曾 晟，杜雪明，孙 冰，谭凯旋（．南华大学核资源工程学院，湖南衡阳 4200；2．南华大学城市建设学院，湖南衡阳 4200）

低渗透含铀砂岩压力梯度－黏度－化学耦合
渗流规律实验研究

曾 晟1，杜雪明1，孙 冰2，＊，谭凯旋1
（1．南华大学核资源工程学院，湖南衡阳 421001；2．南华大学城市建设学院，湖南衡阳 421001）

摘要：研究低渗透性含铀砂岩物理化学耦合作用下的渗流规律，可为地浸工艺参数的设计提供可靠依据。本文选取我国新疆某铀矿山砂岩样品，用自制的渗透性测定实验装置，开展了含铀砂岩原样的物理化学渗流规律的实验研究。结果表明：该低渗透性矿岩存在3个渗流阶段，即启动压力阶段、非线性渗流阶段和线性渗流阶段；改变流体的黏度，可改变流体流通空隙所占的百分比，进而整体上改变矿岩渗透性能；在物理化学渗流前期，矿岩介质与溶浸剂发生化学反应后，使某些较小半径的孔隙变成可连通的，进而使砂岩介质的渗透系数整体变大；在物理化学渗流后期，由于压力和化学耦合作用，孔隙结构进一步演变，当压力梯度敏感度大于化学反应敏感度时，其渗透系数变大，反之变小。

关键词：低渗透含铀砂岩；物理化学渗流；压力梯度－黏度－化学耦合；渗透系数

物理化学渗流是伴随石油工业的需要发展起来的新的渗流力学研究领域，它研究的是物理化学流体在多孔介质中的流动规律、特征以及多孔介质的结构演化对渗流的反馈作用等。近年来，国内外许多学者对此开展了一系列研究，获得了显著的研究成果，如Pascal等［1－2］对常规介质物质运移的流体特征进行实验研究，得到物质运移渗流可分毛管指进和优势式运移两种模式。Merrikh等［3－4］提出了低渗透砂岩中物质运移具有非达西流特征，分析了在不同渗流流体作用下介质结构特性的变化规律。陈四利等［5－8］定量研究了在化学溶液作用下砂岩孔隙结构损伤的程度，并定性分析了水－岩化学动力学过程对砂岩介质孔隙结构特征的演化机理，建立了砂岩孔隙率在物化因素影响下的微观变化规律的数学模型。

地浸采铀是将溶浸剂直接注入地下含矿岩层中，利用矿物与溶浸剂的化学反应来提取有用金属和化合物的一种新的采矿方法，它实质上是一个带有物理作用的动态化学反应，故地浸采铀是典型的多孔介质物理化学渗流过程。物理化学反应所处的反应环境因素和介质结构特征时刻发生变化，从而使反应过程变得更复杂。吴爱祥等［9－11］在堆浸浸出矿岩孔隙结构演化规律及对渗流的影响和矿堆中非饱和渗流规律方面开展了一系列研究。文献［12－15］通过对地浸采铀过程中溶质迁移的机理研究，建立了物质反应－运移的动力学模型。目前，地浸采铀过程中溶浸液渗流规律的研究多侧重于单因素变化的影响。而地浸过程是一个复杂的反映流体－流体的物理化学作用以及流体－固体的物理化学作用对渗流影响的过程，将最终影响浸出效果。对地浸采铀物理化学渗流过程的研究有助于掌握物理化学作用过程中含矿岩层孔隙结构的演变和溶浸液流体的流变性对矿岩渗透的影响，实时选择与矿岩渗流规律相适宜的浸出工艺参数，可大幅度提高浸出率，这对低渗透性铀矿床地浸开采技术的改进与研发具有重要的指导意义。为研究低渗透含铀矿岩的物理化学多因素耦合渗流规律，本文通过含矿砂岩物理化学渗流实验，探讨压力梯度、流体黏度和化学结构演变这三个因素以及其间的耦合作用对砂岩介质渗流的影响规律，为该类型矿床地浸开采的技术改进与研发提供理论基础。

1　物理化学渗流特征

多孔介质的渗透特性一般用渗透系数表示，其渗透系数的实质是一个平均的统计参数，这是因为矿岩的孔隙结构是由许多大小不等的孔道组成。从矿岩的结构可知，矿岩渗透性的大小主要是由孔道的孔径和流体流动的横截面积决定的。实际上，渗透系数的差异取决于气－液两相在介质中的动态变化，当介质达到饱和时，介质中的孔隙均充满了流体，此时渗透系数达到最大值。而在非饱和状态下，部分孔隙被气体占据，渗透系数随流体含量的变化而变化。地浸采铀过程是一个典型的物理化学渗流过程，含矿岩层介质中矿物化学组分在化学液的作用下溶解到溶浸液中，化合态铀溶质在压力梯度的作用下随溶浸液从矿岩孔隙的表面迁移出去，在溶解吸附－迁移作用下，矿岩的孔隙中会出现新的裂隙或原来的孔隙结构发生演化以及化学液表面张力发生变化，从而使矿岩的孔隙孔径增大或减小，进而使矿岩的渗流规律发生变化。物理化学渗流研究关心的不仅是本体溶液的性质，更侧重流体在渗透介质中性质的变化规律［16］，如压力、流体黏度和化学反应等耦合作用引起流体的性质变化和砂岩介质孔隙结构的变化以及这些演变对渗流规律的影响，更接近化学溶液与矿体在真实环境下的渗流规律，克服了用水或空气等单相流体研究多孔介质的无化学反应的常规渗流规律。可利用变渗透系数的渗流方程表征矿岩的物理化学渗流规律：

式中：v为渗流速度；Jf为水力梯度；b为空隙的宽度；s为空隙的平均间距；Kf为衍生渗透系数；Km为砂岩介质自身固有的渗透系数；K为砂岩当前的渗透系数。

2　渗流实验

2．1 实验样品

物理化学渗流实验的矿样来源于新疆伊犁盆地南缘西部中下侏罗统水西沟群层间氧化带的砂岩型卷状铀矿床。矿岩样位于氧化带与还原带过渡位置，铀矿物主要为沥青铀矿，占铀矿物总量的98%，另有少量的铀石及钛铀矿物，它们以分散的浸染状和小堆积体的形式存在于黏土－粉砂质胶结物中。吸附态铀主要被矿石胶结物中的有机质及黏土矿物吸附。其他金属矿物主要有黄铁矿、赤铁矿、针铁矿、闪锌矿等，非金属矿物主要为石英、长石，次为高岭土、伊利石、蒙脱石等。矿体的品位较低，渗透性较差。矿岩的化学组成列于表1。

表1　 含铀砂岩样品的化学组成Table 1 Chemical compositionof sandstone uranium ore rock samples

2．2 原理与方法

1）原理

实验装置采用在普通介质渗流实验装置基础上自制的简易渗透率实验装置，如图1所示。在实验装置入口处注入实验流体来改变矿岩两端的水头压差Δp（Pa），根据量筒中流体的流量与流出时间计算单位时间内通过岩样的流量q。根据达西定律，矿岩样介质的渗透系数由式（3）计算：

式中：L为矿样长度，cm；A为横截面积，cm2。

图1　 矿样渗透性测试装置示意图Fig．1 Schematic diagramof permeability test device

2）溶浸液流体的配制

根据取样矿山的原地浸出生产实际以及矿岩样品的性质和矿床条件等因素，采用酸法浸出。采用硫酸作溶浸剂，双氧水作氧化剂，利用质量分数为98%的浓硫酸和体积分数为30%的双氧水按照一定的比例配制10g／L H2SO4＋0．4g／L H2O2的溶浸液。

3）实验方法

首先将矿岩切削并打磨成圆柱体状，用石蜡将管一端的岩样与滤网接触外缘处进行封闭处理，以防在注蜡过程中液态蜡在铁丝网处流出造成岩样下部截面密封，然后用注射器将石蜡从管的另一端均匀地注入，直至液态石蜡充满整个岩样与管壁之间的空间为止，静置一定时间至石蜡完全凝固。实验初始阶段，从装置的进水口处注入溶浸液，保持2m高的液柱，对岩样进行浸泡，直至可观察到装置的下接水口有液体滴出。在本实验中，约24h后岩样底部有液珠渗出（偏离中心处约0．5cm处），继续浸泡，直至可观察到岩样的下部截面完全浸透，这时开始做物理化学渗流实验。通过调整高度改变水头，每改变1次水头需保持1h渗流过程，然后每隔15min测量渗流量，直至前后测得的渗流误差在实验允许的范围内，记录下此水头下的渗流量。

3　结果与分析

研究岩样的化学渗流规律，其实质就是研究在物理化学作用下，液态流体进入砂岩孔隙结构的渗流特征和规律、液态流体驱潜孔隙结构中空气的流动特征、气－液两相在物化作用下的动态变化特征。由于岩样的低渗透性和液态流体－矿岩的物理化学作用，采用加压的方法来加速气－液两相态的变化，同时在液态流体和高度差等物理化学作用下也会造成矿岩孔隙结构的破坏，即砂岩孔隙结构的演化，因此该实验不仅需考虑水力梯度对渗流规律的影响，也要考虑溶浸剂的化学作用与水力梯度和流体黏度多重因素作用下砂岩的渗流规律。为减小实验误差，本文未考虑压力梯度较小时的渗流变化，选取了2．2、4．0、5．5、7．5、9．5、10．0、11．5m7个水头高度进行实验，通过改变流体水头压力的方法直接测定特定时间内通过矿岩原样的流量，得到不同压力梯度下矿岩的渗流速度，如表2所列，再由达西公式得到矿岩的渗透系数，如表3所列，其中，W1为溶浸剂与砂岩铀矿互相作用前的普通渗流参数；W2为溶浸剂与砂岩铀矿互相作用后的普通渗流参数；L1～L7为溶浸剂与砂岩铀矿互相作用过程中的浸出液渗流参数1～7d的测试结果。

表2　 不同压力梯度下含铀砂岩的渗流速度Table 2 Seepage flow velocity of sandstone uranium ore rock under different pressure gradients

表3　 不同压力梯度下含铀砂岩的渗透系数Table 3 Permeability coefficient of sandstone uranium ore rock under different pressure gradients

3．1 压力梯度与黏度对含铀砂岩渗流规律的影响

多孔介质的渗透系数实质上是由不同孔道的渗透系数统计分析得出的一个平均参数。初始水柱时，水头压力不足以使岩石的每个孔道充满水，孔道间隙处于气－液两相态分布，随着水力梯度的逐渐增大，气－液两相态处于动态变化中，水会逐渐处于主导地位，渗透系数会随之增大，这个阶段是非线性渗流阶段，当介质中的孔隙完全被水充满时渗透系数达到最大值。但当压力梯度继续增大时，孔隙的渗流变成了孔隙流，这时可以认为是线性渗流阶段［17］。

通过利用水和溶浸液两种流体做渗流实验，得到两种流体在不同压力梯度下渗透系数的变化规律，如图2所示。图2结果表明该含铀砂岩的渗透性差，由于矿岩中微小颗粒的流动堵塞了矿岩的孔隙孔道以及矿岩的弹塑性特征，使得该矿岩存在着不为零的启动压力梯度，其启动压力梯度约为15。该矿岩渗流特征存在非线性渗流和近似线性渗流两个阶段，两个阶段的分界点压力梯度在55左右。用水作渗流流体和用溶浸液作渗流流体对矿岩的渗透性能的影响是不同的，这是由于两种渗流流体介质的黏度系数不同，溶浸液的表面张力较水的表面张力大得多，溶液在矿岩介质中流动时，首先沿着孔隙结构半径大、连通性较好的孔隙以及较大的裂隙通道流动，当这些连通性好的大孔隙通道占满后，才逐渐向孔径较小的孔隙通道和较小裂隙中缓慢渗透，溶液的表面张力对大孔隙通道的影响不大，但对那些孔径微小的孔隙和裂隙缝较小的通道，会由于表面张力的存在而产生较大的毛细管阻力，阻止溶液进一步向孔径小、裂隙小的通道中深入，从而影响溶液在矿岩介质中的渗透性能。

图2　 不同渗流流体的渗透系数随水力梯度的变化Fig．2 Change of permeability coefficient with hydraulic gradient for different flow fluids

在地浸开采过程中，溶浸液的表面张力一般较大，这样会在很大程度上阻止溶浸液更深入地浸透到砂岩介质中小半径的孔隙结构中去，从而大幅降低渗流流体在矿岩介质的渗透性能，造成某种特定的区域，即溶浸死区，这会严重影响铀矿开采的浸出率，降低矿山企业的经营效益。针对这种情况，可通过改变溶液的流体特性来使溶液的表面张力变小。目前，最经济有效的办法是添加某种表面活性剂，此活性剂通过改善溶液的湿润性能，大幅度降低溶液的表面张力，使溶液可在更小的孔隙和裂隙中流动，增大单位时间内通过低渗透性砂岩介质截面中的渗流量，从而大幅提高矿岩的渗透性能。该方法可促进溶液与矿岩的充分氧化还原反应，减少地浸采铀过程中出现的“溶浸死区”问题，进而实现铀矿开采的高浸出率和高效益。

3．2 化学反应作用对含铀砂岩渗流规律的影响

一般来说，水作渗流介质时，会使砂岩中某些黏土物质遇水膨胀，在一定程度上会影响砂岩的孔隙结构特征，但由于本实验中不考虑围压的作用，因此可忽略。而溶浸液会与砂岩矿物质发生化学反应，其间的化学作用对砂岩的孔隙结构特征是有影响的，这种影响主要表现为流体流动与化学反应的耦合产生正的反馈作用和负的反馈作用。图3为含铀砂岩多孔介质物理化学作用前后水力梯度与渗透系数的关系。从图3可看出，在水力梯度为50～60范围内的某一特定值之前，物理化学作用前的渗透系数整体上小于物理化学作用后的渗透系数，大于某一特定值之后，则反之。造成此现象的原因为：1）含铀砂岩介质矿物质与溶浸液发生化学反应后，会改变矿岩介质的孔隙结构特征，使某些半径较小的孔隙变大，变成可连通的，从而使单位时间和单位面积通过的渗流量增大，进而使砂岩介质的渗透系数整体变大，随着水力梯度的增大，溶浸液和矿岩介质中其他颗粒在外界驱动压力的作用下会发生一定程度的运移，半径较大的颗粒在运移过程中会堵塞中等或小半径孔隙，从而使单位时间内通过低渗透性砂岩介质截面的渗流量变小，造成砂岩介质的渗透系数整体下降。2）随着压力梯度的增大，在化学作用下，矿岩介质结构受到外界驱动压力的作用，会使其孔隙结构进一步演变，进而改变砂岩介质的整体渗透系数。可见，在原地浸出采铀过程中，由于含矿岩、溶浸液和水动力作用等多重因素的影响，不能盲目地靠增大水力梯度而增大矿岩介质的渗透性能，经过化学溶液浸泡反应的矿岩介质，在外界驱动压力破坏孔隙结构和运移颗粒堵塞孔隙等多重因素的影响下，并不能完全增加矿岩的渗透性能，而是一种此消彼长的关系，要综合考虑多重因素确定合理的地浸工艺参数，才能达到事半功倍的效果，提高铀矿山的开采效益。

图3　 物理化学作用前后水力梯度与渗透系数的关系Fig．3 Relationship between hydraulic gradient and permeability coefficient before and after physical and chemical action

3．3 压力梯度与化学演变耦合作用对砂岩渗流规律的影响

砂岩介质与溶浸剂发生物理化学作用后，矿岩表面的可溶物质会逐渐进入溶浸液中，导致流体黏度以及砂岩孔隙结构发生变化，这会造成砂岩介质的渗透性能发生变化。同时在某种压力梯度下，应力作用也会使砂岩的孔隙结构变形从而造成介质渗透性能发生变化。在不同阶段，各因素对砂岩介质渗透性能的影响是不同的，本文从压力梯度与化学演变耦合作用方面对砂岩渗流规律的影响进行初步探讨，结果如图4、5所示。

由图4、5可看出，随着溶浸剂与矿岩介质物理化学作用时间的延长，溶浸液在砂岩介质中的渗透系数整体呈增大趋势，且在28．6～ 71．4压力梯度段内，相同的作用时间下，砂岩介质的渗透系数在各梯度段下变化幅度不大；28．6～80．7压力梯度段内，渗透系数在第1～3d时间段内基本上较压力梯度为15．7的渗透系数大；在第3～4d时间段内，28．6～71．4压力梯度段内矿岩的渗透系数小于压力梯度为15．7的渗透系数，而在压力梯度为80．7时，砂岩的渗透系数在第4d之后整体上较其他压力梯度下的都要高。造成此种现象的原因可能是：在物理化学作用初期，随着溶浸液与砂岩矿样的不断作用，矿岩介质的某些矿物组分不断溶入溶浸液中，使矿样的孔隙结构发生演变，渗透系数整体上会增大。在物理化学作用后期，压力梯度和化学反应演变这两种对矿岩渗透性能有影响的因素中，压力梯度的影响敏感度高于化学反应演变的，压力梯度越大，矿岩的整体渗透性能越好，随着化学反应的不断进行，矿岩介质中某些大颗粒不断溶入溶浸液中以及矿岩围压的影响，会在外界驱动压力的作用下发生运移堵塞砂岩介质的部分孔隙，从而使矿岩渗透系数整体上减小，此时化学反应演变的影响敏感度优于压力梯度的，因此，在特定的时间段内，压力梯度高的阶段，矿岩的渗透系数整体上小于压力梯度较低阶段的，若是压力梯度达到足够使矿岩产生新的裂隙，也会使矿岩的渗透系数变大。

图4　 不同水力梯度下渗透系数随时间的变化Fig．4 Change of permeability coefficient with time under different hydraulic gradients

图5　 不同作用时间下矿岩的渗透系数随水力梯度的变化Fig．5 Change of permeability coefficient with pressure gradient under different time

4　结论

1）该低渗透性含铀砂岩介质渗流特征存在3个阶段，即启动压力阶段、非线性渗流阶段和线性渗流阶段。针对该低渗透性砂岩介质，压力梯度小于15时，砂岩介质内不发生液体流动；压力梯度在15～55之间时，渗透系数与压力梯度存在非线性关系；当压力梯度大于55时，渗透系数与压力梯度存在线性关系。

2）流体的表面张力是影响流体流经较小孔径的关键因素，通过减小流体的表面张力，可整体上增大矿岩渗透系数。最经济有效的办法是利用某种表面活性剂来改善溶液的湿润性能，使溶液的表面张力大幅降低，从而使溶液在更小的孔隙和裂隙中流动，大幅度提高矿岩的渗透性能，促进溶液与矿岩发生充分的氧化还原反应，进而实现地浸采铀的高浸出率和高效益。

3）在渗流前期，矿岩介质与溶浸液发生化学反应后，使某些较小半径的孔隙变成可连通的，进而使砂岩介质的渗透系数整体变大。在渗流后期，由于压力和化学耦合作用，孔隙结构进一步演变，当压力梯度敏感度大于化学反应敏感度时，其渗透系数变大，反之变小。

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Experimental Study on Pressure Gradient－Viscosity－Chemical Coupling Seepage Law of Low－permeability Sandstone Uranium Ore Rock

ZENG Sheng1，DU Xue－ming1，SUN Bing2，＊，TAN Kai－xuan1
（1．School of Nuclear Resources Engineering，University of South China，Hengyang421001，China，2．School of Urban Construction，University of South China，Hengyang421001，China）

Abstract：To study the seepage law of low－permeability sandstone uranium ore rock under the physical and chemical coupling action，and provide a reliable basis for the design of parameters for in－situ leaching，some samples of sandstone from a uranium mine in Xinjiang were used to carry out experimental research by a homemade permeability test device．The results indicate that there are three seepage stages in the lowpermeability rock，namely，the stage of starting pressure，the stage of nonlinear seepage and the stage of linear seepage．With the change of fluid viscosity，the percentage that fluid flow voids occupied in the whole rock voids and the rock permeability on the wholebook=1522,ebook=184can be changed．In the early stage of physical and chemical coupling seepage，after the media of ore and leaching agent reacting chemically，the pore structure of medium ore is altered，and some of the smaller radius of pore is larger and connected，which makes the seepage of fluid larger in the unit area and per unit time，thereby enabling the overall permeability of sandstone medium becomes larger．In the latter stage of physical and chemical coupling seepage，due to the pressure and chemical coupling，the pore structure further evolves．When the pressure gradient is more sensitive than chemical sensitivity of reaction，the permeability coefficient increases，whereas decreases．

Key words：low－permeability sandstone uranium ore rock；physico－chemical percolation；pressure gradient－viscosity－chemical coupling；permeability coefficient

通信作者：＊孙 冰，E－mail：sunbingzs＠126．com

作者简介：曾 晟（1977—），男，湖南常德人，副教授，博士，采矿工程专业

基金项目：国家自然科学基金重大科技计划资助项目（91026015）；湖南省教育厅优秀青年项目资助（12B111）；南华大学"十二五"科技创新团队项目资助；南华大学研究生科研创新项目资助（2013XCX08）

收稿日期：2014－10－16；修回日期：2014－12－10

doi：10．7538／yzk．2015．49．08．1521

文章编号：1000－6931（2015）08－1521－08

文献标志码：A

中图分类号：O357．3；TF111．31