张　波,姜剑锋,邓冰心,陈银飞

(浙江工业大学 化学工程学院，浙江 杭州 310014)



Si/Ti摩尔比对SiO2-TiO2气凝胶催化性能的影响

张波,姜剑锋,邓冰心,陈银飞

(浙江工业大学 化学工程学院，浙江 杭州 310014)

摘要：通过溶胶凝胶—常压干燥法制备了不同Si/Ti摩尔比的SiO2-TiO2复合气凝胶，结合Uv-vis，FT-IR等表征手段研究Si/Ti摩尔比对其在以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂，H2O2(▯(H2O2)=30%)为氧化剂的苯乙烯环氧化反应中催化性能的影响.结果表明：反应产物只有环氧苯乙烷(SO)和苯甲醛(BA).随着Si/Ti摩尔比的降低，催化剂的TON和双氧水的有效利用率逐渐降低，但苯乙烯的转化率先迅速增加后增加缓慢，SO的选择性先增加后降低，当Si/Ti摩尔比为16.4时，SO的选择性和收率最高，这归因于随着钛含量的增加，三种不同钛物种相对含量的变化.

关键词：苯乙烯;环氧化;SiO2-TiO2复合气凝胶;Si/Ti比;选择性

环氧苯乙烷是重要的有机合成中间体和精细化工产品，其主要由苯乙烯环氧化制得[1].目前，工业上使用的卤醇法和过酸氧化法会产生大量污染物[2].以H2O2为氧化剂，TS-1等钛硅分子筛为催化剂的多相体系能克服这一缺点[1-2].但TS-1孔径细小(0.55 nm左右)，不适用于大分子烯烃(如苯乙烯)的环氧化反应[3].Ti-SBA-15,Ti-MCM-41等介孔分子筛催化剂虽然孔径较大，能降低反应物与产物的扩散阻力，但骨架内有效钛活性组分数有限，随着钛含量的增加，引入的钛活性组分部分被包埋于孔壁内不能充分利用，部分会在分子筛表面形成非骨架钛，致使催化活性一般[4-5].另外，以介孔钛硅分子筛催化苯乙烯环氧……