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Np(Ⅴ)吸附于纤铁矿/水界面的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析

2016-09-09杨春莉张生栋

核化学与放射化学 2016年4期
关键词:界面

杨春莉,张生栋

中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京 102413



Np(Ⅴ)吸附于纤铁矿/水界面的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析

杨春莉,张生栋*

中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京102413

本工作采用原位扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)能谱首次揭示了Np(Ⅴ)吸附于合成纤铁矿(γ-FeOOH)表面的化学形态。Np LⅢ边EXAFS分析结果显示Np(Ⅴ)以五价镎酰离子吸附于γ-FeOOH,未发现多核络合物与表面沉淀。傅里叶转化结果在约3 Å(1 Å=0.1 nm )附近的能峰可归于Np-Fe配位层,证明了Np(Ⅴ)-γ-FeOOH形成了内层吸附的单一形态表面络合物。所得分析结果与Np(Ⅴ)在相似构成的含铁矿物上的吸附形态结果进行了比较,进一步确认了Np-Fe、Np-O等关键配位层的存在。然而,还需要更多设计良好的EXAFS实验来确认是否存在Np-C配位层,以确认纤铁矿界面是否存在Np碳酸根表面络合物。

Np(Ⅴ);EXAFS;纤铁矿;吸附;Athena软件;Artemis软件

核废物处置库的天然屏障由多种矿物组成,主要有蒙脱石、方解石、石英与含铁矿物等。锕系元素的溶解度限制是其在环境迁移的第一道屏障。一旦锕系元素溶解进入水中,其在岩石和矿物界面的吸附就成为迁移的第二道屏障[1]。由于锕系元素在多数环境体系中的浓度都远低于其溶解度限,水岩界面过程就统治了锕系元素在环境中的迁移。锕系元素在矿物上的吸附受控于很多因素,包括锕系元素形态、浓度、水的化学成分、周围岩石矿物的构成,另外,不同的固液界面吸附机理,如物理吸附、离子交换、化学吸附、表面沉淀都可将锕系元素固定于矿物表面并阻止其迁移,同时,氧化还原又会使吸附过程与机理复杂化。……

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