贾　鑫

(上海电机学院 数理教学部, 上海 201306)

偏振调节的飞秒激光三光束干涉制备微纳复合周期结构

贾鑫

(上海电机学院 数理教学部, 上海 201306)

摘要飞秒激光照射材料表面，能够诱导远小于激光波长的纳米周期结构。采用飞秒激光三光束干涉技术，并简单地旋转偏振片调节三束光的偏振方向，在ZnO晶体表面制备了3种不同类型的微纳复合周期结构。该结构由长周期微米结构以及短周期纳米结构组成。理论计算结果表明，光束间不同的偏振组合能够导致不同的光强及偏振分布，这很好地解释了实验结果。该方法使偏振成为影响干涉的一个重要因素，在激光纳米加工具有潜在的应用价值。

关键词飞秒激光; 三光束干涉; 偏振调节; 微纳复合周期结构

在材料表面制备周期结构能够有效地改善材料光学、电学、结构力学等物理特性，故其受到越来越广泛的关注。目前，已有多种技术用于制备二维、三维周期结构，如胶体分子自组装、激光直写技术以及激光干涉技术等。由于激光干涉技术工艺简单且成本低廉，目前已广泛地应用于二维及三维微米、纳米周期结构的制备[1-6]。然而，这一方法制备的结构缺乏多样性，固定的光束分布只能得到特定的周期花样[3]。

飞秒激光照射某些半导体、金属、电介质后，能够在材料表面及内部诱导远小于激光波长的纳米结构，结构周期约为(1/2～1/10)λ[7-15]。一般而言，圆偏振激光诱导纳米颗粒结构，线偏振激光诱导垂直于偏振方向的纳米条纹结构[15]。这就提供了一种简易的方法，能有效地突破激光加工的衍射极限，在激光微纳加工、光子晶体及表面等离子体等方面具有巨大的应用潜力。目前，国际上已有研究小组提出利用表面等离机元的物理模型来解释飞秒激光诱导纳米周期结构的形成机理[7-10]，但仍有许多新的实验现象不断涌现，还需要进一步的实验与理论研究。

本文将三光束干涉技术与飞秒激光诱导纳米结构相结合，简单地旋转偏振片调节三束光的偏振方向，在ZnO晶体表面制备了3种类型的微纳复合周期结构；理论计算了激光三光束干涉的光强分布与偏振分布，所得结果能够很好地解释纳米结构的变化。

1实验装置

偏振调节的飞秒激光三光束干涉的实验装置如图1所示。如图所示，使用BS1、BS2两片分束片将射出的飞秒激光脉冲分为能量、偏振相同的3束光A、B、C。通过时间延迟线(DL1、DL2)调节光束B、C的光程，使3束光A、B、C同时照射在样品表面O点处。利用3个波片分别调节3束光A、B、C的偏振方向。三光束飞秒脉冲的时间零点由BBO产生的和频信号确定。3束光A、B、C的空间位置分布如图1中右上角插图(虚线P处的侧视图)所示，3束光呈正三角形排列，任意两光束的夹角为13.6°。实验使用的飞秒激光器为Spectra-Physics公司生产的钛宝石再生放大激光器(Hurricane)。输出的飞秒激光参数如下： 中心波长800nm，脉冲宽度50fs，重复频率1～1000Hz 可调，单脉冲能量0.8mJ。

图1　实验装置图Fig.1　Experimental setup

实验所用材料为ZnO晶体，表面积100mm2，厚度1mm，双面光学抛光。将ZnO晶体置于计算机控制的三维移动平台上以调节飞秒激光在样品表面的照射位置。照射后的样品先后置于去离子水、酒精中超声清洗10min，以去除样品表面的残留碎屑。样品表面微纳复合周期结构由扫描电子显微镜表征。

2实验结果及讨论

图2所示为偏振相同的飞秒激光三光束干涉制备ZnO晶体表面的微纳复合周期结构，图2(b)为图2(a)中黑框部分放大后的图像，三光束偏振组合如图2(b)右上角插图所示。飞秒激光照射后，样品表面出现了呈正六边形周期排列的烧蚀坑，相邻两烧蚀坑的距离约为3.6μm。与此同时，图2(b)中显示每个微米烧蚀坑上出现了远小于激光波长的短周期纳米条纹结构，条纹周期约为160nm，条纹方向与激光的偏振方向相垂直，这是由飞秒激光诱导形成的。

转动偏振片调节激光偏振组合，使三束光的偏振方向夹角成120°，如图3(b)右上角插图所示。偏振调节后，飞秒激光三光束干涉在材料表面制备了完全不同的圆环状微纳复合周期结构，如图3所示。由图3(a)可见，材料表面分布有正六边形状的凸起圆斑，周期为3.6μm。与此同时，每个圆斑上出现了圆环状分布的纳米条纹结构(见图 3(b))，在每个凸起圆斑周围的6个点上出现了纳米颗粒结构(见图3(b)中白色圆圈)。条纹周期与颗粒直径约为160nm。

图2　三光束干涉制备二维微纳复合周期结构Fig.2　Two-dimensional complex periodic micro-nanostructures fabricated by three-beam interference

图3　圆环状微纳复合周期结构Fig.3　Annular complex periodic micro-nanostructures

进一步转动偏振片调节偏振组合，使三束光的偏振方向夹角成60°(见图4(b)右上角插图)，图4(a)给出了此时飞秒激光三光束干涉在材料表面制备的放射状微纳复合周期结构。由图4(a)可见，材料表面分布周期为3.6μm的正六边形的凸起圆斑。与此同时，每个圆斑上的纳米条纹呈放射状分布(见图4(b))，在每个凸起圆斑周围的6个点上也出现了纳米颗粒结构。条纹周期与颗粒直径约为160nm。

由此可见，通过简单地旋转偏振片调节三束光的偏振方向，能够得到各种类型的微纳复合周期结构。为了解释这一现象，本文利用Matlab软件编程，理论模拟了三光束干涉的强度分布及偏振分布。图5给出了偏振夹角为120°时三光束干涉的实验及理论结果。图5(a)为一个正六边形周期的凸起圆斑的扫描电镜图片，图5(b)为相同实验条件下对应图5(a)的理论计算结果。图5(b)中的光强分布花样呈正六边形，周期为3.5μm，这与图5(a)中正六边形长周期微米结构相吻合。由于飞秒激光诱导纳米结构的形状是由光的偏振所决定的。一般而言，圆偏振飞秒激光诱导纳米颗粒结构，线偏振光诱导垂直于偏振方向的纳米条纹结构，椭圆偏振光诱导垂直于椭圆长轴方向的短纳米条纹[15]。图5(b)中的线条表示干涉光场上不同位置的偏振情况。每个圆斑周围的6个光强最强点上的光场为圆偏振光，诱导图5(a)相应的位置出现纳米颗粒结构；光场在正六边形的3条对称轴上为线偏振光，偏振方向如图中双箭头直线所示，在图5(a)的相应位置出现了垂直于偏振方向的纳米条纹结构；其余位置为椭圆偏振光，诱导短小的纳米条纹，条纹垂直于椭圆的长轴方向，形成了圆环状的条纹结构。

图4　放射状微纳复合周期结构Fig.4　Radial complex periodic micro-nanostructures

图5　三光束干涉的实验及理论计算图Fig.5　Experimental and theoritical images of three-beam interference

本文还模拟了偏振夹角为60°时三光束干涉的光强及偏振分布，实验结果见图4，理论计算结果与实验相吻合。实验与理论结果表明，偏振调节的飞秒激光干涉技术能够在材料表面制备花样繁多的微纳复合周期结构。长周期微米花样取决于激光干涉场的光强分布，而偏振分布决定了短周期纳米花样。

3结语

本文采用飞秒激光三光束干涉技术，调节三束光的偏振方向，在ZnO晶体表面制备了花样繁多的微纳复合周期结构。理论计算表明，长周期微米花样是由干涉光强分布所决定的，而短周期纳米花样取决于干涉偏振分布。这一方法使偏振成为决定干涉花样的一个重要因素，极大地增强了激光干涉技术的灵活多样性，在激光微纳加工、高密度光存储以及光子晶体等方面都具有广阔的应用前景。

参考文献

[1]CAMPBELL M，SHARP D N，HARRISON M T，et al.Fabrication of photonic crystals for the visible spectrum by holographic lithography[J].Nature，2000，404(6773)： 53-56.

[2]CAI L Z，YANG X L，WANG Y R.Interference of three noncoplanar beams： Patterns，contrast and polarization optimization[J].Journal of Modern Optics，2002，49(10)： 1663-1672.

[3]NIE Zhihong，KUMACHEVA E.Patterning surfaces with functional polymers[J].Nature Materials，2008，7(4)： 277-290.

[4]HUANG Jintang，BECKEMPER S，GILLNER A，et al.Tunable surface texturing by polarization-controlled three-beam interference[J].Journal of Micromechanics and Microengineering，2010，20(9)： 095004-095009.

[5]ZHANG X，THEURING M，Song Qing，et al.Holographic control of motive shape in plasmonic nanogap arrays[J].Nano Letters，2011，11(7)： 2715-2719.

[6]贾鑫.偏振调节的三光束干涉制备可调谐表面周期

结构[J].上海电机学院学报，2014，17(4)： 244-248.

[7]SHIMOTSUMA Y，KAZANSKY P G，QIU Jiarong，et al.Self-organized nanogratings in glass irradiated by ultrashort light pulses[J].Physics Review Letter，2003，91(24)： 247405.

[8]SHEN Mengyan，CAREY J E，CROUCH C H, et al.High-density regular arrays of nanometer-scale rods formed on silicon surfaces via femtosecond laser irradiation in water[J].Nano Letter，2008，8(7)： 2087-2091.

[9]DUFFT D，ROSENFELD A，DAS S K，et al.Femtosecond laser-induced periodic surface structures revisited： A comparative study on ZnO[J].Journal of Applied Physics，2009，105(3)： 034908.

[10]JIA Xin，JIA Tianqing，ZHANG Yi，et al.Periodic nanoripples in the surface and subsurface layers in ZnO irradiated by femtosecond laser pulses[J].Optics Letter，2010，35(8)： 1248-1250.

[11]JIA Xin，JIA T Q，DING L E，et al.Complex periodic micro/nanostructures on 6H-SiC crystal induced by the interference of three femtosecond laser beams[J].Optics Letter，2009，34(6)： 788-790.

[12]YANG Yang，YANG Jianjun，XUE Lu，et al.Surface patterning on periodicity of femtosecond laser-induced ripples[J].Applied Physics Letter，2010，97(14)： 141101.

[13]HOHM S，ROSENFELD A，KRUGER J，et al.Femtosecond diffraction dynamics of laser-inducedperiodic surface structures on fused silica[J].Applied Physics Letter，2013，102(5)： 054102.

[14]贾鑫.飞秒激光三光束干涉制备ZnO晶体表面微米-纳米复合周期结构的发光增强研究[J].上海电机学院学报，2013，16(5)： 296-299.

[15]JIA Xin，JIA Tianqing，FENG Donghai，et al.Polarization effects on interference of three femtosecond laser beams for fabrication of asymmetric micro/nanopatterns[J].Indian Journal of physics，2014，88(2)： 203-210.

Complex Peiriodic Micro-Nanosturctures Fabricated by Polarization-Controlled Interference of Three Femtosecond Laser Beams

JIA Xin

(Department of Mathematics and Physics, Shanghai Dianji University, Shanghai 201306, China)

AbstractPeriodic nanostructures can be induced after irradiation of a femtosecond laser on the material surface. Three types of complex periodic micro-nanostructures on ZnO crystal are fabricated by three-beam interference of femtosecond laser after rotation of polarization plates to adjust polarization orientations. The micro-nanostructures are composed of long-periodic microstructures and short-periodic nanostructures. Theoretical calculation indicates that the different polarization combinations lead to distinct interferential intensity patterns and polarization patterns. They agree well with experimental results. This method makes polarization an important factor in interference, and has potential applications in femtosecond laser nanofabrication.

Keywordsfemtosecond laser; three-beam interference; polarization adjustment; complex periodic micro-nanostructure

收稿日期：2016-03-12

基金项目：国家自然科学基金项目资助(11104178)；上海市教育委员会科研创新项目资助(14YZ156)；上海电机学院基础学科建设项目资助(12XKJC01)

作者简介：贾鑫(1981-)，男，博士，副教授，主要研究方向为激光微加工，E-mail： jiaxin@sdju.edu.cn

文章编号2095-0020(2016)02-0117-04

中图分类号O 436.3

文献标识码A