苏志华，王建华

(1.贵州财经大学资源与环境管理学院，贵州贵阳550025;2.中山大学地球科学与地质工程学院，广东广州510275)

随着我国经济的高速发展，城市的大气污染问题日趋严重，大气颗粒物成为影响我国环境空气质量的重要污染物［1－2］。其中，细颗粒物 PM10和PM2.5是反映空气质量状况的重要指标。基于此，美国环境保护局于1997年提出了对环境空气中颗粒物标准的修改提案，新增了关于PM2.5的标准，规定PM2.5的年平均值不得超过15 μg·m－3，24 h平均值不得超过 65 μg·m－3［3］;我国 1996 年颁布的《环境空气质量标准》(GB3095－1996)［4］中提出了PM10标准，并于2012年2月新颁布的《环境空气质量标准》(GB3095－2012)［5］中增加了关于PM2.5的标准限值，规定了PM2.5年平均及24小时平均二级浓度限值分别为 35 μg·m－3和 75 μg·m－3。PM10和PM2.5分别指空气动力学当量直径小于或等于10 μm和2.5 μm的大气颗粒物。PM10也称为可吸入颗粒物，世界卫生组织 (WHO)则称之为可进入胸部的颗粒物;PM2.5因其能够进入人体肺泡，故被定义为可入肺颗粒物［6］，其对人体健康、能见度和气候变化等方面的危害已被国内外学者证实［7－9］。在大气环境问题频发以及公众环境意识快速提高的背景下，大气污染的研究受到了越来越多的关注，全球范围内开展了一系列PM2.5观测研究以了解其来源和影响因素［10－11］。研究标明，气象条件与大气污染的程度密切相关。降水和强风天气过后空气中大气颗粒物的浓度一般较小，而连续的低压、无风、相对湿度较高的雾天大气颗粒物的浓度相对较高。这是因为降雨对大气悬浮颗粒物有较好的清除效果［12］，或是颗粒物在强风作用下能迅速扩散。而在无风、高湿的雾天，颗粒物多附着、溶解或混合于雾气之中，不但得不到有效的扩散和去除，还易与其他污染物发生化学反应，增加二次气溶胶产生的可能性［12］。然而，在中国有关大气颗粒物观测研究的记录主要集中在经济最为发达的少数大城市和沿海地区［13－18］，而在其它的城市研究记录还非常稀少，为了减缓空气污染对该类地区人体健康和社会经济发展的负面影响，迫切需要对该类地区展开有关大气颗粒物的污染特征及其影响因素研究。

贵阳位于贵州的中部，是贵州省省会，曾是典型的以SO2污染为主的城市。然而随着能源结构和产业结构的改变、机动车保有量的快速增加，贵阳市的空气污染在新时期呈现出与以往不同的特征:按照国家新颁布的《环境空气质量标准》(GB3095－2012)，贵阳市2013年的PM10和PM2.5均未达到国家环境空气质量二级标准，而其他的空气质量指标如SO2、NO2、CO和O3均达到国家环境空气质量二级标准［19］。由此可见大气颗粒物是影响贵阳市空气环境质量的首要污染物。然而，贵阳市有关PM2.5和 PM10污染的研究记录仍非常稀少［20－24］，且以往的研究主要局限于贵阳的个别监测点，研究的时间尺度也比较短，很难对贵阳市大气颗粒物污染水平及特征进行较长时间尺度的评价。基于此，本研究利用贵阳市环境监测中心站自动监测的空气质量数据，研究贵阳市大气颗粒物 (PM2.5和PM10)的污染现状和时空分布特征，并结合气象资料分析大气颗粒物污染的影响因素。本研究可以为贵阳市大气污染治理提供科学依据，以及为区域的大气污染防治措施的制定提供参考。

1 监测数据与方法

1.1 监测点的选择与数据的收集

目前，贵阳市共布设太慈桥、市环保站、冶金厅、鸿边门、马鞍山、小河、花溪、金阳、乌当、桐木岭10个国控空气自动监测点位。但因建设需要，太慈桥自动监测站点于2014年3月1日起停运。剩余9个监测站中，桐木岭站位于花溪区的高坡民族中学，花溪区站位于花溪区自来水厂，乌当区站位于乌当区行政中心，金阳区站位于观山湖区的贵阳一中，马鞍山站位于观山湖区的黔灵山公园，鸿边门站位于云岩区的贵阳医学院，小河区站位于小河区行政中心，市环保站位于南明区贵阳市环保局，冶金厅站位于南明区贵州省环科院，空气环境自动监测站点具体位置见图1。在贵阳市的行政区中，云岩区和南明区为老城区，小河区为国家级经济技术开发区，工业占比较重，观山湖区主要功能为商业区和行政中心，乌当区和花溪区属于郊区。根据《环境空气质量标准》 (GB3095－2012)，以上9个站点均属于空气环境质量二类区。监测站的布设满足空气环境监测标准的要求，即距地面一定高度，四周通风且无高大的建筑物和局地排放源，空气可以自由流动，地形平坦，受局地环流的影响较小。大气监测标准为HJ 618，自动监测方法为微量振荡天平法和β射线法。数据发布标准为《环境空气质量标准》 (GB3095－2012)和《环境空气质量指数 (AQI)技术规定 (试行)》(HJ622－2012)的有关规定，发布的数据包括24 h日均值以及实时浓度值 (即1 h平均值)。本研究选取数据的时间范围为2014年3月至2015年2月。

气象条件对污染物的扩散、稀释和积累作用已得到普遍公认。为研究贵阳市气象因素对大气颗粒物污染的影响，本研究收集了贵阳市部分气象资料，包括气温 (℃)和降水量 (mm)。气象数据摘自中国天气网 (http://www.weather.com.cn)。

图1 贵阳市空气质量监测站分布图Fig.1 Monitoring sites of air quality in Guiyang

1.2 数据处理及研究方法

本研究对贵阳市各监测站的PM10和PM2.5的24 h平均值数据进行求平均计算，求取贵阳市PM2.5和PM10的24 h平均值;并选择春夏秋冬各季中无突变天气变化的时段，时间范围为一周至半个月，对各个监测站一日中同一时刻的PM2.5和PM10进行求平均，以获取贵阳市各监测点的PM2.5和PM10的1 h均值。通过时间序列分析法对筛选和整理过的数据进行分析，以查明贵阳市PM2.5和PM10在一个自然年的年变化特征、各季的日变化特征和空间分布特征。

2 结果与讨论

2.1 贵阳市PM2.5和PM10质量浓度分布特征

2.1.1 季节性质量浓度变化特征及其分析 为叙述方便，首先把贵阳市的四季划分为春季、夏季、秋季和冬季。贵阳市2014年3月1日至2015年2月28日PM2.5和PM10日平均值的变化范围较大，分别为11～127和19～161 μg·m－3，最大值可达最小值的12倍。大气颗粒物质量浓度的变化趋势显示出显著的冬春季和夏秋季2种季节性特征，冬春季PM10和PM2.5的值较大，污染较为严重，夏秋季PM10和PM2.5的值较小，污染较轻 (图2)。

在冬春季又以冬季污染的最为严重，PM2.5的日均值达到60.64 μg·m－3，主要集中在15 ～127 μg·m－3，PM10的日均值达到了 83.92 μg·m－3，主要集中在20～161 μg·m－3;在夏秋季以夏季的污染最轻，PM2.5均值仅为28.79 μg·m－3，主要集中在 13 ～68 μg·m－3，PM10的日均值仅为 50.43 μg·m－3，主要集中在 21 ～106 μg·m－3(表 1)。贵阳市大气颗粒物浓度冬春季高于夏秋季，与北京、上海和广州的研究结果相一致［13－14，16］。

图2 贵阳市2014年3月1日至2015年2月28日的PM2.5、PM10、PM2.5/PM10及AQI的逐日变化特征Fig.2 Daily variation of PM2.5，PM10，PM2.5/PM10and AQI during from 2014－03－01 to 2015－02－28 in Guiyang(虚线为《环境空气质量标准》(GB3095－2012)二级标准中的质量浓度限值)

表1 贵阳市春、夏、秋、冬季大气颗粒物质量浓度及空气质量指数的分布Table 1 Distribution of PM2.5，PM10，PM2.5/PM10mass concentration and AQI in spring，summer，autumn and winter seasons in Guiyang

贵阳市大气颗粒物质量浓度的季节性差异主要受控于气象条件变化。由表2可知，贵阳市夏季太阳辐射强烈，地表温度较高，近10年7月份日平均最高气温达到28.5℃，导致空气对流与湍流强，盛行上升气流，风速较大，不容易形成逆温天气，可以促使大气颗粒物得到有效扩散，尤其对PM2.5扩散影响最显著。另外，贵阳夏季主要受海洋气团影响，盛行西南季风，风中携带的颗粒物含量少，而且带来丰沛的降水，近10年7月份平均降水总量为156 mm，降水对大气悬浮颗粒有较好的清除效果［12］，起到自然净化空气的作用。冬季气温相对最低，近10年12月份日平均最低温度仅为4℃，抑制了空气对流，导致风速较小，且受强冷高压影响，冷空气活动频繁，逆温天气发生的频率高且持续时间长，不利于污染物扩散。同时冬季盛行东北风，降水稀少，近10年12月份平均总降水仅为22 mm，对PM2.5的冲刷作用不明显［12］;另外，植被繁茂程度的不同也对污染产生重要影响。夏季，植被最为繁茂，叶面积显著增加，湿润且具有一定粗糙度的叶片有利于PM2.5的捕获，易于PM2.5的净化［25］。同时，植物的蒸腾作用可以增加空气湿度，降低空气温度，形成有利于PM2.5沉降的有利气候条件［26］。而冬季植被凋零，在四季中对粉尘的吸附最差。贵阳市PM2.5/PM10在夏季的均值仅为0.57，而在冬季达到0.74(表1)，显示夏季大气中细颗粒的含量相对冬季少，印证了空气对流、植被吸附等因素对细颗粒物稀释、扩散及沉降的显著效果。

表2 贵阳市气象要素2000－2010年累年平均值Table 2 Mean values of meteorological elements during 2000－2010 in Guiyang

2.1.2 污染特征及超标情况 根据《环境空气质量标准》，居住区、商业交通混合区、文化区、工业区和农村地区为为二类环境空气功能区，PM2.5污染物 24 h平均质量浓度限值为 75 μg·m－3，PM10污染物24 h平均质量浓度限值为150 μg·m－3［5］。本文选取的研究区域均属于二类环境空气功能区，大气颗粒物的质量浓度限值应为二级标准的质量浓度限值。贵阳市2014年3月1日至2015年2月28日的大气颗粒物的污染特征如图2所示，大气颗粒物的日均质量浓度的变化范围较大，最高值出现在2014年12月26日，PM2.5和PM10分别为127 和161 μg·m－3。在一年中 PM2.5有 35 d 超过《环境空气质量标准》二级标准规定的24 h平均质量浓度限值75 μg·m－3，超标率为9.7%;PM10只有4 d超过二级标准规定的限制，超标率为1.1%。PM2.5的年均值为43.2 μg·m－3，超过了二级标准的年平均质量浓度限值35 μg·m－3，PM10的年均值为67.3 μg·m－3，在标准的质量浓度限值之内，未出现超标。PM2.5在春、夏、秋、冬分别有4、0、5和26 d超标，超标率分别为4.4%、0、5.5%和29.2%;PM10超标仅发生在春季和冬季，春季为1 d，冬季为3 d。以上研究结果揭示了贵阳市大气颗粒物污染最严重的季节是冬季，且主要是PM2.5污染，春季污染程度次之，夏季最低。贵阳市空气环境质量指标AQI呈现出明显的季节性特征:冬季最大，AQI冬季的平均值为83.6，集中分布在24～169，夏季最小，AQI的平均值为49，集中分布在23 ～93(表1)。AQI与PM2.5、PM10呈现出协调同步变化的特征 (图2)，说明AQI的变化受控于PM2.5和PM10的变化，证明了影响贵阳市空气环境质量的首要因素是空气中大气颗粒物的质量浓度。

2.2 贵阳市PM2.5和PM10质量浓度的日变化特征

选取无突变天气的时段2014年4月14－23日、7月4－13日、10月5－12日、1月22－29日的PM2.5和PM10小时质量浓度平均数据为代表，分别研究春、夏、秋、冬四季大气颗粒物在1 d内的逐时变化特征，结果显示贵阳市四季PM2.5和PM10的日变化呈现出显著差异 (图3)。春季，PM2.5的小时均值为42.45 μg·m－3，分布范围为37.4 ～45.6 μg·m－3。PM10的小时均值为 75.48 μg·m－3，分布范围为 58.3 ～ 90.1 μg·m－3。PM2.5的变化较为平缓，而PM10的变化幅度较大 (图3a)。从0:00－6:00时，PM2.5和PM10的值逐渐降低，至6:00－8:00时降至最低，随着太阳辐射的逐渐增加，空气温度升高，人类活动逐渐加强，污染排放开始累积［18，27］，导致 PM2.5和 PM10的质量浓度也随之增加，PM2.5在12:00时增加到最大，PM10在14:00时增加到最大。午后，太阳辐射有所减弱，但大气及地面累积的温度继续升高，局部温度差异增大，逆温层消失，空气流动性增强，导致大气颗粒物的浓度缓慢降低，在16:00时降低至最小值。从16:00时开始，由于下班高峰的到来，机动车的排放量增加，颗粒物的污染再次呈现逐渐攀升的趋势，到约20:00时达到了一天中的第二个峰值，之后持续下降;夏季，PM2.5的小时均值仅为 28.4 μg·m－3，分布范围为19.50 ～24.59 μg·m－3。PM10的小时均值为 46.57 μg·m－3，分布范围为 36.90 ～58.60 μg·m－3。PM2.5和 PM10的日均值为四季中的最小值，污染最轻 (图3b)。从0:00－8:00时，大气颗粒物的质量浓度逐渐降低，其中PM10降低幅度相对较大，从8:00时开始，PM2.5和PM10逐渐增加，至约10:00时达到最大，早于春季，这与夏季太阳辐射较强，逆温层遭受破坏较早，逆温层破坏之后，空气流动增强使大气颗粒物进一步扩散［14］。10:00时之后逐渐下降，约17:00时降到最低，而后开始逐渐增加，23:00时达到最大值，这与下午下班机动车排放的积累、夜生活排放叠加及扩散慢等因素有关，夏季第二个“峰值”出现的时间在四季中最晚，可能是因为贵阳市夏季在四季中气候最好，夜生活持续时间最长。

图3 贵阳市2014－2015年度春、夏、秋、冬季大气颗粒物质量浓度的日变化趋势Fig.3 Diurnal variations of PM2.5and PM10mass concentration in spring，summer，autumn and winter seasons in Guiyang

秋季，贵阳市大气颗粒物质量浓度的逐时变化特征与夏季相似，不同之处为达到第一个峰值的时间为11:00时，早于夏季的10:00时(图3 c)。这与秋季太阳辐射的减弱，逆温层遭受破坏较夏季晚有关系。另外，PM2.5和PM10达到一天中第二个峰值的时间为22:00时，早于夏季的23:00时，这与秋季城市夜生活的提早结束有关系;冬季，PM2.5的小时均值为 68.39 μg·m－3，分布范围为58.00 ～ 85.33 μg·m－3。PM10的 小 时 均 值 为93.63 μg·m－3，分布范围为 77.13 ～ 115.96 μg·m－3。总体上PM2.5和 PM10的小时日均值均最大，表明污染最为严重 (图3d)。大气颗粒物质量浓度的日变化与夏秋类似，也显示出“双峰”的变化特征。不同的是达到最值的时间有所滞后，从0:00－9:00时，大气颗粒物质量浓度逐渐下降，至9:00时点下降到最低，时间为四季当中的最晚，从9:00时开始，大气颗粒物质量浓度逐渐增加，到13:00时达到最大值，比其它3个季节滞后，主要原因是冬季太阳辐射为四季中最弱，日照开始的时间最晚，导致逆温层破坏的时间也最晚［14］。从13:00－17:00时逐渐降低，17:00时之后逐渐升高，到约22:00时达到最大。通过对比可以发现，PM2.5和PM10在春夏秋冬四季的特征均为“双峰”型，这与赵晨曦和陈丹青的报道相一致［13，28］。但峰值在四季出现的时间有所不同，第一个峰值出现的时间在夏季最早，在冬季最晚;第二个峰值出现的时间为春季最早，夏季最晚，两个“峰值”的产生的时刻不同主要源于各季城市出行高峰期时间的不同，人类活动作息时段的不同，导致了机动车尾气排放及城市道路扬尘的差异［18，27］。

2.3 贵阳市PM2.5的空间分布特征及影响因素分析

研究结果显示了贵阳市大气颗粒物污染主要为PM2.5污染，因此仅研究PM2.5的空间分布特征。通过对马鞍山、市环保站、乌当区、花溪区、小河区、鸿边门、冶金厅和桐木岭8个国控点的PM2.5记录进行分析对比 (金阳新区国控点因收集的数据不全，暂不进行对比)，结果显示8个国控点的PM2.5具有一致的变化趋势 (图4)，均表现为冬春季的PM2.5值大且波动剧烈，污染较为严重;秋季除两次显著的污染事件之外其余污染较轻;夏季在四季中的PM2.5值最小且波动最为平缓，指示污染最小，空气质量最好。

8个国控点PM2.5日均值的分布结果 (表3)显示:在冬季，平均污染程度的从大到小的排列顺序为市环保站＞冶金厅＞花溪区＞小河区＞鸿边门＞马鞍山＞乌当区＞桐木岭;在夏季，平均污染程度从大到小的排列顺序为鸿边门＞冶金厅＞小河区＞市环保站＞花溪区＞乌当区＞马鞍山＞桐木岭。无论在冬季还是夏季，桐木岭PM2.5的日均值均为最低，冬季和夏季分别仅为为44.81 μg·m－3和17.32 μg·m－3，乌当区和马鞍山的PM2.5在冬季和夏季也均较低。除冬季的花溪区外，PM2.5的污染特征均显示出离市区越近，污染越严重，反之则越轻的规律。这是因为离市区越近，人类活动越强，机动车和燃煤等人为源的排放越强［18，27］，在相同气象条件的情况下，较强的人为排放源可以增大了PM2.5的质量浓度。花溪区在冬季PM2.5相对较高，达到了 66.83 μg·m－3，在夏季较低，PM2.5为25.19 μg·m－3，可能与花溪大学城的建设、房地产的过快发展引发了拆迁，植被遭受破坏，扬尘作用增强且在冬季尤其突出有关［26］。与其余7个国控点相比较，桐木岭站点的PM2.5总体上最小。这主要是因为桐木岭位于郊区，人类活动较弱，机动车排放和燃煤排放强度较低，加上良好的植被覆盖，有利于吸附大气中的细颗粒物，从而降低PM2.5的质量浓度［25－26］。8 个国控点 PM2.5一致的变化趋势揭示了其在大气中的质量浓度主要受到气象条件的控制;从郊区到市区，污染逐渐加重进一步说明除气象因素外，人类活动排放和局地的地理环境是影响PM2.5质量浓度的重要原因。

图4 贵阳市2014－2015年度PM2.5的空间分布特征Fig.4 Spatial distributions of PM2.5mass concentration in Guiyang during 2014－2015 year①马鞍山;②市环保站;③乌当区;④花溪区;⑤小河区;⑥鸿边门;⑦冶金厅;⑧桐木岭

表3 贵阳市国控空气自动监测站春、夏、秋及冬季PM2.5日平均值的分布特征Table 3 Daily mean values of PM2.5mass concentration in spring，summer，autumn and winter seasons at Monitoring sites in Guiyang μg·m－3

3 结论

1)于2014年3月1日至2015年2月28日阶段，贵阳市大气颗粒物污染以细颗粒物PM2.5污染为主，呈现夏秋季和冬春季2种典型的季节性污染特征，夏季污染最小，PM2.5日平均值为28.79 μg·m－3，分布在13 ～ 68 μg·m－3，冬季污染最严重，PM2.5日均值为60.64 μg·m－3，分布于15 ～127 μg·m－3之间;

2)根据《环境空气质量标准》 (GB3095－2012)，PM2.5在春、夏、秋、冬各季的超标率分别为4.4%、0%、5.5%和29.2%;

3)四季PM2.5和PM10的日变化特征均显示出“双峰”型分布，第一个峰值出现在10:00－13:00时，夏季达到峰值的时间最早，冬季最晚。第二个峰值出现在20:00－23:00时，春季最早，夏季最晚。峰值发生的时间差异与各季太阳辐射强度的变化及居民生活节拍的差异有关;

4)冬季和夏季，贵阳市PM2.5的污染特征均显示出从市区到郊区污染逐渐减小，反之增强的特征。在冬季，平均污染程度的顺序为市环保站＞冶金厅＞花溪区＞小河区＞鸿边门＞马鞍山＞乌当区＞桐木岭。在夏季为鸿边门＞冶金厅＞小河区＞市环保站＞花溪区＞乌当区＞马鞍山＞桐木岭;

5)气象条件是影响贵阳大气颗粒物污染程度的首要原因，其次为人类活动排放和局地环境条件。

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