宋晓林，宋晓伟，窦银萍，田 勇，谢 卓，高 勋，林景全

长春理工大学理学院, 吉林 长春 130022

Gd靶激光等离子体光源离带辐射及其等离子体演化的研究

宋晓林，宋晓伟*，窦银萍，田 勇，谢 卓，高 勋*，林景全

长春理工大学理学院, 吉林 长春 130022

利用脉冲宽度为10 ns，输出波长为1 064 nm的Nd∶YAG激光器作用金属Gd以及纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃等两种形式靶所产生等离子体光源的离带辐射进行了研究，发现等离子体所发出的连续辐射是离带辐射的主要成分，光谱分布与温度为5 eV的普朗克曲线相匹配。此外，相对于金属Gd靶而言，采用纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶可大幅度降低等离子体光源的离带辐射。利用光谱法，对激光作用纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶所形成光源的等离子体羽的电子温度和电子密度进行了时空分辨研究。实验结果表明，在打靶结束125 ns时，距靶面6 mm位置处等离子体的电子温度约为4 eV，电子密度约为1.2×1018cm-3。同时发现在激光打靶结束后等离子体羽的电子温度和电子密度随延时的变化而呈指数下降，在120～250 ns时间范围内，两者下降较快，之后其幅度下降缓慢。另一方面，当打靶脉冲结束约200 ns时，在距离靶面1～10 mm的空间内等离子体的电子温度及密度均经历先上升后下降的变化过程。在距靶材表面6 mm位置处，电子温度和电子密度均达到最大值，电子温度约为2.6 eV，电子密度为8.5×1017cm-3。

极紫外光刻；离带辐射；电子温度和密度；时空分辨光谱

引 言

极紫外光刻技术在微纳结构特征尺寸小于22 nm的芯片制造中有着广泛的应用前景。随着13.5 nm锡靶等极紫外光刻光源技术的不断成熟，越来越多的研究人员开始转向研究工作波长小于10 nm的极紫外光刻[1]。极紫外光刻的工作波长的选定取决于系统中关键元件—极紫外多层膜的反射波长。根据目前的极紫外多层膜制作技术水平，La/B4C多层膜在6.7 nm反射率可达46.2%。因而，亚10 nm的极紫外光刻光源的研究集中在6.7 nm工作波长处。已有的研究结果表明；稀土元素钆(Gd)可以在6.7 nm附近产生较强的光谱跃迁阵列[2]，这种Gd靶激光等离子体光源在亚10 nm的极紫外光刻应用中具有着广泛的前景。

将Gd靶激光等离子体光源用于极紫外光刻中还存在诸多待解决的问题，其中之一便是降低光源的离带辐射。目前，在6.7 nm处所制备出的多层膜反射镜，在光谱带宽仅为0.13 nm光谱范围内有高的反射率(6.7 nm处2%带宽)，极紫外光刻领域将这一反射带宽内的辐射称之为带内辐射，6.7 nm工作带宽以外的辐射称之为离带辐射[3]。极紫外光源系统的多层镜除了对带内的极紫外辐射有着高反射率外，对带外长波方向的其他大多数波段也具有较高的反射率。另一方面，稠密的激光Gd等离子体不仅会辐射多层膜反射峰6.7 nm附近的带内极紫外光，同样也会辐射其他波段的光，离带光辐射的范围可以从几十纳米到千余纳米。离带光辐射会对极紫外光刻系统有着极为负面的影响。首先处于紫外波段的离带辐射在到达硅片时会使其上面的光刻胶曝光，从而使光刻图案变得模糊；其次，部分离带辐射(特别是短波成分)还会被极紫外多层膜吸收，导致多层膜结构的热形变[3-5]，降低多层膜的反射率，进而严重影响极紫外光刻系统的工作性能。目前，已经有多个研究小组对如何降低Sn靶激光等离子体极紫外光源系统的离带热辐射进行研究。都柏林大学的Morris等[4]对不同角度的离带热辐射进行了研究，发现越远离激光入射的角度离带热辐射越小。Hirokazu等[5]研究发现靶材越薄产生的离带热辐射越小，并且相对于平面靶材，球形靶才更有利于减小离带热辐射。该研究小组还提出了最小质量靶的概念，能够有效的减小离带热辐射[6]。然而，据我们所知，Gd靶激光等离子体光源的离带热尚无研究报道。因此，有必要对Gd激光等离子体的离带辐射进行研究，为进一步采用相应的措施减小极紫外光源的离带辐射奠定基础。

另一方面，光源靶在激光作用结束之后形成等离子体状态，如电子温度和密度等参量的大小，对光源的带内辐射以及离带辐射的产生都有着重要的影响。等离子体的电子密度、电子温度等参量的大小反映着Gd等离子体羽的基本状态，它的时空变化不仅会影响光源的带内极紫外辐射以及离带辐射的产生，而且会对光源溅射出的离子、原子以及微小液滴等这些对多层膜光收集镜有危害碎屑粒子的动能大小起着一定的作用。Namba和Harilal[6-7]等都对Sn等离子体羽的电子温度和电子密度进行过诊断，得到电子温度数值为几个电子伏特，电子密度约为1017～1018cm-3。一直以来，人们对激光Gd靶等离子光源的研究主要集中在其极紫外辐射等方面[8-9]，但是目前尚未见有对6.7 nm波长Gd靶光源等离子体时空演化进行研究的报道。

鉴于激光等离子体光源中的离带辐射及激光脉冲结束后的等离子体参数对光源的工作性能有着重要的影响，本文开展Gd靶等离子体光源的相关特性研究。首先对Gd金属靶以及纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶的离带辐射进行了研究。之后，运用光谱诊断法对低密度Gd的掺杂靶材激光等离子的电子温度和电子密度的时空分辨研究。获得电子温度和电子密度等参数的时空演化实验结果。这些研究结果对理解激光Gd等离子体的基本物理特性非常重要。

1 实验部分

Gd靶激光等离子体离带辐射及光谱法研究其等离子体参数特性的实验装置如图1所示。实验中使用的激光器为美国Cotinuum公司生产的Nd3+∶YAG激光器，型号为Power 8000，输出波长为1 064 nm，脉宽为10 ns，重复频率10 Hz，最大脉冲能量1 J。激光经聚焦透镜(焦距400 mm)垂直聚焦到靶材上，焦点光斑直径约为300 μm。靶材固定在真空腔内的三维电动平移台上，通过移动电动平移台来避免激光烧蚀对光谱的影响。实验中分别采用金属平面Gd靶以及纳米粒子掺杂的方块形低密度Gd玻璃靶(掺杂的摩尔浓度为1%)。

图1 等离子体光源离带辐射及其等离子 体时空特性研究的实验装置图

Fig.1 Experimental setup for study of out-of-band(OOB) emission and spatiotemporal evolution of Gd target laser plasma EUV source

等离子体的发射光谱经石英透镜(焦距75 mm)5∶1成像收集，光谱信号由光纤探头传输到Princeton Instruments光栅光谱仪(SpectraPro 2500i)中经光栅分光后，由ICCD成像。通过DG645延时触发器来触发激光器Q开关，之后纳秒激光器Q开关信号同步触发ICCD控制器来控制ICCD探测器的gate门打开时间和取样时间。通过设置光谱仪采图的时间来实现时间分辨。光纤探头固定在手动平移台上，通过平行于收集透镜移动光纤探头来实现探测距离靶面不同位置等离子体发射光谱，进行等离子体发射光谱的空间分辨。实验所用的真空度为1×10-2Pa左右，目的是为了保持与极紫外光源的工作状态一致。这是由于在极紫外光源在工作时，光源始终要处于真空中，避免气体对带内极紫外光的吸收。

2 结果与讨论

首先我们对金属Gd靶激光等离子体光源的离带辐射进行了实验研究。利用PI光谱仪测量了金属Gd靶激光等离子体极紫外光源在400～760 nm波段的离带辐射情况，如图2所示。实验中所采用的激光功率密度为1×1011W·cm-2。从图2中我们可以看出，离带辐射的光谱基本上是连续的光谱，这是由于连续辐射超过了原子和离子所发出的线性谱线，构成了离带辐射的主要成分[6, 10]。由于等离子体所发出的宽波段连续辐射通常认为是靶或飞溅出高温靶材粒子等材料的黑体辐射[11]。因此，我们用普朗克曲线对等离子体的辐射进行拟合。由图2可知，离带热辐射的光谱形状与黑体辐射曲线基本相一致，这样，等离子体的平均温度可由测得可见波段辐射的光谱形状获得。将离带热辐射曲线和普朗克曲线进行归一化处理，分别用1，2和5 eV的普朗克曲线拟合离带辐射的曲线，发现温度为5 eV时的普朗克曲线与离带热辐射的拟合较为一致，因此，Gd靶激光等离子体光源离带热辐射的强度分布可以用温度为5 eV的黑体辐射来表征。

图2 Gd靶激光等离子体离带辐射(400～760 nm), 图中用T=1, 2和5 eV的普朗克曲线进行光谱拟合

Fig.2 OOB radiation (400～760 nm) of Gd plasma and Plankian curves fit forT=1, 2 and 5 eV

采用相同的实验条件，我们对纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶的离带辐射进行了测量。图3给出了金属Gd靶与纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶的离带辐射比较情况，光谱测量范围为400～900 nm。从图3中我们可以看出与金属Gd靶材相比，纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶在可见及近红外波段的离带辐射强度有较大幅度的减小。主要原因如下：等离子体的连续辐射及其上叠加的线状辐射强度与靶材的核电荷数Z密切相关，实验中所观察到的连续辐射主要有复合辐射和韧致辐射构成。已有的研究结果表明，由等离子体复合辐射和韧致辐射所获得的光谱强度随Z变大而增加[12]。因此，对于金属Gd靶而言，其核电荷数为Z=64；而纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶中，含有大量的低Z硅(Z=14)以及氧(Z=8)等元素。因此，纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶等离子体所得到的离带辐射较金属靶的情况要减小许多。

图3 金属Gd靶和纳米粒子掺杂的低密度 Gd玻璃靶的离带热辐射光谱

纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶不仅有着较低的离带辐射，同时这种新的低密度靶与高密度固体靶相比较，其形成的等离子体对带内极紫外光的不透光度大幅度降低，非常有利于极紫外光穿过等离子体而被充分利用[13]。因此，纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃为较为理想极紫外光源靶的形式。为此，我们利用光谱法对纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶激光等离子体的电子温度、电子密度时空分布进行了研究。

利用玻尔兹曼双线法以及光谱Stark展宽对等离子体的电子温度、电子密度进行计算[7, 14]，图4为在激光功率密度为8.5×1010W·cm-2条件下纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶激光等离子体的光谱辐射图。由图4可知，掺杂靶中钆元素在我们的光谱测量范围内没有可以利用的分立谱线，而Si元素出现多条分立的谱线，因此，利用Si的原子/离子谱线对纳米粒子掺杂Gd玻璃靶进行等离子体参数的诊断。

由图4可以看出，纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶等离子体的光谱随时间演化具有这样的特点：在等离子体产生初期由于存在较强复合辐射及韧致辐射，光谱呈连续谱。随着延时的不断增加，连续谱线逐渐消失，多条线谱出现。

选用Si(Ⅰ)250.7 nm(3s23p2—3s23p4s)，Si(Ⅰ)263.2 nm(3s23p2—3s23p3d)两条谱线，通过波尔兹曼双线法计算出了掺杂靶等离子体的电子温度随时间的变化，如图5(a)所示。通过拟合Si(Ⅰ)250.7 nm谱线的半高宽并且利用文献[15]中的碰撞参数可以计算出电子密度随时间变化趋势。如图5(b)所示。

图4 纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶 激光等离子体光谱随时间的演化

图5 掺杂浓度为1%(摩尔浓度)的低密度Gd玻璃靶 等离子体电子温度(a)电子密度(b)随时间变化 激光能量600 mJ，探测位置距靶材面6 mm

Fig.5 Temporal evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, distance from target surface is 6 mm

从图5可以看出，当激光脉冲作用到靶上120 ns时，电子温度可以达到4 eV。之后，电子温度和电子密度随时间的变化是呈指数下降的，即电子温度在前250 ns下降的速度较快。当延时超过250 ns之后，电子温度下降的速度开始变得缓慢，大约保持在1.5～2 eV之间。等离子体电子温度呈现这种变化趋势的原因如下：激光脉冲作用靶后等离子体羽在真空中的膨胀为绝热过程。在绝热膨胀过程中，等离子体羽内的热能转换为粒子动能，使等离子体羽快速膨胀并造成内部温度急剧下降。等离子体的电子密度随时间的变化也表现出与电子温度相同的趋势。当延时在为120 ns时，电子密度1.2×1018cm-3，在直至激光作用后的200 ns内，电子密度的下降速度较快，减小到8.5×1017cm-3。之后，电子密度下降的趋势变得缓慢，保持在8×1017cm-3附近。

实验还对纳米粒子掺杂低密度Gd玻璃靶的等离子体参数进行了空间分辨研究。实验中将延时固定在200 ns，通过平行于收集透镜移动光纤探头来探测不同空间位置等离子体羽的光谱来测量电子温度和电子密度随空间位置的变化情况。实验中激光能量为600 mJ，探测的位置范围是从距靶面约1～11 mm。图6(a)和(b)分别为所测得的电子温度和电子密度随空间位置变化关系曲线。

图6 掺杂浓度为1%(摩尔浓度)低密度Gd玻璃靶等离子体 的电子温度(a)和电子密度(b)随空间位置的变化 激光能量600 mJ，延时200 ns

Fig.6 Spatial evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, delay time is 200 ns

从图6中可以看出，随着探测点与靶材表面距离的增加，电子温度先增加，在距靶材表面6 mm时达到最大，电子温度约为2.6 eV。之后，随着探测点距离的增加，电子温度开始下降，在11 mm的附近，其值下降到1.3 eV，其温度变化曲线的轮廓基本符合洛伦兹分布。电子密度随空间位置的变化规律与电子温度的情况相同。在延时为200 ns的条件下，电子密度在距靶材表面6 mm的位置时电子密度达到最大，其值为8.5×1017cm-3。

值得说明的是，由于电子温度和电子密度的计算是在假设局部热力学平衡条件下计算的，根据McWhirter准则[8]

(1)

ne为电子密度，单位是cm-3；Te为电子温度，单位是eV；ΔE为上下能级间的能级差，单位是eV。 实验中所得到的最大电子温度为约4eV，计算电子密度所选谱线Si(Ⅰ)250.7nm的上下能级差为4.94eV，通过McWhirter准则计算得到最小的电子密度为3.4×1016cm-3。实验中所得到的电子密度都远大于满足McWhirter准则所需的等离子体最小电子密度值，因此我们假设的等离子体局部热力学平衡是合理的。

3 结 论

对激光Gd靶等离子体极紫外光刻光源的离带热辐射情况进行了研究，发现等离子体的连续辐射构成了离带热辐射的主要成分。其后，又对金属Gd和纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃等两种靶形式展开了离带辐射的对比研究，发现纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶能够有效减少等离子体光源的离带辐射。实验中，运用时空分辨光谱法对纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶等离子体参数进行了诊断，通过利用靶中Si元素的线谱进行激光等离子体羽的电子密度及电子温度进行了计算，得到了电子温度和电子密度的时空演化规律。纳米粒子掺杂的低密度Gd玻璃靶的离带辐射及其等离子体参数诊断所取得的研究结果对于研制性能优良的6.7nm极紫外光刻光源具有重要的意义。

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(Received Jul. 9, 2015; accepted Nov. 29, 2015)

*Corresponding authors

Out-of-Band Radiation and Spatio-Temporal Characterization of Gd Target Laser Plasma Sources

SONG Xiao-lin, SONG Xiao-wei*, DOU Yin-ping, TIAN Yong, XIE Zhuo, GAO Xun*, LIN Jing-quan

School of Science, Changchun University of Science and Technology, Changchun, 130022, China

In this paper, an Nd∶YAG laser with 10ns pulse width and output wavelength of 1 064 nm was employed to ablate Gd metal target and Gd-doped glass target for plasma generation. The out-of-band (OOB) radiation of extreme ultraviolet sources with the two target configurations was comparatively studied. It has been found that the continuous radiation emitted by the plasma is the main component of the out-of-band radiation. The spectral distribution of the continuum emission matches that of blackbody radiation with a temperature of about 5 eV. And it is also found that the intensity of OOB radiation can be considerably decreased by using Gd-doped glass target. Optical Emission Spectroscopy (OES) has been used to analyze the temporal and spatial behaviors of electron temperature (Te) and density (Ne) of the Gd-doped glass target plasma, and experimental results show that temporal evolution of electron temperature and density of the plasma are found to be decayed exponentially with the increasing of delay time. At 125 ns after laser irradiation, electron temperature and density were 4 eV and 1.2×1018cm-3respectively, and then decreased to 1.5 eV and 8×1017cm-3with delaying time of 250 ns. On the other hand, spatial evolution of electron temperature and density show that both of them first increase and then decrease in the region of 1～10 mm from the target surface. The electron temperature and electron density achieves the maximum of 2.6 eV and 8.5×1017cm-3, respectively, when the probe location away from the target surface 6 mm.

EUVL; OOB radiation; Electron temperature and density; Time-space resolved spectra

2015-07-09，

2015-11-29

国家自然科学基金项目(61178022)和长春市科技局项目(14KP007)资助

宋晓林，1990年生, 长春理工大学理学院硕士研究生 e-mail: 1552652006@qq.com *通讯联系人 e-mail: songxiaowei@cust.edu.cn; lasercust@163.com

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)10-3114-05