唐贵才，刘明，袁廷香

1.重庆城市管理职业学院工程管理系，重庆 401331；2.遵义师范学院化学化工学院，贵州 遵义 563002



贵州城市生活垃圾焚烧过程中重金属分布和迁移特征

唐贵才1*，刘明1，袁廷香2

1.重庆城市管理职业学院工程管理系，重庆 401331；2.遵义师范学院化学化工学院，贵州 遵义 563002

摘要：为了探明城市生活垃圾焚烧过程中重金属分布和迁移特征，采集贵州遵义市3个城市生活垃圾焚烧场的进场垃圾、渗滤液、飞灰、底渣和烟气样品，采用ICP-AES分析了城市生活垃圾各组分中Cu、Pb、Zn、Ni、Cd、Cr和Hg重金属含量，研究其重金属的分布和迁移特征，为实现生活垃圾焚烧无害化处理提供基础数据。研究结果表明，（1）生活垃圾渗滤液中Zn、Ni、Cu和Pb含量较高，各重金属含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场三，各组分重金属含量基本表现为Zn＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Cd＞Hg。（2）底渣中Cu、Zn、Cr含量较高，Cd和Hg含量较低，飞灰中Cu、Zn、Pb、Cr含量较高，Hg含量较低。（3）底渣和飞灰重金属浸出含量均未超标，其中Pb和Cu属于潜在污染，烟气排放含量低于0.2 mg·kg-1，Cr、Cu、Ni和Zn重金属在烟气中均无检出。（4）重金属向渗滤液的迁移相对较弱（低于1%），底渣、飞灰和烟气等与焚烧相关的产物是重金属的主要迁移途径，Cu、Ni、Cr、Zn主要迁移至底渣中，Pb和Cd主要迁移至底渣和飞灰中，Hg主要迁移至飞灰和烟气中（27.1%～34.6%随烟气排出），综上可知，生活垃圾中Hg的治理和脱毒仍需要进一步提高。

关键词：生活焚烧；重金属；分布和迁移；贵州

引用格式：唐贵才，刘明，袁廷香.贵州城市生活垃圾焚烧过程中重金属分布和迁移特征［J］.生态环境学报，2016，25（4）:686-691.

TANG Guicai，LIU Ming，YUAN Tingxiang.Research on the Distribution and Migration Rule of Heavy Metals in Waste Incineration in Guizhou City ［J］.Ecology and Environmental Sciences，2016，25（4）:686-691.

随着我国城市化进程的加快，城市生活垃圾废物日益增多，由此而带来的环境污染等问题引起社会各界广泛关注（Bystrzejewska et al.，2009；Botkin et al.，2012；Gandy，2014）。城市生活垃圾焚烧将废弃物氧化成二氧化碳、水蒸气以及稳定的惰性物质，是目前处理城市生活垃圾较好的方式，具有实现垃圾减量化及热能回收的优点（Tian et al.，2012；Ragazzi，2013）。但城市生活垃圾焚烧场在对垃圾进行减量化处理的同时，也产生了渗滤液、灰渣和烟气等二次污染物，由于生活垃圾含有各种人造或自然物质，这些物质中含有一定量的重金属，其中大部分污染物在储藏、处理和利用过程中会受到雨淋和其他自然过程的作用，使得其中的重金属和有机污染物从残余物中浸滤出来，通过渗滤液、灰渣、烟气等不同渠道排放，进而对生态环境和人类的健康造成一定的威胁（Tian et al.，2012；Assamoi，2012）。大量研究表明，几乎所有垃圾组分中都含有一定量的重金属成分，在垃圾焚烧过程中，这些金属元素会发生气化-成核/凝结-凝聚等复杂反应，最终以气相形式或随烟气、灰渣排放，从而对环境造成危害（Tian et al.，2012；Ragazzi，2013；Quina et al.，2014；万晓等，2005；李建新等，2014）。重金属在垃圾焚烧过程中的分布和迁移，反应了垃圾成分及垃圾焚烧炉的操作情况，通过分析其规律能反映出垃圾焚烧场在运营中存在的问题，为城市垃圾焚烧场重金属污染及其控制提供基础数据（万晓等，2005；李建新等，2004；金晶等，2007）。由于我国区域经济发展不平衡，一些落后城市垃圾分类和垃圾焚烧处理技术还不足，使得不同地区垃圾中重金属分布不同；同时，由于我国源头垃圾收集做不到有效分类，使得重金属的来源复杂，浓度呈现多样性，了解垃圾焚烧过程中重金属来源及其分布和迁移规律，有助于实现本地区的垃圾焚烧的无害化处理（万晓等，2005；李建新等，2003；李建新等，2004）。对此，笔者通过采集遵义市3个垃圾焚烧场渗滤液、飞灰和炉渣等样品分析其重金属的分布和迁移规律，以期为实现生活垃圾焚烧无害化处理提供基础数据。

1　研究材料与方法

1.1垃圾焚烧场概况

本研究中的遵义市3个垃圾场通过“建设-经营-转让”模式运营，垃圾来源基本一致，垃圾场一的设计规模为1000 t·d-1，安装3台225 t·d-1的炉排炉垃圾焚烧锅炉和1台12 MW的汽轮发电机组，垃圾贮坑采用鹅卵石过滤渗滤液中的杂质，尾气处理采用干法烟气处理+活性炭吸附+布袋除尘系统，烟囱高度50 m，日常实际运行情况为满负荷运行；垃圾场二的设计规模为1250 t·d-1，安装5台250 t·d-1的炉排炉垃圾焚烧锅炉和1台12 MW的汽轮发电机组，垃圾贮坑采用格栅过滤渗滤液中的杂质，尾气采用半干法烟气处理+活性炭吸附+布袋除尘系统进行处理，烟囱高度50 m，日常实际运行情况为满负荷运行；垃圾场三的设计规模为750 t·d-1，安装3台250 t·d-1的炉排炉垃圾焚烧锅炉和1台12 MW的汽轮发电机组，垃圾贮坑采用鹅卵石过滤渗滤液中的杂质，尾气处理采用干法烟气处理+活性炭吸附+布袋除尘系统，烟囱高度75 m，日常实际运行情况为满负荷运行。3个垃圾场的烟气处理设施均为炉内选择性非催化还原脱硝、石灰半干法除酸、活性炭喷射和布袋除尘器，采用马丁逆向往复炉排燃烧方式，主燃室燃烧温度600～800 ℃，二燃室焚烧温度达1000～1100 ℃，炉排灰取自炉排落灰斗，飞灰取自布袋除尘器下，底灰取自于炉渣的排出口。

1.2实验样品采集

按照《城市生活垃圾采样和物理分析方法》（CJ/T313─2009）的规范要求采集3个垃圾场进场垃圾样品，2014年每季度采集1次，共分析4次，每次取样5个重复，分析其组成成分，玻璃、砖瓦、电池等不列入实验范围。

按照《地表水和污水监测技术规范》（HJ/T91 ─2002）规范要求采集3个垃圾场垃圾渗滤液样品，2014年每季度采集1次，共分析4次，每次取样5个重复。

按照《飞灰和炉渣样品的采集》（DL/T567.3-95）规范要求采集3个垃圾场炉渣，收集点分别在布袋除尘器的集尘斗出口和底渣出渣口处，2014年每季度采集1次，共分析4次，每次取样5个重复。

1.3实验样品预处理

在实验前，去除底灰和炉排灰中明显可见的大块未燃烧的布和塑料袋以及不可燃的金属制品和建筑材料等，再在干燥箱中于55 ℃下干燥24 h，将干燥后的灰渣进行研磨（飞灰除外），筛下物进行研磨，使其过100目，样品封存待测，充分混匀后取样10 g供样品测定，样品消解时，称取0.10 g样品放入50 mL聚四氟乙烯坩埚中，超纯水润湿后加入5.0 mL硝酸（质量分数50%），置于电热板上180～200 ℃加热回流3～4 h后开盖蒸至近干，加入1.0 mL硝酸（质量分数50%）微热浸提，超纯水定容到50 mL，取约5 mL溶液进行分析测试，同时制备分析空白溶液，用于ICP-MS测定。

14仪器和试剂

仪器：电感耦合等离子体-原子发射光谱仪（HK-2000型ICP-AES，USA）；微波消解仪（美国CEM公司）；消解罐；聚四氟乙烯坩埚；恒温电热板；亚沸蒸馏器（Berghof BSB-939-IR，German）；电子天平（German，精确至0.01 g）；100 mL容量瓶；玻璃漏斗；定量滤纸。

试剂：去离子水；浓硝酸（1.42 g·mL-1，优级纯）；超纯水仪（Milli-Q，France）；硝酸（经亚沸蒸馏器二次蒸馏酸）；氢氟酸（超纯，上海试剂一场）；高氯酸（优级纯，天津东方化工试剂场）。

1.5样品检测

灰成分分析采用X射线荧光光谱仪（XRF，USA），所采用的激发条件为Rh靶，激发电流50 mA，激发电压50 kV，室温控制25 ℃，湿度控制60%。重金属成分采用电感耦合等离子体-原子发射光谱仪（HK-2000型ICP-AES，USA）（Hg除外），Cr、Cu、Cd、Pb、Zn和Ni用HF-HClO4-HNO3进行消解，Hg用HNO3-H2SO4-H2O2进行消解，然后用冷原子荧光测汞仪进行分析（李润东等，2004；施惠生等，2004）。实验过程中，每批次均进行空白、平行和标样对照实验，严格控制仪器加标回收率在95%～99%之间。

烟气中的Cd和Pb采用电感耦合等离子体原子发射光谱法测定；Hg采用《固定污染源废气汞的测定冷原子吸收分光光度法（暂行）》（HJ 543─2009）测定（李润东等，2004；施惠生等，2004）。

1.6浸出实验与分析

按照《固体废物浸出毒性浸出方法醋酸缓冲溶液法》（HJ/T300─2007）方法进行实验，固液比为1∶5取固体残余物样品与蒸馏水（pH为5.2～6.1）于恒温振荡器（THZ-82，China）中搅拌混合，振荡器频率为150次/min，振荡8 h，静置16 h，以0.45 μm滤膜过滤取滤液（即浸出液），采用ICP-AES 对Cr、Cu、Cd、Pb、Zn和Ni含量进行分析，冷原子荧光测汞仪测量Hg含量，ICP-AES的精确度在2%以下，回收率在95%以上，测定偏差控制在5%以内，重金属质量分数的计算公式（施惠生等，2004；张厚坚等，2013）：

式中，w为重金属的质量浓度（干基），mg·kg-1；M为所测定的某种重金属；ρ为ICP-AES测定预处理样品得到的重金属质量浓度，mg·L-1；n为ICP-AES测定时预处理样品的稀释倍数；m为样品质量，kg；v为定容体积，L。

2　结果与讨论

2.1生活垃圾渗滤液中重金属含量

垃圾在入炉焚烧前，需在贮存池中停留5 d以上以提高入炉垃圾的热值和品质，保证炉膛温度。在贮存过程中，由于微生物的发酵及重力挤压作用，3个垃圾场垃圾分别有13.2%、11.7%和15.7%的水分被排出成为渗滤液（依据全年生产报表计算）。渗滤液中各重金属含量见表1。由表1可知，渗滤液中含量较高的重金属为Zn、Ni、Cu和Pb；各重金属含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场三，垃圾中各组分重金属含量表现出较为相似的趋势，依次表现为Zn＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Cd＞Hg，局部有所波动，Hg在3个垃圾场渗滤液中均未被检测出。为了提高垃圾热值，垃圾入场需要发酵5～7 d，垃圾贮存是垃圾焚烧处理过程中不可或缺的环节，其对垃圾焚烧重金属的分配有着重大影响。虽然在垃圾渗滤液的排放标准中对重金属的含量没有限制，但是由于重金属的富集特性，将会对渗滤液处理工艺造成较大的损害，因此应采取措施控制进入垃圾渗滤液中的重金属。

2.2生活垃圾底渣和飞灰中重金属含量

3个垃圾场的焚烧炉炉膛温度均控制在950 ℃左右，在高温和炉排的搅动作用下，垃圾中一些重金属及其化合物将随着烟气进入余热回收系统，其余部分进入底渣。在余热回收系统中，由于烟气温度降低，气流速度减缓，一些较大颗粒沉积在管道中，部分重金属开始冷凝形成烟道灰。其余重金属将随烟气进入烟气处理系统，在烟气处理系统中，在活性炭吸附装置和布袋除尘器的截留作用下，烟气中的重金属大部分将被截留在飞灰中。底渣和飞灰中重金属含量见表2，由表2可知，3个垃圾场底渣中Cu、Zn、Cr等高沸点重金属含量较高，Cd 和Hg等低沸点重金属含量较低；飞灰中Cu、Zn、Pb、Cr的含量较高，Hg的含量较低；底渣和飞灰中大部分重金属含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场，3个垃圾场重金属含量表现出较为相似的趋势，飞灰中重金属含量大致表现为Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Ni＞Cd＞Hg，Hg在3个垃圾场底渣和飞灰中含量较低；底渣中重金属含量大致表现为Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞Ni＞Cd＞Hg，这与垃圾成分中重金属含量有很大关系，同时还跟金属本身的性质有关。

底渣和飞灰的重金属浸出含量如表3所示，由表可知，3个垃圾场的底渣和飞灰重金属浸出含量均未超过GB 5085.3─2007中的鉴别标准值，其中Pb和Cu含量偏高，属于潜在的重金属污染物质；底渣和飞灰重金属浸出含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场三，3个垃圾场重金属含量表现出较为相似的趋势，飞灰和底渣重金属浸出含量大致表现为Zn＞Cr＞Pb＞Cu，Ni、Cd和Hg在3个垃圾场底渣和飞灰中均未检测出。

2.3生活垃圾烟气中重金属含量

表1　渗透液重金属含量Table 1 Heavy metal contents of leachate mg·kg-1

表2　底渣和飞灰重金属含量Table 2 Heavy metal contents of slag and flue gas mg·kg-1

烟气中重金属主要以颗粒相或气相的形式存在，沸点高的重金属基本为颗粒相，可以通过凝结成颗粒物或者吸附于飞灰上被喷入的活性炭粉末从而被布袋除尘器去除，未被布袋除尘器截留的细颗粒则随烟气排出；而沸点相对较低的铅、镉和汞，部分存在于颗粒相中，部分存在于气相中，存在于颗粒相中的部分可以被活性炭粉末吸附去除，未被吸附的气相部分则随烟气排出。表4烟气重金属含量为环境监测站监测值，2014年前三季度，每季度监测1次。监测结果偏差较小（通过其标准准误差显示），能较好的反应出整个系统的情况。由表可知，3个垃圾场烟气排放含量均低于0.2 mg·kg-1，并且颗粒相的Cr、Cu、Ni和Zn重金属均无检出，部分气相的Cd、Pb、Hg均有检出；对于Zn、Cu、Cr和Ni而言，它们的氯化态都具有挥发性，而硫化物、硫酸盐的沸点均在1000 ℃以上，因此主要富集在固相中；对Cd、Pb、Hg而言，由于其具有很高的蒸发压力，在温度高于700 ℃时就大部分以元素态的形式存在于烟气中，通过冷凝及活性炭的吸附，因此主要富集在飞灰中。经过对比可知，Cd、Pb和Hg检出含量满足GB 18485─2014排放要求，由于垃圾焚烧场烟气温差不大，影响烟气中重金属的分配的主要原因是飞灰的收集方式和烟气处理技术的区别；管道灰的回流焚烧会增大炉渣中重金属含量，从而减少了垃圾焚烧过程中飞灰迁移的重金属比例，由此可知贵州省3个垃圾场采用的活性炭吸附和布袋除尘器的组合均满足城市烟气重金属控制的基本要求。

表3　底渣和飞灰重金属浸出含量Table 3 Extract of heavy metal contents of slag and flue gas mg·L-1

表4　烟气中重金属含量Table 4 Heavy metal contents of flue gas mg·kg-1

表5　重金属在渗滤液中的迁移比例Table 5 Heavy metal contents of leachate and its migration proportion %

2.4重金属在渗滤液中的迁移比例

垃圾焚烧场重金属迁移比例见表5，由表可知，3个垃圾场重金属迁移至渗滤液的比例均低于1%，表明在垃圾焚烧场中，重金属向渗滤液的迁移相对较弱，而底渣、飞灰和烟气等与焚烧相关的产物是重金属的主要迁移途径。渗透液、底渣和飞灰重金属迁移比例基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场三，3个垃圾场重金属迁移比例表现出较为相似的趋势，渗透液重金属迁移比例基本表现为Ni＞Cr＞Zn＞Cd＞Pb＞Cu＞Hg，底渣重金属迁移比例基本表现为Ni＞Zn＞Cr＞Cd＞Pb＞Cu＞Hg，飞灰重金属迁移比例基本表现为Hg＞Cd＞Pb＞Zn＞Cr＞Ni＞Cu，烟气重金属迁移比例基本表现为Hg＞Cd＞Pb，Zn、Cr、Ni和Cu在烟气中并没有迁移。

2.5重金属在垃圾焚烧过程中的迁移特征

图1显示了7种重金属在垃圾焚烧过程中的迁移特征，由图可知，3个垃圾场Cu在底渣中占到76.2%～85.3%，在飞灰中占到14.7%～23.8%；Ni在底渣中占到85.2%～91.4%，在飞灰中占到8.6%～14.8%；Cr在底渣中占到73.2%～76.5%，在飞灰中占到23.5%～26.8%；Zn在底渣中占到56.4%～68.3%，在飞灰中占到31.7%～43.6%；Pb在底渣中占到41.8%～52.6%，在飞灰中占到47.4%～58.2%；Cd在底渣中占到35.6%～42.8%，在飞灰中占到57.2%～64.4%；Hg在飞灰中占到65.4%～72.9%，在烟气中占到27.1%～34.6%。经过分析可知，Cu、Ni、Cr、Zn主要迁移至底渣中，Pb和Cd主要迁移至底渣和飞灰中，Hg主要迁移至飞灰和烟气中，这与前人的研究结果基本一致。而从治理效果来看，3个垃圾场带入的Hg有63.4%～72.9%迁移至飞灰而被去除，即有27.1%～34.6%随烟气排出。由于垃圾焚烧场一般可运营30年左右，Hg可在周边环境逐年积累，虽然Hg的排放含量满足排放标准的要求，但Hg的治理水平仍有待进一步提高。另外，重金属在垃圾焚烧及烟气治理过程中的迁移特征与其单质和化合物的沸点存在较大的关联（张厚坚等，2013；章骅等，2002；赵曦等，2015；孙路石等，2009），沸点低的重金属更容易进入飞灰或烟气，而沸点高的重金属倾向于存留在底渣中（孙路石等，2009；冯军会等，2006；何品晶等，2003）。结合本研究中重金属的迁移特征及沸点，可将这些重金属分为3类，第1类主要包括Cu、Cu、Ni、Cr等难挥发重金属，绝大部分存留于底渣中，只有很少一部分（10%～30%）进入到飞灰中，而在烟气中所占比例微乎其微；第2类，主要包括Pb和Cd可挥发易凝结重金属，部分（40%～70%）存留于底渣中，部分（30%～60%）挥发并在飞灰颗粒表面凝结；第3类为汞，易挥发难凝结，只有极小部分（＜0.1%）存留于底渣中，大部分（60%～70%）进入到飞灰中，小部分（30%～40%）随尾气排出。

图1　重金属在垃圾焚烧过程中的迁移特征Fig.1 The migration characteristics in the process of heavy metals in waste incineration

3　结论和建议

（1）3个垃圾场垃圾渗滤液中含量较高的重金属为Zn、Ni、Cu和Pb；各重金属含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场三，垃圾中各组分重金属含量表现出较为相似的趋势，大致表现为Zn＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Cd＞Hg。

（2）3个垃圾场底渣中Cu、Zn、Cr含量较高，Cd和Hg含量较低；飞灰中Cu、Zn、Pb、Cr含量较高，Hg含量较低；底渣和飞灰中大部分重金属含量基本表现为垃圾场二＞垃圾场一＞垃圾场，3个垃圾场重金属含量表现出较为相似的趋势，飞灰中重金属含量大致表现为Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Ni＞Cd＞Hg。

（3）3个垃圾场的底渣和飞灰重金属浸出含量均未超标，其中Pb和Cu含量偏高，属于潜在的重金属污染物质；Ni、Cd和Hg在3个垃圾场底渣和飞灰中均未检测出；3个垃圾场烟气排放含量低于0.2 mg·kg-1，烟气中Cr、Cu、Ni和Zn重金属均无检出，部分存在于气相的Cd、Pb、Hg有检出。

（4）3个垃圾场重金属迁移至渗滤液的比例均低于1%，重金属向渗滤液的迁移相对较弱，而底渣、飞灰和烟气等与焚烧相关的产物是重金属的主要迁移途径。

（5）3个垃圾场Cu、Ni、Cr、Zn主要迁移至底渣中，Pb和Cd主要迁移至底渣和飞灰中，Hg主要迁移至飞灰和烟气中，3个垃圾分别有约27.1%～34.6%随烟气排出，生活垃圾中Hg的治理和脱毒仍需要进一步提高。

致谢：感谢遵义师范学院化学化工学院的实验人员在样品分析中给予的大力帮助和袁廷香副教授对于本论文的仔细审阅和意见。

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Research on the Distribution and Migration Rule of Heavy Metals in Waste Incineration in Guizhou City

TANG Guicai1*，LIU Ming1，YUAN Tingxiang2
1.The Department of Engineering Management，Chongqing City Management College，Chongqing 401331，China；2.Chemical Engineering，Zunyi Normal College，Zunyi，Guizhou 563002，China

Abstract：Garbage，leachate，flyash，slag and flue gas from three garbage incinerators in Guizhou city were collected and analyzed，and research on the distribution and migration rule of heavy metals （Cu，Pb，Zn，Ni，Cd，Cr and Hg） in waste incineration by ICP-AES in 2014.The results showed that，（1） The content of Zn，Ni，Cu and Pb was higher in leachate which showed wasteyard two ＞ wasteyard one ＞ wasteyard three，in term of the heavy metal contents in the samples，the order was Zn ＞ Cu ＞ Ni ＞ Pb ＞ Cr ＞Cd ＞ Hg with local fluctuated.（2） The content of Cu，Zn and Cr was higher and Cd，Hg was lower in slag，while in gas，Cu，Zn，Pb and Cr was higher and Hg was lower.（3） Extract of heavy metals of slag and flyash were not overweight，Pb and Cu content were higher，which belong to the potential of heavy metal pollutants，while Ni，Cd and Hg content were not detected in slag and flyash，also Cr，Cu，Ni and Zn were not detected in flue gas.（4） Heavy metals migration to the leachate was relatively weak （less than 1%），slag，flyash，gas and burning related products were the main migration pathway of heavy metals，Cu，Ni，Cr and Zn mainly migrated to slag，Pb and Cd mainly migrated to slag and flyash，Hg mainly migrated to flyash and flue gas，which about 27.1% to 34.6% gas discharge，that was the governance of Hg level still need to be further improved.

Key words：waste incineration； heavy metals； distribution and migration； Guizhou city

DOI：10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.04.019

中图分类号：X508； X779.3

文献标志码：A

文章编号：1674-5906（2016）04-0686-06

基金项目：贵州省科技厅项目（GKHB2015-161）；贵阳市城管局科技项目（2015GC11）

作者简介：唐贵才（1971年生），男，高级工程师，安全工程师，主要研究方向为安全技术、环境保护。Email:Tanggc1971@126.com

*通信作者

收稿日期：2015-10-09