沈学勇 翟崇治， 许丽萍 刘 佳 余家燕

(1.重庆工商大学环境与生物工程学院，重庆 400067；2.重庆市环境监测中心，城市大气环境综合观测与污染防控重庆市重点实验室，重庆 401147)

近年来，空气质量越来越引起社会的广泛关注。很多国内外学者开始着重于研究PM2.5的危害、形成机制及其与气象条件的关系[1-3]。这些研究加深了人们对PM2.5的理解与认识。有研究表明，PM2.5的时空分布与输送轨迹密切相关。因此，利用后向轨迹输送法来分析地区PM2.5的输送是非常必要的。本研究利用Trajstat软件研究重庆主城区后向轨迹分布特征、气团移动特征、轨迹与大气污染之间的联系以及重庆主城区的潜在污染源。

1 资料和研究方法

1.1 数据资料

气象资料是由美国国家环境预报中心 (NCEP)提供的GDAS数据。GDAS数据垂直方向分为23层，每隔6 h一个数据，时间分别为00:00、06:00、12:00和18:00，其主要包括气压、地面降水、温度、相对湿度、水平和垂直风速等气象要素。

1.2 后向轨迹分析法

由美国国家海洋大气研究中心(NOAA)研制的HYSPLIT轨迹模式是一款用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型[4]。该模型是一种可以处理多种物理过程、多种气象输入场和不同类型排放源的比较完整的输送、扩散和沉降模式。该模型已被广泛应用于大气环境污染物的传输研究中[5-7]。为研究主城区气团输送特征，本研究利用HYSPLIT模型模拟相对地面500 m高度[8](该高度的风场可以较准确地反映边界层的平流场特征)重庆主城区观测点(29.64°N，106.53°E)的24 h后向轨迹，并结合β射线颗粒物自动监测仪监测的PM2.5小时浓度分析重庆主城区的潜在污染源。

1.3 轨迹聚类分析法

轨迹聚类分析法，又名簇分析法，是一种对后向轨迹的统计算法。然而，单独一条后向轨迹的可信度会受到气象场的时空分辨率、观测误差、分析误差以及模式所用假设的影响，因而很多学者开始采用轨迹聚类分析法来研究大气环境污染物的输送特征[9-11]。目前，轨迹聚类分析法也越来越广泛地应用于研究大气PM2.5的输送。该方法主要是将大量的轨迹进行分类，分类主要是依据轨迹的移动速度和移动方向，其分类原则是各个类别之间差异极大、各类别内差异极小。该方法最终计算各个类别的均值，从而得到重庆主城区输送的不同轨迹组，进而利用其估计大气污染物的潜在来源[12]。

1.4 潜在源贡献因子分析(PSCF)法

PSCF[13]是基于条件概率函数发展而来的用于定性地识别潜在污染源的方法。PSCF通过结合气团轨迹和该轨迹对应某种大气污染物的浓度(如PM2.5小时浓度)来初步确定排放源位置。PSCF函数定义为途经某一区域(i、j分别为经、纬度)的气团到达研究区域时对应的某种大气污染物浓度超过设定阈值的条件概率。本研究的区域为90°E～110°E、24°N～36°N，并将此区域划分为0.5°×0.5°的网格，阈值设定为150 μg/m3，即计算PM2.5质量浓度超过150 μg/m3的污染事件所发生的概率。当轨迹对应污染物浓度超过设定阈值时，则认为是污染轨迹。经过某网格的轨迹节点数为nij，其中超过阈值的轨迹节点数为mij，则PSCF数值(η1)计算见式(1)。由于PSCF是一种条件概率，当nij较小时，误差较大，并且认为其对研究区域的输送较少，最终赋予较低的值。为此，引入权重因子(Wij)，减少其不确定性，见式(2)。引入权重因子后，该方法称之为权重潜在源贡献因子分析(WPSCF)法，则WPSCF数值(η2)计算见式(3)。

(1)

(2)

η2=η1×Wij

(3)

1.5 浓度权重轨迹分析(CWT)法

在该方法中，将轨迹覆盖区域按照经、纬度设置为一个网格，每个网格都有一个权重浓度，该权重浓度计算见式(4)。引入权重因子后，该方法称之为浓度最终权重轨迹分析(WCWT)法，则其浓度(cij’)计算见式(5)。

(4)

cij’=cij×Wij

(5)

式中：cij为网格(i，j)的权重质量浓度，μg/m3；cl为轨迹l对应的质量浓度，μg/m3；τijl为轨迹l在网格(i，j)中停留的时间；M为网格(i，j)中轨迹总数。

2 讨 论

2.1 后向轨迹分布

采用轨迹模式计算观测点2014年12月1日00：00时至2015年1月31日23：00时逐小时的后向轨迹，共1 488条后向轨迹，轨迹高度设置为500 m(基于地面高度)，重庆主城区后向轨迹见图1。

图1显示，气团来自西方、西北和西南方向，沿途经过西藏、青海、云南，从四川、贵州抵达重庆。为研究污染较严重期间重庆主城区的气团特征，从叠加了PM2.5小时浓度的总轨迹中挑选出对应PM2.5质量浓度大于150 μg/m3的后向轨迹，其结果见图2。

图2显示，重庆主城区PM2.5高浓度轨迹覆盖西藏、四川、云南、贵州、重庆，说明以上省市的气团可能携带有大量污染物到达重庆主城区。图2与图1相比，图2没有覆盖青海，表明冬季虽有气团从青海传输至重庆，但此气团较洁净，即认为青海冬季对重庆主城区的PM2.5没有输送或输送很少。

2.2 后向轨迹聚类分析

轨迹图虽然可以看出轨迹来源，但只能判断初步潜在污染区域，无法具体定量来自各个省(市)的轨迹数，因此引入轨迹聚类分析法。将重庆主城区1 488条后向轨迹聚类为9类，见图3，以期研究不同轨迹情况下重庆主城区PM2.5的差异。根据图3统计出各个类别的轨迹数、各个类别的轨迹数占总轨迹数的比例、PM2.5小时质量浓度超过150 μg/m3时的污染轨迹数，各类污染轨迹数占总污染轨迹数的比例，并按照轨迹长度将9类轨迹又分为短距离、中距离、长距离3类(见表1)。

由图3可知，第3、6、7类轨迹最短，且距离重庆主城区200 km内，为重庆本地气团，视为短距离轨迹；600 km内，视为中距离轨迹；超过600 km，则视为长距离轨迹。由表1可知，研究时段内，短距离轨迹数占总轨迹数的60.9%，中距离轨迹数占24.9%，长距离轨迹数占14.2%。即2014年12月至2015年1月的重庆本地气团占60.9%，外来气团占39.1%，说明冬季重庆风速较小，大气扩散条件不理想，此期间易发生污染物聚集，造成污染天气。在PM2.5小时质量浓度超过150 μg/m3的污染轨迹中，短距离污染轨迹数占63.0%，因此推断冬季重庆主城区超过60%的污染事件是由于本地大气扩散条件不理想所造成的。

图1 重庆主城区后向轨迹

图2 重庆主城区PM2.5高浓度轨迹

类别轨迹数占总轨迹数比例/%污染轨迹数占总污染轨迹数比例/%方向长度118612．55213．1S中2966．5246．0WSW长337425．112130．5NNE短41157．7379．3WSW中5745．051．3WSW长624816．65513．9NW短728519．27418．6S短8704．7276．8N中9402．720．5NW长

图3 重庆主城区后向轨迹聚类分布

图4 WPSCF分布

2.3 潜在源区分析

聚类分析方法可以确定重庆主城区上空气团的来源方向、路径以及气团的传输速度，但并不能定位污染气团的源区，而对轨迹气团进行聚类统计后，就能很好地解决这一问题。

WPSCF法模拟结果见图4。由图4可知，WPSCF低于0.3的占大部分，高于0.3的为主要潜在源区。故冬季重庆主城区潜在源区主要集中在四川与青藏交界处，以及四川东部、贵州北部和重庆本地。发现潜在源区主要位于各省(市)的交界处，可能原因是各省(市)在城市规划中会将一些污染企业设置在各郊区地带，工厂排放的污染物最终会随气团传输至其他地方。

WPSCF的不足之处在于其不能区分轨迹对应PM2.5浓度略微超过阈值和超过阈值很多的情况，因此会对结果带来误差，为了解决这一误差，引入WCWT[14-15]法，计算结果见图5。图5显示，WCWT法结果与WPSCF法结果基本一致，cij’超过80 μg/m3的潜在源区主要集中在四川东部、贵州北部以及重庆本地，还有四川与青藏交界处。以上区域对重庆主城区PM2.5浓度贡献最高。图4和图5中，青海对应的WPSCF和WCWT都很低，同样表明青海对重庆主城区大气颗粒物贡献很少。WCWT相比于WPSCF而言，突出了重庆本地这一潜在源区，更符合实际情况，和聚类结果统计结论一致，即本地污染占较大比例。

图5 WCWT分布

3 结 论

(1) 在所有后向轨迹中，短距离轨迹数占总轨迹数的60.9%，中距离轨迹数占24.9%，远距离轨迹数占14.2%，即重庆本地气团占60.9%，不利于本地污染物的扩散，易造成污染事件。

(2) 在PM2.5小时质量浓度超过150 μg/m3的污染轨迹中，短距离污染轨迹数占63.0%，意味着超过60%污染事件是由于扩散条件不理想，导致本地颗粒物聚集造成的。

(3) PSCF法与CWT法分析结果表明，重庆主城区颗粒物潜在污染源区以西藏与四川交界处、四川东部、贵州北部以及重庆本地为主。

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