李法松,韩 铖,周葆华,徐志兵,王 瑜,林大松,彭玉美,姚静波,金陶胜(.安庆师范学院资源环境学院,安徽 安庆 60；.南开大学环境科学与工程学院,教育部环境污染过程与基准教育部重点实验室,天津30007；3.中国科学院生态环境研究中心,环境化学与生态毒理学国家重点实验室,北京 00085；.农业部环境保护科研监测所,产地环境监测与预警创新团队,天津 3009)



安徽省室内降尘中多环芳烃分布及来源解析

李法松1,2,3*,韩 铖1,周葆华1,徐志兵1,王 瑜1,林大松4,彭玉美1,姚静波1,金陶胜2(1.安庆师范学院资源环境学院,安徽 安庆 246011；2.南开大学环境科学与工程学院,教育部环境污染过程与基准教育部重点实验室,天津300071；3.中国科学院生态环境研究中心,环境化学与生态毒理学国家重点实验室,北京 100085；4.农业部环境保护科研监测所,产地环境监测与预警创新团队,天津 300191)

摘要：采集安徽省内14个采样点的24个室内降尘样品,检测16种多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,安徽省不同区域室内降尘中∑PAHs浓度范围为0.52～89.3µg/g,平均浓度为20.7µg/g.降尘中PAHs以5环为主,其次是4环和3环.PAHs 组成分析表明,几乎全部样品中PAHs均以高环(4～6 环)为主,其高达60.5％～97.0％,仅在4个样品中检出了较高比例的低环PAHs (2～3环).这说明多数室内降尘中PAHs污染由交通运输(汽车和船舶)以及化工厂等高温燃烧排放造成.而安庆、芜湖及六安地区可能存在较严重的石油污染或煤、木材等低温燃烧源污染.公共场所、城市家庭和农村家庭降尘中PAHs的浓度存在明显的差异,总体上呈现:公共场所>城市家庭>农村家庭.异构体分析表明,公共场所和城市家庭内存在混合来源,而农村家庭以燃烧源为主.致癌能力分析表明,城市家庭降尘中的苯并[a]芘当量(BaPE)值略高于农村家庭.公共场所降尘中的BaPE值远大于家庭场所,是农村家庭或城市家庭场所的2倍多.

关键词：多环芳烃；室内降尘；源解析；致癌能力评价；安徽省

* 责任作者, 副教授, fsli@rcees.ac.cn

多环芳烃(PAHs)是广泛存在于环境中的一种持久性有机物(POPs),它能够随大气迁移沉降到世界各地[1-2].流行病学研究表明,PAHs暴露浓度与呼吸系统、心血管系统疾病有很强的相关性[3].

目前,人类大约有80％的时间是生活在室内环境(例如家庭、办公室、实验室、机场等公共场所),因此污染物在室内空气暴露对人体健康的影响越来越引起人们的关注[4].室内空气和降尘是污染物的主要载体.污染物可以通过呼吸、手触入口(尤其是对儿童)以及直接皮肤吸收等方式进入人体[5].相对于室内空气,室内降尘更适合于评估环境污染物对人体的暴露影响,因为它们能作为污染物的储存库在环境中长时间存在[6],因此,有必要开展室内降尘中多环芳烃的污染水平及其影响因素研究.

Zhang等[7]研究认为全球大气环境中PAHs污染有22％是来自中国地区.随着中国社会经济的发展,PAHs的污染将会进一步加重.在我国虽然开展了多种环境介质中PAHs污染、浓度分布等研究,但是关于室内降尘中PAHs的研究相对较少.Naspinski等[8]在2008年比较了不同地区室内地面降尘中PAHs的含量,发现中国地区样品含量最高.Qi等[9]研究我国部分地区室内降尘中PAHs浓度分布的结果表明,室内PAHs含量与地区经济、人口有非常密切的关系,而不同类型的室内环境(农村家庭、城市家庭、公共场所)、家庭厨房燃烧方式等所造成的PAHs的类型、浓度都存在差异.关于我国室内降尘中PAHs的研究需要进一步深入研究.

本研究采集了安徽省14个不同地区的室内降尘样品,通过超声萃取提取浓缩样品,再利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析,同时结合多种源判断方法对室内降尘中PAHs来源进行定性分析,最后运用苯并[a]芘当量(BaPE值)法对室内PAHs进行生态风险评价,旨在为地区节能减排和污染治理提供基础数据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

选取对安徽省内的14个城市及各市的所辖区、县进行室内降尘采样,采样点位如图1所示.一共采集了24个样品,其中包括8个农村家庭样品,5个城市家庭样品和11个公共场所(学校、办公场所)样品.采样时间为2014年6月至8月.收集样品时,在严谨的操作步骤下,用丙酮溶液浸泡过的刷子在室内的家具或窗台上收集5g左右的降尘.记录每一个样品的采集具体地点、采集环境类型.装入聚乙烯样品袋内,贴好标签,放入冰箱中冷冻保存.

图1　安徽省室内降尘采样点位示意Fig.1 Sampling sites of indoor dust form Anhui Province, China

1.2 仪器分析

1.2.1 仪器与试剂 所用仪器为GC/MS (7890A/5975C,安捷伦科技有限公司),循环水式多用真空泵(郑州长城科工贸有限公司); RE-52AA型旋转蒸发仪(上海亚荣生化仪器厂);KQ3200B型超声清洗仪(昆山市超声仪器有限公司);箱式电阻炉(上海锦屏仪器仪表有限公司);干式氮吹仪(天津艾维欧科技公司).

试剂包括正己烷、二氯甲烷、丙酮、甲醇均为色谱纯,购于赛默飞世尔科技(中国)有限公司;16种PAHs的混标购自上海安谱科学仪器公司,无水硫酸钠,优级纯(上海国药集团),使用前450℃灼烧6h;铜粉,优级纯(上海国药集团),用10％稀盐酸清洗,用丙酮洗去水分,再用甲醇、二氯甲烷、正己烷清洗3次,保存在正己烷溶液中备用.

硅胶的预处理:色谱柱用硅胶(青岛硕远有限公司,100～200目),取200g硅胶于玻璃烧杯中,然后加入正己烷:丙酮(1:1,V/V) 300mL超声清洗然后在通风橱内吹干,倒入蒸发皿中,在130℃活化16h,冷却后装入试剂瓶中密封,保存在干燥器中.使用前去活化:取3mL去离子水逐滴加入到97g硅胶中,充分振荡均匀,装入试剂瓶中密封,保存在干燥器中;氧化铝(天津大学科威公司, 100～ 200目)的预处理与硅胶预处理相同.

1.2.2 样品提取与净化 样品前处理采用超声萃取法(EPA 3550B).称取2g左右降尘样品,加入3g铜粉,用1:1(V/V)正己烷/丙酮30mL,超声萃取30min,离心并取出上清液,再重复上述超声萃取两次,并控制温度在40℃以下.合并萃取液,旋转蒸发至2mL,萃取液过硅胶柱(自上而下1cm无水硫酸钠,6cm 3％去活化氧化铝和12cm 3％去活化硅胶)净化.先用15mL正己烷预淋洗,弃去正己烷淋洗液,再用70mL(3:7二氯甲烷/正己烷)混合液淋洗,全部接收.接收液旋转蒸发,用柔和的氮气吹蒸,并用正己烷定容至1.0mL,低温保存待测.

1.2.3 分析测定 GC/MS,EI离子源,70eV, SIM模式;色谱柱:HP5-MS(30m×0.25mm (i.d.)×0.25μm);载气:高纯氦气,流速1mL/min;进样口温度:300℃;气质传输线温度:280℃.进样:1μL,无分流自动进样;色谱升温程序为:初始温度70℃维持1min,以10℃/ min升温速率升至260℃并保留1min,然后再以3℃/min的速率升温至305℃保留4min.

1.2.4 质量控制 为保证数据的代表性、准确性和可比性,进行了严格的质量控制.试剂空白、实验室空白和回收率实验结果在可接受范围内,每种PAHs工作标准曲线线性良好,相关系数(R2)≥0.995.试剂空白中未检测出PAHs,实验空白中仅检测到少量的Nap和Phe(含量低于实际样品的3％),最终浓度经过相应的实验空白扣除.方法的最低检出限为0.20～1.20ng/g,除挥发性较强的萘回收率(65.8％)较低以外,其他物质的回收率范围均在76～110％,相对标准偏差<8.0％.实验所测定的降尘中PAHs浓度未经回收率校正.

2 结果与讨论

2.1 PAHs含量分布

采集了安徽省不同区域室内降尘样品数共计24个(图1),研究地区各采样点降尘中PAHs浓度分布如图2所示,其中∑PAHs浓度范围为0.52～89.3µg/g,平均浓度为20.7µg/g.

图2　安徽省室内降尘中PAHs浓度分布Fig.2 Distribution of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China

表1给出了不同PAHs单体分布的统计数据,除了Nap(54.2％)和DBA(66.7％)检出率较低外,其他PAHs都有较高的检出率.样品PAHs中主要以BbF为主,中值浓度为1.73µg/g,其次是Flu,中值浓度为1.04µg/g. ∑PAHs的中值浓度为10.2µg/g,均值浓度为20.7µg/g,低于Qi等[9]报道的我国多个地区的平均值30.9µg/g,低于美国德克萨斯州的浓度均值29.2µg/g[10],与Peng等[11]报道的上海地区浓度均值18.9µg/g相当,高于其他地区报道的浓度值,例如加拿大渥太华地区(12.9µg/g)[12]、意大利巴勒莫地区(5.11 µg/g)[13]以及美国加州南部(0.91µg/g)[14].

表1　安徽省室内降尘中PAHs浓度分布(µg/g)Table1　Distribution of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China (µg/g)

2.2 PAHs组成分析

图3　安徽地区降尘中PAHs分布比例Fig.3 Percentages of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China

安徽省各地区降尘中不同环数PAHs分布如图3所示,所研究区域PAHs以5环为主,其次是4环和3环.另外16种PAHs可按照环数高低分成两组:低环(2～3环,LMW)和高环(4～6环,HMW),以判断其不同的污染来源.通常LMW类PAHs来源于石油类污染和木柴、煤等在低至中温度范围内的燃烧.HMW类PAHs主要来源于化石燃料的高温燃烧[15].所研究区域降尘样品中除AQ2、AQ3、WH2、LA2等4个点的LMW较高外,其他降尘样品中LMW为2.99％～39.5％,HMW则高达60.5％～97.0％,说明所研究区域主要受交通运输、船舶油类以及化工厂的燃烧排放造成.而安庆、芜湖及六安地区可能存在较严重的石油污染或煤、木材等低温燃烧源污染.

2.3 不同类型室内环境中PAHs差异分析

为比较不同采样环境可能对室内降尘中PAHs浓度分布的影响,我们将采样点来源分为农村家庭(8个样品)、城市家庭(5个样品)、公共场所(11个样品,分别为学校、办公场所等)3种类型,如图4所示.可以看出,公共场所中大多数的个体PAH浓度高于城市家庭环境中对应的PAH(Phe、Chr、BbF、DBA除外),而大多数城市家庭中的个体PAH浓度高于农村家庭环境中对应的PAH(Ace、BkF、BaP除外).配对样品T检验结果进一步表明,农村家庭和城市家庭中单个PAH存在显著性差异(P<0.05),城市家庭与公共场所中的单体PAH也存在着显著性的差异(P<0.05),农村家庭与公共场所的差异性更显著(P<0.05).另外从图4还可以看出,公共场所、城市家庭和农村家庭降尘中∑PAHs的浓度存在明显的差异,公共场所中∑PAHs浓度范围为3.67～ 89.3µg/g,均值浓度为29.8µg/g.城市家庭∑PAHs浓度范围为2.20～80.2µg/g,均值浓度为20.7µg/g.农村家庭∑PAHs浓度范围为0.52～23.9µg/g,均值浓度为8.35µg/g.可以看出PAHs污染浓度表现为:公共场所>城市家庭>农村家庭.原因可能是公共场所一般处于交通便利地区,且相对比较开放、人流量大,与室外空气交流比较频繁,受到交通污染和城市工业排放比较严重的缘故,而城市家庭相对比较封闭且距离交通干线一般较远,所以污染程度相对较轻,农村家庭一般比较偏僻,交通不便,汽车尾气等交通污染和工业排放污染带来的PAHs影响最低[9,16-17].另外考虑到农村地区广泛存在的燃煤型污染,需要综合考虑室内吸烟、烹饪燃烧方式(例如燃煤、液化气、天然气等)对室内降尘中PAHs的影响[9,16],相关因素的影响需要进一步深入研究.

2.4 不同类型室内环境中PAHs来源分析

PAHs同分异构体因为有相同或相近的物理化学性质,当它们被释放进入环境后会有着相似的环境行为,因此一些特定的PAHs异构体往往被用来作为示踪其来源的化学指标.将BaA/ (BaA+Chr)、Phe/(Ant+Phe)和InP/(InP+BgP)的比值用于判别安徽省不同类型环境的室内降尘中PAHs的来源,结果见表2.可以看出公共场所和城市家庭内的BaA/(BaA+Chr)比值介于0.2到0.35之间,表明存在石油和燃烧混合来源,而农村家庭内的比值则略高于0.35,说明以燃烧源为主.这可能与农村家庭室内PAHs更多受到烹饪、吸烟等燃烧源因素影响[9],而城市家庭及公共场所则受室外工业及交通排放源影响较大[9,16-17], Phe/ (Ant+Phe)为0.9～0.95,表明安徽省普遍存在大量的燃煤污染,这也与该地区属于中部地区存在很多火力发电厂、炼钢厂、有色金属冶炼行业等众多燃煤行业一致,而InP/(InP+BgP) 介于0.35 ± 0.10之间则表明存在发动机燃烧造成的交通污染,这也与我国近年来汽车保有量增多密切相关.

表2　安徽省室内降尘中的特征PAHs 比值[18-25]Table2　Diagnostic ratios of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China[18-25]

3 致癌能力评价

国际癌症研究中心(IARC)(1976年)列出的94种对实验动物致癌的化合物,其中15种属于多环芳烃,由于苯并[a]芘是第一个被发现的环境化学致癌物,而且致癌性很强,是最强致癌多环芳烃,其他高分子量多环芳烃(BaA, BbF, BkF, InP 和DBA)也有致癌潜力.苯并[a]芘当量(BaPE值)是一个评价多环芳烃毒性的指数[26],计算式如下:

本研究中,农村家庭的BaPE值的范围在0.0048～4.86µg/g,平均浓度为1.50µg/g;城市家庭的BaPE值的范围在0.090～5.04µg/g,平均浓度为1.92µg/g,略高于农村家庭.而公共场所的BaPE值的范围在0.28～14.37µg/g,平均浓度为3.92µg/g,是农村或城市家庭场所的2倍多.说明公共场所的PAHs的毒性程度远大于家庭场所,是防治和控制PAHs的重要对象.而引起PAHs的毒性程度增大的原因可能是公共场所靠近交通要道,车流大,机动车尾气排放量也相应增大,另一方面公共场所一般比较开放,空气流通比较频繁,更易受到室外环境的影响,例如Qi等研究表明公共场所的∑PAHs浓度均值为23.4µg/g,高于家庭中∑PAHs浓度均值15.5µg/g[9].

Qi等[9]报道的我国部分地区室内降尘中PAHs浓度分布表明,农村家庭的BaPE平均值为0.73µg/g;城市家庭的BaPE平均值为3.63µg/g.本研究所采集的各类样品中的PAHs的BaPE值与Qi的报道值相当,表明安徽地区的PAHs存在生态风险居于全国的平均水平.另外Qi等[9]的研究也表明来自公共场所的样品的BaPE值最高,其次是城市家庭和农村家庭,与本文结论一致.

4 结论

4.1 安徽省不同区域室内降尘中∑PAHs浓度范围为0.52～89.3µg/g,平均浓度为20.7µg/g.浓度水平与其他地区相比居于中等水平,与邻近的上海地区报道值相当.单体PAH主要以BbF为主,其次是BgP和Flu.

4.2 安徽省各地区降尘中PAHs以5环为主,其次是4环和3环.所研究区域降尘样品中仅4个点的LMW较高外,其他降尘样品中LMW为2.99％～39.5％,HMW则高达60.5％～97.0％,说明主要受交通运输、船舶油类以及化工厂的燃烧排放造成.而安庆、芜湖及六安地区可能存在较严重的石油污染或煤、木材等低温燃烧源污染.

4.3 公共场所、城市家庭和农村家庭降尘中PAHs的浓度存在明显的差异.总体上呈现:公共场所>城市家庭>农村家庭.

4.4 异构体分析表明,公共场所和市区家庭内存在石油和燃烧的混合来源,而农村家庭以燃烧源为主.

4.5 致癌能力分析表明,城市家庭的BaPE值略高于农村家庭.而公共场所的PAHs的毒性程度远大于家庭场所,是农村或城市家庭场所的2倍多.

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Distribution and source analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor dust from Anhui Province, China.

LI Fa-song1,2,3*, HAN Cheng1, ZHOU Bao-hua1, XU Zhi-bing1, WANG Yu1, LIN Da-song4, PENG Yu-mei1, YAO Jing-bo1, JIN Tao-sheng2(1.College of Environmental Resources, Anqing Teachers College, Anqing 246011, China；2.MOE Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；3.State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China；4.Innovative Team of Monitoring and Precaution for Cropland Environment, Institute of Agro-Environmental Protection, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：363～369

Abstract：Indoor dust samples (n=24) were collected from 14 locations in Anhui province, and concentrations of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured. The results showed that the sum concentrations of 16PAHs(∑PAHs) in all the samples ranged from 0.52 to 89.3µg/g, with a mean value of 20.7µg/g. Five-ring PAH was the predominant PAH component in all samples, followed by 4-ring and 3-ring PAHs. PAHs with high-molecular weight (4 ～ 6rings) are the predominant PAHs in most samples, ranging from 60.5％ to 97.0％ in ∑PAHs. Relatively high percentages of PAHs with low-molecular weight (2 ～ 3rings) were detected in only 4samples. This indicates the significant contribution of vehicle (automobiles and ships) and high temperature combustion from chemical plant to PAHs emission in most locations. However, potential high PAHs emission from oil, fuel spills and low temperature combustion from coal or woods might present in Anqing, Wuhu, and Liu’an. Significant differences of ∑PAHs were observed in the indoor dust from urban public places, urban family housings, and rural family housings, following the order of urban public places> urban family housings > rural family housings. According to the diagnostic ratio analysis, PAHs in dust from the public places and urban family housings were derived from the mixed source, while PAHs in dust from rural family housingsbook=364,ebook=47were mainly derived from the combustion sources. Furthermore, carcinogenic risk assessment of PAHs indicated that the BaPE values in urban family housings were slightly higher than those in rural family housings. Much higher BaPE values of the dust from the urban public places were calculated, which were two times higher than the BaPE values of the dust from the urban and rural family housings.

Key words：polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)；indoor dust；sources；the carcinogenic risk assessment；Anhui Province

作者简介：李法松(1978-),男,安徽安庆人,副教授,博士后,主要从事环境中污染物迁移转化研究.发表论文10余篇.

基金项目：国家自然科学基金项目(21307002,31200397,21477057);环境污染过程与基准教育部重点实验室(南开大学)开放基金资助项目(KL-PPEC-2013-05)

收稿日期：2015-07-22

中图分类号：X823

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)02-0363-07