的铝主要来自饮食,正常成人每天从饮食中摄入的铝约为45mg,其中仅有不到1%能被人体吸收[3]。自20世纪70年代中期以来,临床上发现铝与早老性痴呆、帕金森氏痴呆综合症和透析性脑病等神经性疾病、骨软化症以及小细胞性贫血等疾病有关[4]。过量的铝还会干扰人体内的代谢作用,长期缓慢地对人体的健康造成危害,影响记忆能力[5]。一定浓度的铝可抑制植物对钙、镁、磷等离子的吸收、影响植物的有丝分裂和根系生长[6]。

水中离子态铝含量高于0.2mg·L-1～0.5mg·L-1,即可使鲑鱼致死；沉淀的氢氧化铝能引起鲑鱼的慢性中毒,且在未污染水体中其解毒过程也比较缓慢[7]。2014年英国水文与生态中心的研究人员评估了金属对水生生物的潜在危害程度,铝位居第二,其对水生有机体的潜在危害风险程度仅次于铜[8]。国外关于铝对水生生物的毒害事件多有报道[9-11]。国内学者对铝的植物毒性已有一定的研究,但对铝的淡水水生生物毒性效应关注较少,导致我国铝的水质标准的制定缺乏相应的科学依据。因此,研究铝对水生生物的毒性效应是十分必要的。本研究通过调查铝对淡水水生生物的毒性效应,结合我国淡水水生生物区系特征,分析了硬度与铝对水生生物毒性效应的相关关系,并得出了我国铝的保护淡水水生生物的水质基准。

1 研究方法(Methodology)

1.1 水质基准的研究方法

目前国际上常用的水生生物基准的研究方法有评价因子法、毒性百分数排序法和物种敏感度分布法。评价因子法是加拿大、欧盟等推导水生生物基准的常用方法,也是世界上最早用于推导水质基准的方法。该方法简单易行,在毒性数据较少时,优势较为明显[12]。毒性百分数排序法是美国环保局推导水质基准的标准方法,它的有效性在某种程度上强烈依赖于敏感生物的毒性值[12]。物种敏感度分布法起源于20世纪80年代,是利用毒理学数据拟合出物种敏感性概率分布曲线,外推后获得基准值。该方法能充分利用所获取的毒性数据,对有限物种的可接受效应水平可以代表整个生态系统[13]。本研究以物种敏感度分布法计算铝的基准值并以短期危害浓度(short term hazardous concentration,STHCX)和长期危害浓度(long term hazardous concentration,LTHCX)来表征,x表示受影响物种的百分比,一般取值为5[14], STHC5、LTHC5即为保护95%的物种所对应的急性和慢性浓度。采用的数据处理工具为Origin8.5。

1.2 数据来源与筛选

通过文献调研及毒理学数据库查找(http://www. epa.gov/ecotox/),经筛选后获得铝对中国代表物种的毒理学数据。数据筛选要求如下:(1)化学性质不稳定的物质污染物只能使用流水实验得出的数据,化学性质稳定的物质最好使用流水实验得出的数据。(2)实验中必须有与实验组的实验条件完全一致的对照组,若对照组中物种异常死亡或表现出胁迫、疾病症状,则该实验得出的结果不能使用。(3)在实验开始和结束时必须测定目标污染物的浓度,并保持目标污染物的浓度不变。(4)严格控制实验过程中的各项理化参数:实验温度需维持在受试物种的最适生长范围内,溶解氧浓度应是其饱和浓度的60%～105%,颗粒物浓度≤20mg·L-1,总有机碳≤5mg·L-1。(5)不能使用以去离子水或蒸馏水作为实验用水的实验所得出的数据。(6)使用同一物种所做的急性/慢性毒性数实验,如果得出的急性/慢性值相差10倍以上,需要将边界外的值剔除。(7)不能使用以单细胞生物作为受试物种的实验数据来推导基准。(8)急性毒性实验的效应终点应为LC50或EC50,慢性毒性实验的终点应为最大无观察效应浓度(no observed effect concentration,NOEC)或最低观察效应浓度(lowest observed effect concentration,LOEC),如果针对同一受体且曝露终点相同的数据则选用这些数据的几何均值。

续表1

续表1

表2 铝对淡水动植物的慢性毒性Table 2 Chronic toxicity of Al to freshwater animals and plants

图1 水体硬度对铝急性毒性的影响Fig.1 Effects of water hardness on acute toxicity of Al

根据推导水质基准的物种筛选原则,剔除国外特有的物种,保留我国淡水生物区系的代表物种或是已在国内广泛分布的引进物种。筛选毒性数据,同时用硬度对其进行校正和归一化。本研究在筛选用于拟合硬度斜率曲线的数据时参照美国环境保护局推荐镉基准技术文件[15]中选择硬度数据的2个原则:①实验用水的高硬度值高出低硬度值至少100mg·L-1；②高硬度值至少等于低硬度值的3倍。

2 结果(Results)

经过筛选,共获得铝对水生动物急性毒性数据共6门25科30属32物种(表1),水生动植物慢性毒性数据共计4门8科11属11种(表2)。其中鱼类为主,浮游植物、底栖动物和两栖动物为辅,基本涵盖了中国水生生态系统的主要物种。

2.1 水体硬度对铝毒性的影响

经过筛选,符合用于拟合铝毒性与硬度相关关系的物种有虹鳟、模糊网纹蚤、大型溞和麦克利蚤。对4个物种的毒性数据分别进行硬度和毒性值的回归分析,结果如图1所示。由图可见,铝对虹鳟、模糊网纹蚤、大型溞和麦克利蚤的急性毒性都随着水体硬度的增加而降低。

图2 水体硬度对铝毒性影响的回归分析Fig.2 Regression analysis on the effect of water hardness to aluminum toxicity

图3 模型拟合的铝的急性物种敏感度分布曲线Fig.3 Simulation of acute species sensitivity distribution curves for freshwater life exposed to Al

图4 模型拟合的铝的慢性物种敏感度分布曲线Fig.4 Simulation of chronic species sensitivity distribution curves for freshwater life exposed to Al

对虹鳟、模糊网纹蚤、大型溞和麦克利蚤4个物种共计12组数据进行回归分析,结果如图2所示,回归方程为:lnLC50=0.55995,lnH+6.7312(R2=0.5308),硬度斜率为0.55995,保留4个有效数字后取值为0.5600。本研究中收集到的数据硬度范围为1mg·L-1～300mg·L-1,均值约为50mg·L-1,利用得出的急性硬度斜率将急性毒性值调整至水体硬度为50mg·L-1,计算种平均急性值(species mean acute value,SMAV)。

2.2 铝的淡水水生生物基准

对铝的急性和慢性毒性数据进行曲线拟合。急性毒性数据的拟合结果中模型Logistic1中靠近累积概率5%的数据点与拟合曲线的重合度较高,模型的决定系数也最高(R2=0.9846),且模型仅有3个参数稳健度最好；慢性毒性数据的拟合结果中Exp-Grow1模型(R2=0.9298)拟合度并非最高但其他模型无法推导出HC5值,因此急性和慢性数据的最佳拟合模型分别为Logistic1和ExpGrow1。

其中,y为毒性数据的累积概率,x为种平均急性值的对数值,a、k、x0、t、c0为公式自带参数,无实际意义。由模型计算出的STHC5为588.37μg·L-1,LTHC5为48.47μg·L-1。

式中AF为评价因子,一般取值1～5,与推导HC5的不确定性有关[45]。该评价因子的选择需要考虑数据质量、毒性终点的选择、数据所包含物种的多样性和代表性、污染物的作用机制、统计过程的不确定性等。目前还没有有效方法来定量这些不确定性,美国环保局在制定保护水生生物水质基准指南中,推荐AF取值为2[44],Patrick等[45]在研究锌的基准时,AF取值为2。本研究中铝与锌的性质相近,故本文中的AF参照已有研究取值为2。

图5 不同硬度下铝的急性、慢性物种敏感度分布曲线Fig.5 Acute and chronic species sensitivity distribution curves of Al at different hardness levels

对硬度校正前后的铝的急慢性毒性数据进行线性拟合后发现硬度校正后的STHC5和LTHC5比硬度校正前大(表3),且硬度越大相应的 STHC5和LTHC5值也越大。

3 讨论(Discussion)

3.1 影响铝生物毒性的主要因素

较高的水硬度对铝的毒性有缓解作用[47-48]。硬度较小水体中铝对泥鳅的毒性明显大于硬度较大水体[49]。弱碱性条件下铝在硬度(以CaCO3表征)115.8mg·L-1的水中对虹鳟鱼的毒性比硬度83.6mg·L-1的水中毒性大[23]。在酸性水体中铝会抑制鱼对钙的吸收和积累[50],增大水体的硬度可以降低这种抑制作用对鱼的影响。其作用机理可能为:Ca2+是与鱼类上皮细胞紧密连接的鳃膜稳定剂,对调整离子渗透压平衡有重要作用,钙和其他二价三价金属离子之间对鱼鳃结合位点的竞争会影响鱼对金属离子的吸收以及金属离子对鱼的毒性[10],钙可以减少由溶解态铝引起的离子损失,从而降低铝对鱼的生物毒性[23]。在慢性毒性实验中,增大硬度可以降低铝的致死率但是不能保护鱼的生长不受铝的影响,原因可能是含铝的聚合物影响了鱼鳃的呼吸功能[10]。本研究中的数据分析图显示硬度可以降低铝对网纹水蚤、大型溞等生物的毒性作用,美国在制定铝的推荐水质基准文件[24]时也指出,在pH和硬度较高时铝的毒性显著降低,因此量化硬度与铝毒性浓度之间的关系并对毒性数据进行硬度校正可以更准确计算铝的水生生物基准。

除了硬度对铝的毒性有显著影响之外,其他一些因素如:pH、有机碳含量等也会对铝的毒性产生一定的影响。铝的毒理学效应与其化学形态密切相关[51],铝的主要毒性形态是 Al3+和羟基络合态的Al(OH)2+、Al(OH)+2、Al(OH)-4,且无机铝的毒性比有机铝大,Al3+比羟基络合态铝毒性大[10]。铝的化学形态以及各形态的浓度随水体pH以及有机碳含量的变化而改变,因而水质参数pH、有机碳含量对铝的生物毒性会产生一定影响。然而前人关于弱碱性环境中pH对铝的生物毒性影响的研究中出现了完全相反的结论[52-53],Melanie等[36]的研究显示在 pH 5.0、DOC 2mg·L-1～10mg·L-1的范围内,铝对绿水螅、小球藻和麦克利蚤的毒性随DOC增大而减小,而本研究中收集到的数据有限,不足以准确分析出pH和DOC与铝毒性浓度之间的相关性。因此,在本研究中计算铝的水生生物水质基准时未考虑pH和DOC的影响,在今后铝的基准研究中需要进一步修正。

3.2 本文建议的基准值与美国推荐铝的水质基准值比较

2009年美国环境保护局推荐水质基准[24]将铝作为非优控污染物,给出铝的淡水水生生物基准最大浓度(CMC)为750μg·L-1基准连续浓度(CCC)为87μg·L-1。本研究中得到的中国铝的短期基准值为294μg·L-1比美国2009年发布的铝的CMC值750μg·L-1小,但同在一个数量级内,本研究得出的铝的长期基准值为24μg·L-1比美国的CCC值87μg·L-1小,也在同一数量级内。分析本研究的得到出的铝的基准值比美国推荐水质基准值小原因可能如下:

美国采用的是毒性百分比排序法计算水质基准,而本研究采用的是物种敏感度分布法通过模型拟合毒性数据的分布规律,选择最佳拟拟合模型外推得到铝的基准值更能体现毒性数据总体分布特征。将本研究中的急性毒性数据硬度校正至50mg·L-1后运用用毒性百分比排序法计算出的短期基准值相对物种敏感度分布法求出的基准值明显偏小,在一定程度上存在“过保护”的问题。

表3 铝的急、慢性毒性硬度校正前后比较Table 3 Comparison of acute and chronic toxicity of Al before and after the hardness correction

表4 铝的淡水水生生物基准对比Table 4 Comparison of freshwater aquatic organism criteria of Al

美国的铝水质基准所采用的数据为1974年～1984年之间的,而本研究中收集到的毒理学实验数据截止至2014年8月,两国淡水水生生物区系和敏感度物种的不同以及新的敏感型物种如轮虫、线虫等实验数据的出现都导致铝的淡水水质基准出现差异。另外美国计算铝的水质基准时未对硬度对铝毒性的关系量化,本研究则将铝的急性毒性数据校正至硬度为50mg·L-1。

美国仅收集到3个物种的铝的淡水水生动物慢性数据,不足以直接推导长期基准值,用于推导长期基准值的最终慢性值是根据急慢性比在最终急性值的基础上计算出的。而本研究获得的铝的慢性数据符合物种敏感度拟合的数据要求,长期基准值是模型拟合得出的。

结论如下:1)用虹鳟、模糊网纹蚤、麦克利蚤和大型溞等生物进行硬度校正,得出铝的毒性随着硬度升高而降低,对我国淡水水生生物铝毒性与硬度相关关系的斜率为0.5600。

2)通过硬度校正,得出硬度为50mg·L-1时,我国保护淡水水生生物铝的短期基准浓度和长期基准浓度分别为294μg·L-1和24μg·L-1。

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The Correlation Discussion between Aluminum Toxicity to Aquatic Organisms and Water Hardness

Shi Hui1,2,Feng Chenglian1,*,Huang Hong2,Wu Fengchang1
1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment,Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing 100012,China
2.Resources Environment and Chemical College,Nanchang University,Nanchang 330031,China

14 May 2015 accepted 30 July 2015

Known as metal elements,aluminium(Al)is very little in organisms.But the wide use of Al in industry has led to high vivo residual Al in water,soil and all kinds of aquatic and terrestrial plants and animals,which has a certain risk on the health of organism.In order to have a thorough understanding of the effect characteristics of Al to the aquatic toxicity and the ecological risk in China,it is necessary to conduct a research about the effects of Al toxicity to aquatic organisms.Water hardness has influence on toxicity of Al,but relavent research is relatively few at present.This article takes the freshwater ecosystems as protection target,collect and screen the toxicological data of Al to aquatic organisms,analyze the relationship between hardness and the toxic effect of Al.The results showed that the Al toxicity to aquatic organisms decreased with the increase of water hardness,the slope of rela-tionship between toxicity of Al and hardness is 0.5600.Through hardness correction,the species sensitivity distribution method was adopted to deduce the short term criteria and long term criteria for Al which are 294μg·L-1and 24μg·L-1at the hardness of 50mg·L-1respectively.The results could be used to provide the theoretical foundation of ecological risk assessment and pollution control of Al.

aluminium;water quality criteria;hardness correction;species sensitivity distribution method;affecting factors

2015-5-14 录用日期:2015-7-30

1673-5897(2016)1-141-12

X171.5

A

10.7524/AJE.1673-5897.20150514002

石慧,冯承莲,黄虹,等.铝对水生生物的毒性与硬度的相关关系探讨[J].生态毒理学报,2016,11(1):141-152

Shi H,Feng C L,Huang H,et al.The correlation discussion between aluminum toxicity to aquatic organisms and water hardness[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(1):141-152(in Chinese)

环保公益项目(201409037)；国家自然科学基金(NSFC41265009)

石慧(1989-),女,研究生,研究方向为毒理学,E-mail:shihuimeng@yeah.net

),E-mail:fengchenglian@163.com

简介:冯承莲(1981-)，女，博士，副研究员，主要研究方向为水生态毒理与水环境基准。