戴 娴,彭永臻,王晓霞,王淑莹 (北京工业大学,北京市水质科学与水环境重点实验室,北京 100124)



不同厌氧时间对富集聚磷菌的SNDPR系统处理性能的影响

戴 娴,彭永臻*,王晓霞,王淑莹 (北京工业大学,北京市水质科学与水环境重点实验室,北京 100124)

摘要：在延时厌氧(3h)/低氧(2.5h,溶解氧0.5～1.0mg/L)条件下运行的富集聚磷菌的同步硝化反硝化(SNDPR)系统中,以城市生活污水为处理对象,研究了不同厌氧时间(3.5,3,2,1.5h)对系统内碳源贮存以及脱氮除磷效果的影响.试验结果表明:厌氧时间为3.5h,反应器脱氮效果最好.厌氧时间为3h时,反应器除磷效果最好,出水P O43-浓度为0.35mg/L.厌氧时间从1.5h逐渐上升到3.5h时,厌氧末贮存的聚羟基脂肪酸-PHAs的量也随之增加;当厌氧时间从3h升至3.5h时,释P量反而下降,出水P浓度反而升高.这说明增加厌氧时间有利于强化内碳源贮存,但过长的厌氧时间反而不利聚磷菌种群的富集.运行51个周期之后在厌氧时间为1.5h和2h的反应器内出现非丝状菌膨胀;反应周期内pH值的变化曲线可以作为反应各个过程的指示参数.

关键词：同步硝化反硝化除磷；聚羟基脂肪酸–PHAs；聚磷菌；厌氧时间；非丝状菌膨胀

* 责任作者, 院士, pyz@bjut.edu.cn

强化生物除磷技术(EBPR)是指通过微生物大量吸收水中溶解性的磷酸盐从而去除磷的活性生物污泥系统,其去除量超过自身代谢繁殖所需要的磷酸盐的量.EBPR工艺的核心就在于保证聚磷菌(PAOs)的生长,提高PAOs相对于异养菌所占的比例[1].同步硝化反硝化(SND)是指在空间上没有明显缺氧和好氧分区或者在微溶解氧的条件下,硝化和反硝化反应在空间和时间上同步进行的生物脱氮过程.

富集聚磷菌耦合同时硝化反硝化除磷工艺(SNDPR系统)是指在低溶解氧的条件下,将强化生物除磷(EBPR)系统与同步硝化反硝化(SND)耦合的一种新型工艺.SNDPR系统为厌氧/好氧运行,首先在厌氧段,聚磷菌吸收原水中的外碳源释放PO43-的同时将外碳源转化成内碳源以聚羟基脂肪酸—PHAs的形式贮存.而后在低溶解氧状态下,反应器内发生常规硝化、内源反硝化反应的同时存在反硝化除磷以及好氧除磷的过程.实现了”一碳多用”,同时硝化过程需要碱度,而反硝化过程则刚好能为消耗过程部分碱度,由此解决反硝化与除磷对碳源竞争的矛盾,节省碳源,无需要外加碱度,同时能充分利用有机碳源,进一步降低脱氮除磷过程中碳源和气量消耗、简化工艺流程,对处理低碳氮比的城市生活污水是具有发展潜力的新型处理工艺[2].

目前国内外关于SNDPR系统的研究报道大多集中在其过程的实现[3].而PHAs作为一种慢速生物可降解的碳源,其在生物脱氮除磷领域中的研究主要集中在活性污泥合成PHAs的影响因素方面,对利用PHAs作为碳源的SNDPR过程,研究其变化对于从更深层次探讨SNDPR系统的稳定实现及过程控制存在非常重要的意义.SNDPR系统为厌氧/低氧运行,内碳源PHAs的积累主要是在厌氧段积累,好氧段消耗, 且厌氧段PHAs贮存量的多少直接影响后续低氧段的内源反硝化及除磷效果.目前,还未有研究报道通过延长厌氧时间来实现SNDPR系统更高效的脱氮除磷.本文采用4组序批式反应器(SBR),研究了不同厌氧时间对于以PHAs作为主要碳源的SNDPR系统脱氮除磷效果的长期影响,为进一步提高SNDPR系统的脱氮除磷性能提供依据.

1 材料与方法

1.1 主反应器

试验用泥取自本实验室长期运行120d的SNDPR-SBR主反应器.主SBR有效容积为8L,充水比0.6,每天运行4个周期,每个周期为6h: 15min进水,3h厌氧,2.5h好氧,25min沉淀,3min排水,2min闲置.污泥龄控制在15d左右,好氧段溶解氧维持在0.5～1mg/L.系统训化120d后,已实现了稳定的N、P去除效果,MLSS稳定在3000mg/L左右,通过荧光原位杂交技术(FISH)检测反应器中微生物种群结构.结果显示,主反应器SBR内PAOs占全菌总数的34%±3%,,其中PAOs内含45.9%的反硝化聚磷菌.

1.2 试验方案

不同厌氧时间(210,180,120,90min)对SNDPR系统的脱氮除磷效果及PHB贮存消耗情况的影响试验在4个批次SBR(1#,2#,3#,4#,有效容积均为3L)中进行.试验过程中,取主反应器闲置期活性污泥2L,用自来水生活污水稀释至6L,并将污泥平均分装到4个批次SBR中.4个批次SBR的运行周期分别为:厌氧3.5h,好氧2.5h(1# SBR),厌氧3h,好氧2.5h(2# SBR),厌氧2.5h,好氧2.5h(3# SBR),厌氧1.5h,好氧2.5h(4# SBR),相应调整各反应器闲置时间,其他运行参数与母反应器一致.每天运行4个周期,每周期加上反应器闲置时间为6h一周期.采用磁力搅拌器,转速250r/min.

图1 不同厌氧时间批次试验SBR反应器Fig.1 Sequencing batch reactor (SBR) experimental device for different anaerobic time

1.3 试验用水水质

试验用水取自北京市某家属区化粪池生活污水,具体水质为: COD浓度为150～230mg/L, NH4+-N浓度为58～75mg/L, NO2--N浓度<1mg/L,NO3--N浓度0.1～1.4mg/L, PO43-浓度5.6～8.6mg/L, pH值为7.3～7.6.

1.4 试验数据检测方法

水样经过0.45µm 滤纸过滤后测定以下各参数:NH4+-N,NO2--N,NO3--N和TP采用LACHAT-8500型流动注射仪测定;COD采用联华5B-3(B)COD多元快速测定仪测定;MLSS与MLVSS采用重量法测定;pH值、温度与DO值采用WTW pH/Oxi 340i测定;PHA及其组分、VFA采用Agilent 6890N型气相色谱仪测定,PHA的总量为PHB、PHV之和,所有的测量值为2个平行样的平均值.

用OLYMPUSBX51BX52显微镜对污泥絮体内微生物进行观察SV是活性污泥在100mL的量筒内静沉30min测得.SVI值根据SV和MLSS进行计算得到[3].反应中用污泥指数(SVI)来反映污泥沉降性能.当SVI值到150mL/g以上时,认为发生污泥膨胀[4].

2 结果与讨论

2.1 不同厌氧时间下典型周期内SNDPR系统脱氮除磷性分析

图2 不同厌氧时间下各SBR反应器典型周期内NH4+-N、NO3--N、NO2--N、PO43-变化Fig.2 Variations of NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43-concentrations under different anaerobic time during a typical cycle

由图2可以看出,随着厌氧时间的延长,出水TN浓度减小.并且厌氧段NH4+-N、NO2--N浓度均没有明显变化,但NO3--N浓度在厌氧开始前20分钟内有降低的趋势,尤其体现在厌氧时间为1.5h和2h时,厌氧初NO3--N浓度高达6～8mg/L.NO3--N浓度在厌氧段变化的曲线说明, 在厌氧段开始阶段反硝细菌要优先利用小部分有机物进行外源反硝化作用.同时从PO43-变化曲线可以看出,当厌氧搅拌时间不同时, PO43-浓度都在厌氧结束时达到最大;并且厌氧时间从1.5h逐渐增加到3h时,总释P量随厌氧搅拌时间延长而增加,厌氧时间为3h时厌氧末PO43-浓度最高,达26.1mg/L.此外从释P曲线可以看出,厌氧时间为1.5、2、3、3.5h时,在厌氧前1.5h内释磷量达到90%以上,释磷速率较大,在随后的厌氧时间内PO43-只有少量的释放.说明厌氧时间主要影响释磷速率,对于释磷的总时间影响不大[5].

从图2可以看出,在低溶解氧起始阶段,PO43-浓度呈快速下降的趋势,并在1.5h内基本被吸收.当厌氧时间为3h和3.5h的时候,NO2--N和NO3--N浓度在低溶解氧阶段开始的1h内NO3--N浓度上升缓慢,而NO2--N浓度上升缓慢速率大于NO3--N.随后NO2--N浓度达到最高点后开始缓慢下降,同时NH4+-N的下降速率变小, NO3--N浓度的明显变大.而当厌氧时间为1.5h 和2h的时候,在低溶解氧阶段开始的1h, NO2--N浓度缓慢上升,随后逐渐下降,但 NO3--N浓度持续上升,且上升速率大于NO2--N上升的速率.由此可见当厌氧时间为3h和3.5h时,其内源反硝化速率明显大于当厌氧时间为1.5h和2h时候的厌氧速率.从图2还可看出PO43-的曲线在低溶解氧前1.5h内下降较快,由此可见,在富集聚磷菌的SNDPR系统中,聚磷菌为优势菌种,低溶解氧段聚磷菌利用PHB的能力大于反硝化细菌,以上现象同样说明,NO2--N,NO3--N,NH4+-N的变化反映了反硝化除磷作用的进行程度,以及同步硝化内源反硝化作用的情况[6].

从PO43-浓度来看,当厌氧搅拌时间从3h提到3.5h时,其释磷量反而下降,厌氧末PO43-浓度值为22.5mg/L.说明厌氧时间为3.5h时,聚磷菌的活性小于当厌氧时间为3h的时候.通过图2对系统硝化性能和释磷、吸磷曲线分析以可以发现反硝化聚磷协同好氧聚磷的作用利用内碳源的速率大于反硝化菌利用内碳源的速率,而对于外碳源的利用则正好相反,反硝化菌利用外碳源的速率大于聚磷菌.而在反应低曝气阶段出现了NO2--N浓度积累的现象,因此可能存在短程硝化反硝化的现象[7-8].

2.2 不同厌氧时间下典型周期内PHB贮存及糖原消耗情况分析

表1 典型周期内糖原、PHA、COD的变化情况Table 1 The utilization characteristics case of Glycogen、PHA and COD during a typical cycle

从表1中可以看出,当厌氧时间为3.5h时,反应器厌氧段糖原的消耗量和合成量最高为16.32mg/g和21.68mg/g;厌氧时间为1.5h时,反应器厌氧段糖原的消耗量和低氧段糖原的生成量均最小分别为为6.95mg/g和10.13mg/g.

对糖原数据的分析可知,厌氧时间越长厌氧段糖原的消耗量越大,同时在低溶解氧阶段生成的糖原量越高.根据2.1节中PO43-曲线图可知,当厌氧时间为3.5h时,其释P和吸P量小于厌氧时间为3h的时候,但是其PHA和糖原的合成量随着时间的延长而增加.推测其原因为在厌氧时间为3.5h的条件下系统长期运行,反应器内菌种产生一定的变化.有研究表示在富集聚磷的系统内聚糖菌(GAOs)的代谢过程与聚磷菌(PAOs)类似,厌氧段GAOs吸收有机质并以PHA的形式贮存在细胞内,在好氧阶段GAOs并不能吸收磷酸盐;并且在低溶解氧阶段GAOs每消耗1mol的PHA生成约0.95mol的糖原,而PAOs每消耗1mol的PHA只生成约0.42mol的糖原,因此可知聚糖菌合成PHA和糖原的能力要大于聚磷菌.分析为当厌氧时间为3.5h时,长期运行下反硝化聚糖菌的含量变大,生物活性增强,而厌氧时间越长,其消耗的糖原的量越多,同时生成量也越多.这也验证了2.1中的现象,当厌氧时间延长时,厌氧段糖原消耗量增多, PHA合成量增,并且好氧段同步硝化反硝化作用更明显,但是当厌氧时间从3h延长到3.5h其释磷和吸磷量反而下降[10-12].

表1中各反应器典型周期内COD消耗和PHA变化数据显示,厌氧时间为1.5和2h时,厌氧末端COD值较高,然而当厌氧时间从2h延长至3h时,出水COD的值降低约4～5mg/L.但是当厌氧时间从3h延长至3.5h时出水COD的值没有继续下降.这说明COD在一定的时间范围内延长厌氧时间有利于强化少量较难降解的有机物的吸收,但是仍有部分剩余难分解的有机物并不能通过延长厌氧时间而得以去除.

从PHA的数据来看当厌氧时间从1.5h延长至3.5h,随着厌氧时间的延长,厌氧末期PHA的合成量增大.当厌氧时间为3.5h时,其厌氧末端PHA的合成量最大为28.04mmol C/L.从PHB和PHV的合成来看,当厌氧时间从1.5h延长至2h时主要为PHB的增长;而当厌氧时间从2h延长至3h时,以PHB值的增长为主,同时PHV值也有较大的增长.当厌氧时间从3h增至3.5h主要为PHB的增加,而PHV值不变.分析延长厌氧时间有利于不易被利用的VFA的吸收.但当厌氧时间延长至3.5h,长期运行下系统内种群可能产生变化,破坏了聚磷菌的优势,使得聚磷菌的富集程度降低,而聚糖菌活性增强[13];同时由于聚糖菌和聚磷菌代谢能力的不同,因此在3.5h的厌氧时间下,PHA相对于3h时,改变主要体现在PHB上.

2.3 不同厌氧时间下SNDPR系统内pH值变化情况分析

在不同厌氧时间,溶解氧为0.5～1.0mg/L的条件下,连续运行120d,待系统稳定后典型周期内化学参数的变化规律如图3所示.

图3 各典型周期内pH值各反应器变化曲线Fig.3 Variations of pH value under different anaerobic time during a typical cycle

从图3可以看出,在富集聚磷菌的SNDPRSBR系统内,各反应器反应周期内pH值波动范围都在7.4～8.5之间,而高碱度有利于聚磷菌(PAOs)的生长.当厌氧时间为1.5、2、3h时,在厌氧开始的前10min内,pH值有个增长的过程,而在随后的1h内pH值缓慢的减小直至最低值,随后pH值随时间缓慢增长直至厌氧结束,这时候pH值的增长速率较小.分析这是由于在反应开始阶段,反硝化细菌利用外碳源对上周期残留的NO3--N进行反硝化作用,而反硝化作用是个产碱的过程,因此pH值有个极其短暂并且少量的增长过程.随后反应器内聚磷菌PAOs利用外碳源进行释磷作用,此阶段有H+产生,pH值下降,因此可以看出pH值的谷点预示着释磷作用的基本完成.

Filipe等[14]在研究EBPR厌氧放磷过程pH值的变化时也发现了pH值上升的现象.分析在厌氧时间较长的条件下,其原因主要可能为系统中存在聚糖菌GAOs,它们将直接吸收VFA,而不释放出相同数量的质子产物,从而使得pH值有升高的趋势,这同样验证了在厌氧时间长的情况下GAO同样能将外碳源转化为PHA贮存,并且在厌氧时间长的条件下PHA中PHV的含量比例增加.当厌氧时间为2h和1.5h的时候,pH在厌氧段下降趋势减缓,尤其是厌氧时间为1.5h时厌氧段反而呈缓慢上升的趋势.分析其原因可能是因为在长时间缩短厌氧时间的条件下运行,其PAOs的活性逐渐降低,释磷量减小,而这个过程中有机酸VFA被吸收,pH值呈缓慢上升的趋势.

在好氧阶段开始后,在前30min内pH值上升的速率较大.在之后的1h内较为平缓,.在最后的十几分钟内pH值有一定的下降.在好氧开始阶段这时候外碳源基本完全消耗,COD处于几乎稳定的状态,因此引起pH值上升的原因主要是因为异样菌微生物对有机底物的分解代谢和合成代谢,最终都要形成CO2,CO2溶解在水中导致pH值下降,但是曝气又不断的将产生的CO2吹脱,从而引起pH值的不断大幅上升;由此可以看出在低曝气的开始阶段,发生了明显的同步硝化反硝化作用,此阶段对应的氨氮值下降,而NO3--N、NO2--N浓度没有明显的增长,验证了文章2.1的现象.在好氧结束的最后十几分钟内,碳源利用完全,此时反硝化作用停止,硝化作用继续,硝化作用是产H+的过程, pH在这个阶段降低.因此在SNDPR-SBR系统中pH的变化可以作为反应各个过程的指示参数[15].

2.4 不同厌氧时间对各反应系统污泥沉降性能的影响

4组批次SBR(厌氧时间分别为3.5、3、2、 1.5h)反应器内污泥的沉降性能采用SVI表示.文献指出,低溶解氧会促使丝状菌的过量生长,引起丝状菌污泥膨胀[16].由图4可知,试验中的4组反应器虽都在低溶解氧条件下进行,但由于厌氧时间的不同,污泥的沉降性能也有较大的差异.反应器运行起始阶段,SVI的值都为67～69mL/g,随着运行周期的增多,SVI都有所上升.其中当厌氧时间为3h和3.5h时,在反应的前51个周期,SVI达到128mL/g左右,但在后来的70个周期里,SVI始终维持在120 ～149mL/g,污泥没有发生膨胀现象[17-18].从图5可知显微镜下观察污泥絮体内微生物,都有少量的丝状菌存在,但其并没有对污泥的沉降性能产生严重的影响,这说明低溶解氧不一定会引起丝状菌污泥膨胀,而丝状菌的存在也不一定会引起污泥膨胀.

图4 长期运行下各周期内污泥沉降性能Fig.4 The performance curves of sludge during the cycle of settlement under different anaerobic time

图5 长期运行下不同厌氧时间下各反应器典型周期内革兰氏染色图片Fig.5 The Gram staining images of four SBR under different anaerobic time during a typical cycle

当厌氧时间为1.5和2h的时候,污泥的沉降性能变化较大.在前51个周期内SVI值都维持在150mL/g以下.但随后开始迅速增长,其中厌氧时间为1.5h时增长速率较大,最高可达到231mL/g.从外观上看污泥外存在一层粘稠物质,污泥混合液难过滤.通过镜检发现,该污泥沉降性能变差现象并没有伴随着丝状菌的过量生长.而是出现了颗粒状的大量增长,同时厌氧时间为1.5时,其数量多于厌氧时间为2h时.有文献指出,非丝状菌污泥膨胀的原因主要有:1.污水水质成分(如含有高浓度脂肪和油酸)2.污泥负荷过高3.在某些条件下,选择器也会刺激菌胶团的过量生长4.低温[19-20].因此厌氧时间为1.5和2h的时候,可能出现了非丝状菌膨胀,而厌氧时间越短,出现污泥膨胀的现象越明显.分析其原因可能为厌氧时间短对外碳源的利用不完全,在好氧段菌体的同化作用增加,同时使得氨氮等的去除作用恶化,导致污泥的黏性膨胀.

3 结论

3.1 随着厌氧搅拌时间的延长,系统的脱氮性能得到改善;当厌氧为3.5h时,长时间的厌氧搅拌影响系统的除P性能,系统厌氧释P 效果差.

3.2 延长厌氧时间有利于强化内碳源的贮存.随着厌氧时间的延长,厌氧末PHA贮存量增加,同时低溶解氧段糖原的生成量也逐渐增加.

3.3 当厌氧时间不同时pH值在SNDPR-SBR系统内的变化趋势以及变化速率不同.延长厌氧时间系统在释磷和吸磷方面的作用反映到pH值上的变化更加明显.

3.4 当厌氧时间为1.5和2h的时候,系统内污泥的沉降性能变化较大.长期在厌氧时间较短的条件下运行的反应其容易出现非丝状菌膨胀.

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Effect of different anaerobic time on the nutrient removal in simultaneous nitrification-denitrification and phosphorus removal (SNDPR) systems enriched with phosphorus accumulating organisms.

DAI Xian, PENG Yong-zhen*, WANG Xiao-xia, WANG Shu-ying (Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China).China Environmental Science, 2016,36(1)：92～99

Abstract：This study aimed to investigate the effect of different anaerobic time(3.5, 3, 2, 1.5h) on the nutrient removal and the intracellular carbon storage of simultaneous nitrification-denitrification and phosphorus removal (SNDPR) systems treating urban sewage.The SNDPR system was enriched with phosphorus accumulating organisms (PAOs) and operated under extended anaerobic (3h) and short low aerobic (2.5h, with dissolved oxygen concentration for 0.5 ～ 1.0mg/L).Experiment results showed that the system nitrogen and phosphorus removal perforamce improved with the extending anaerobic time.When the anaerobic time was 3h, the phosphorus release was best with the effluent concentration (0.35mg/L).When anaerobic time gradually increased from 1.5h to 3.5h, poly-hydroxyalkanoates (PHAs) synthetic amount increased, but phosphorus release amount decreased.The results indicated that extended anaerobic time (3h) was benifical for enhacing the intracellular carbon storage, but overlong anaerobic time (above 3.5h) was inimical to the dominant PAOs.Additionally, non-filamentous bulking appeared at the anaerobic time of 1.5h and 2h after 51cycles operation, and pH could be used as the indicating parameter for phosphorus realse, phosphorus uptake and simultaneous nitrification-denitrification in the SNDPR system.

Key words：simultaneous nitrification denitrification and phosphorus removal (SNDPR)；poly-hydroxyalkanoates (PHAs)；phosphorous accumulating organisms (PAOs)；anaerobic time；non-filamentous bulking

中图分类号：X703

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)01-0092-08

收稿日期：2015-05-27

基金项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项(2015ZX07218001);北京市教委资助项目

作者简介：戴 娴(1990-),女,江西抚州人,北京工业大学环境与能源工程学院硕士研究生,主要从事城市污水处理研究.