基于不同碱基含量的[FeFe]-氢化酶模型化合物功能化聚合物的合成与表征
2015-06-01梁绍威詹彩霞李文强王宏丹肖志音刘小明
梁绍威 钟 伟 詹彩霞 赵 佳 李文强 叶 萍 王宏丹 沈 杰 樊 露 肖志音 刘小明*,,
(1嘉兴学院生物与化学工程学院,嘉兴314001)
(2南昌大学化学系,南昌330031)
基于不同碱基含量的[FeFe]-氢化酶模型化合物功能化聚合物的合成与表征
梁绍威1钟 伟1詹彩霞2赵 佳2李文强2叶 萍1王宏丹1沈 杰1樊 露1肖志音1刘小明*,1,2
(1嘉兴学院生物与化学工程学院,嘉兴314001)
(2南昌大学化学系,南昌330031)
将含二炔基的[2Fe2S]模型化合物[Fe2(μ-SCH2C≡CH)2(CO)6](A)和双叠氮单体2,6-(N3CH2)Py(B,Py=吡啶)与含碱性基团的双炔单体(2-PyCH2)N(CH2C≡CH)2(C,Py=吡啶)通过“点击反应”以不同比例进行共聚,得到了6种含不同碱基量的[FeFe]-氢化酶模型化合物功能聚合物Polymer-1~Polymer-6。通过红外光谱、硫元素分析、热重、扫描电镜和电化学对这些聚合物进行了表征。红外光谱和电化学研究表明二铁六羰基单元A以二铁五羰基的形式存在于聚合物中。在共聚过程中,增加单体C的含量能显著改变聚合物的形貌和增加其在有机溶剂中的溶解度,同时热稳定性也有所增加。这些聚合物在含有醋酸的DMF介质中催化质子还原的行为表明,通过单体C引入的碱性基团所形成的次级配位环境对二铁中心的催化性能有显著影响。
[FeFe]-氢化酶;聚合物;催化;共聚;“点击”化学
0 引言
当代社会能源危机日益严峻,使得探索和研究可持续、环境友好的新型能源以减轻乃至完全脱离对化石能源的依赖已成为各国科技工作者必须面对的挑战。众所周知,氢能作为未来重要的能源之一,被认为是一种理想的可能取代化石能源的储能物质。……
