孙建飞 肖生苓 王昊宇 张长武 黄海兵 张晶 吴俊明

(东北林业大学，哈尔滨，150040) (黑龙江省木材科学研究所) (大兴安岭地区林木产品质量检验中心)

工艺参数对稻壳—木刨花复合包装板力学性能的影响1)

孙建飞 肖生苓 王昊宇 张长武 黄海兵 张晶 吴俊明

(东北林业大学，哈尔滨，150040) (黑龙江省木材科学研究所) (大兴安岭地区林木产品质量检验中心)

通过均匀试验，以稻壳和木质剩余物为主要原料，以异氰酸酯和脲醛树脂(UF)为胶黏剂制备稻壳—木刨花复合包装板。分析密度、芯层比例、表层施胶量、芯层施胶量、固化剂用量、热压温度、热压压力和热压时间8因素对复合板静曲强度和弹性模量的影响。结果表明，密度、芯层比例、表层施胶量、热压温度、热压压力和热压时间等工艺参数对复合板静曲强度和弹性模量都有不同程度的影响。当密度为0.77 g/cm3、芯层比例60%～65%、表层施胶量8%、热压温度170 ℃、热压压力2.6 MPa、热压时间20 s/mm时，所制得的包装用复合板具备较高的静曲强度和弹性模量，满足使用要求，且生产效率高，生产成本低。

稻壳；木质剩余物；复合包装板；静曲强度；弹性模量

We studied the effects of process parameters (eight factors) on MOR and MOE of composites made from rice husks and wood residues using PAPI and UF as adhesives through multi-factor uniform experiment. Density, core layer ratio, surface layer resin consumption, hot-pressing temperature, hot-pressing pressure and hot-pressing time had different effects on MOR and MOE. When the density was 0.77 g/cm3, the core layer ratio was 60%-65%, the surface layer resin consumption was 8%, the hot-pressing temperature was 170 ℃, the hot-pressing pressure was 2.6 MPa， the hot-pressing time was 20 s/mm, the composite board for packing reached high MOR and MOE, and met the use requirements with low cost and high production efficiency.

近年来，随着我国进、出口贸易的增多及国内人民生产、生活需求的日趋多样化，国内物流、快递行业蓬勃发展，对包装材料的需求也与日俱增，包装工业得到了空前发展。尽管以纸代塑、以纸代木已成为包装行业未来的发展趋势，但木质包装材料特别是木制托盘在现今社会仍具有不可撼动的地位。研究开发经济性能好、绿色环保的包装材料，是包装市场的急需，更是国民经济快速发展的要求[1]。

稻壳是稻谷加工生产后的主要副产品。我国是农业大国，稻壳产量丰富，但利用率低。本研究以稻壳为主要原料，制作外包装箱用复合板，在原料和成本方面，具有极大的优势。稻壳具备木质纤维结构，与木材相比，防水、隔热等方面性能突出，但纯稻壳板力学性能较差，且不具备二次加工(如砂光、贴面等)的条件，特选取木质剩余物作为增强材料，以改善板材的力学性能，获得高品质的外包装箱板材料。

1 材料与方法

1.1 材料

材料主要包括稻壳、木刨花、胶黏剂、固化剂及其他助剂。

稻壳，来源于黑龙江省五常市，由当年生产的水稻脱壳所得，稻壳筛分值(尺寸分布)见表1。在综合考量稻壳尺寸(d)对复合板性能影响及稻壳自身尺寸分布范围的前提下，试验用稻壳尺寸控制在8目

木刨花，混杂木剩余物削片制得，尺寸为d>20目。

胶黏剂，脲醛树脂胶，固体质量分数61.5%，黏度大于300 MPa·s，pH=7.96，游离甲醛0.1%，市售工业品；异氰酸酯，选用多苯基多亚甲基多异氰酸酯(缩写全称PAPI)，市售工业品。

固化剂，质量分数为20%的NH4Cl水溶液，实验室配制。

1.2 设备

热压机(KU-HPD-1515)，产于日本；拌胶机(VR-22)，产于德国；立式裁板锯(SZ3-600D)，产于日本；万能力学试验机(UTM-10T-PL)，产于日本；恒温水槽(BK-53)，产于日本；恒温干燥箱(DX-58)，产于日本；振动筛(HC-400-2P)，产于中国。

表1 稻壳筛分值

1.3 方法

复合板铺装方式、结构如图1所示，工艺流程如图2所示[2-3]。考虑到成本、胶合效果、甲醛释放量等多方面因素，将稻壳置于复合板中间，作为芯层，选用PAPI作为胶黏剂；木刨花置于复合板表面，作为表层，主要用于提升复合板的力学性能及板材表面质量，同时防止PAPI黏板现象的发生，选用脲醛树脂作为胶黏剂。复合板厚度20 mm，幅面405 mm×405 mm。

图1 复合板结构示意图

图2 复合板制备工艺流程图

试验主要侧重于研究制造工艺对稻壳—木刨花复合板静曲强度和弹性模量的影响。综合考虑现有的技术、效率和生产成本以及国家对甲醛释放量的相关要求，对试验因子范围进行如下选取(其中，芯层比例指稻壳占总体干料的比例)：密度0.75～0.85 g/cm3；芯层比例40%～70%；表层施胶量8%～14%；芯层施胶量4%～7%；固化剂用量1.2%～2.0%；热压温度170～220 ℃；热压压力2.5～3.3 MPa；热压时间20～45 s/mm。

考虑到影响因子较多，水平数量不尽相同，设计自由度大，特选用混合水平均匀设计的方法进行试验设计[4]。试验方案数量n=21，重复系数m=3。

1.4 复合板性能评价

复合板制备后，将其置放在温度20 ℃、湿度65%的环境条件下72 h，以平衡复合板内部应力。由于我国没有稻壳—木刨花包装用复合板的相关标准，而本研究的制备技术与刨花板相近，板材性能测试参照GB/T 4897—2003《刨花板》国家标准进行，测试项目包括密度、内结合强度、2 h吸水厚度膨胀率、静曲强度、弹性模量和甲醛释放量。其中，对复合板力学性能的影响结果见表2，部分样板试件如图3所示。结果显示，有20组实验方案可获得除2 h吸水厚度膨胀率外各项性能均满足GB/T 4897—2003标准要求的复合板，其中，有7组方案制得的板材2 h吸水厚度膨胀率<8%，满足标准要求。静曲强度和弹性模量是衡量板材质量的重要力学性能指标[5-6]，是决定板材用途的关键性因素。本研究主要分析探讨制造工艺对稻壳—木刨花复合板静曲强度和弹性模量的影响。板材制备过程中未添加防水剂和防潮剂，因此，板材的吸水厚度膨胀率可通过后期优化工艺加以改善，图3是部分样板和试件在实验室常温下放置半年后的宏观形态，未出现分层、断裂和明显吸潮现象。

图3 部分样板和试件图

2 结果与分析

对试验数据进行回归分析，并以曲线图的形式直观表示，其中，试验因子对稻壳—木刨花复合板静曲强度和弹性模量的影响显著性分析见表3。可知，均匀试验回归方程显著，可认为自变量全体对复合板的静曲强度和弹性模量产生影响。通过进一步数据分析发现，静曲强度和弹性模量的大小主要与复合板密度、芯层比例、表层施胶量以及热压工艺关系密切。

考虑到实际生产中存在的诸多不确定性因素(如防水剂的添加、成板的表面砂光等)可能导致最终制成品静曲强度和弹性模量的下降[7]，特参照GB/T 4897—2003《刨花板》、GB/T 21723—2008《麦(稻)秸秆刨花板》及GB/T 12464—2002《普通木箱》对板材(公称厚度20 mm)的性能要求，参考标准见表4，对试验室制备复合板静曲强度和弹性模量做出如下要求：静曲强度≥18 MPa，弹性模量≥3 000 MPa。

表2 工艺参数对复合板影响的均匀设计试验结果

表3 试验因子对复合板静曲强度和弹性模量影响的方差分析

表4 参考标准

2.1 密度

密度的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图4所示。复合板的静曲强度和弹性模量整体表现为随密度的增加而显著增加，即增加复合板密度有利于提高复合板的静曲强度和弹性模量。可知，当密度在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对于结构用板的要求。当密度在0.75～0.82 g/cm3取值时，复合板的弹性模量随密度的增大而增大，但增幅逐渐趋于缓慢；当密度>0.82 g/cm3时，复合板的弹性模量随密度的增大而小幅度下降。当密度>0.77 g/cm3时，可以确保复合板的静曲强度和弹性模量大于试验设计值。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图4 密度对复合板静曲强度和弹性模量的影响

密度是刨花板最重要的技术指标，增大密度有利于改善复合板的力学性能。在成板过程中，随着密度的增大，复合板各组分间压缩程度加大，原料间的交织作用更为明显，与胶黏剂的胶合效果在一定程度上得到改善，宏观表现为复合板静曲强度和弹性模量的增加。尽管板的力学性能会随密度的增加而得到改善，但密度的增大会造成原材料和能源消耗的增加，具体表现为产品成本的增加，随之还常常带来使用成本(如装卸成本、运输成本等)的增加，加大了生产与使用的难度。因此，密度的选择应结合复合板的实际应用环境，在满足强度要求的前提下，优先选择较小的密度。结合试验对包装用复合板静曲强度和弹性模量要求，密度优先选择0.77 g/cm3。

2.2 芯层比例

芯层比例的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图5所示。复合板的静曲强度和弹性模量随芯层比例的增加先缓慢上升后显著下降，即较大的芯层比例不利于改善复合板的静曲强度和弹性模量。可知，当芯层比例在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对于刨花板结构用板的要求。当芯层比例在40%～50%取值时，复合板的静曲强度和弹性模量随芯层比例的增加缓慢上升；当芯层比例大于50%时，复合板静曲强度和弹性模量随芯层比例的增加而显著下降。当芯层比例在40%～65%取值时，可以确保复合板的静曲强度和弹性模量大于试验设计值。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图5 芯层比例对复合板静曲强度和弹性模量的影响

复合板由芯层和表层两部分复合而成，芯层比例决定了复合板中稻壳对木材的可替代率，也可从侧面反应稻壳—木刨花复合板成本优势的大小。在性能满足国家标准要求和市场需求的前提下，增大稻壳比例，有利于降低复合板的生产成本，提高稻壳资源的利用率。因此，应结合复合板的实际应用环境，在满足强度要求的前提下，优先选择较大的芯层比例。然而，芯层比例增大，会导致复合板中木质剩余物比例的减小，板材的静曲强度和弹性模量主要与表层木刨花的长纤维结构有关，一定比例的木刨花是板材力学性能的保证。而表层刨花过少还会出现铺装不均的现象，会对板材的力学性能造成不利影响。因此，结合试验对包装用复合板静曲强度和弹性模量的要求，芯层比例确定为60%～65%。

2.3 表层施胶量

表层施胶量的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图6所示。复合板的静曲强度随表层施胶量的增加变化并不显著，而弹性模量随表层施胶量的增加呈上升趋势。可知，当表层施胶量在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对于结构用板的要求，且大于试验设计值。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图6 表层施胶量对复合板静曲强度和弹性模量的影响

复合板是依赖胶黏剂将原料胶接在一起，从而获得优良的力学性能。因此，施胶量的多少对复合板的力学性能影响很大，同时，施胶量的多少对复合板的生产成本也有较大影响。表层木刨花选用脲醛树脂作为胶黏剂进行胶合。脲醛树脂价格低廉，与木材的胶合效果良好，在较高热压温度(生产中可高达190～220 ℃)下，可获得很高的生产效率(13 s/mm左右)，因此，常用于刨花板生产的胶黏剂[8]。而对于脲醛胶，研究表明，施胶量的增加有利于复合板力学性能的提升，但在施胶量大于某一值后，再加大胶的用量对于复合板的静曲强度的提高没有明显作用。且脲醛胶是本试验中最主要的甲醛来源，减少表层施胶量有利于降低复合板的甲醛释放量。因此，表层施胶量的选择应结合复合板使用环境的具体性能要求，尽可能选择较低的值。结合试验对包装用复合板静曲强度和弹性模量要求，表层施胶量确定为8%。

2.4 热压温度

热压温度的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图7所示。复合板的静曲强度和弹性模量随热压温度的升高而下降，即提高热压温度不利于改善复合板的静曲强度和弹性模量。可知，当热压温度在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对于结构用板的要求；且当热压温度在170～210 ℃取值时，可保证复合板的静曲强度和弹性模量大于试验设计值。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图7 热压温度对复合板静曲强度和弹性模量的影响

热压温度是保证胶黏剂固化和水分迅速排出的必要条件。通常脲醛树脂为胶黏剂的刨花板热压温度为140～180 ℃，但在刨花板工业化生产中，为提高效率和产量，常采用较高热压温度以缩短热压时间，热压温度可高达190～220 ℃。热压温度对复合板静曲强度和弹性模量的影响主要是由于高温造成了表层脲醛胶的提前固化和原料中高聚物的降解，从而导致复合板强度的下降。刨花与稻壳中主要高聚物成分(纤维素、半纤维素和木质素)具备玻璃化转变温度(见表5)[9]。

表5 纤维素、半纤维素和木质素的玻璃化转变温度(Tg)

试验温度高于原料中半纤维素和木质素的玻璃化转变温度，高温会对复合板性能造成不利影响。在满足胶黏剂固化、水分排出及生产效率等热压要求的前提下[10]，降低热压温度，有利于增大复合板的静曲强度和弹性模量。同时，相关研究表明，高温会加大刨花板(脲醛树脂胶)的甲醛释放量[11-13]。因此，应结合复合板使用环境的具体性能要求，优先选择较低的热压温度。结合试验对包装用复合板静曲强度和弹性模量要求，优先选择170 ℃的热压温度。

2.5 热压压力

热压压力的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图8所示。复合板的静曲强度随热压压力的增加呈上升趋势，而弹性模量随热压压力的增加变化并不显著。可知，当热压压力在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对结构用板的要求，当热压压力高于2.6 MPa时，复合板的静曲强度和弹性模量均能满足试验设计值的要求。

高温加压的目的是使板坯中原料与胶黏剂紧密结合，板坯热压时，所用压力的大小直接影响物料之间的接触面积和热量传递能力；同时，热压压力是控制复合板密度的重要因素之一，而密度对复合板力学性能影响极为显著。刨花板密度由表层到芯层具有一定的密度分布，在正常状态下，中间层密度最低。为提高复合板的力学性能，表层密度要尽可能高，但为确保一定的内结合强度，又需要对芯层密度加以控制。在此前提下，表层与中心层的密度差越大，表层预固化层越薄，越有利于复合板静曲强度和弹性模量的提高。增加压力有利于形成良好的表、芯层密度分布，有利于改善板材的力学性能[8]。但在满足复合板使用具体性能要求的前提下，优先选择较低的热压压力，有利于减少生产时的能源消耗。结合试验对包装用复合板静曲强度和弹性模量要求，优先选择2.6 MPa的热压压力。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图8 热压压力对复合板静曲强度和弹性模量的影响

2.6 热压时间

热压时间的变化对复合板静曲强度和弹性模量的影响如图9所示。复合板的静曲强度和弹性模量随热压时间的升高呈显著下降趋势，即延长热压时间不利于改善复合板的静曲强度和弹性模量。可知，当热压时间在试验范围内取值时，复合板的静曲强度和弹性模量均可达到国家对于结构用板的要求，且满足试验设计值的要求。

a.对静曲强度的影响 b.对弹性模量的影响

图9 热压时间对复合板静曲强度和弹性模量的影响

在刨花板产业化生产中，热压时间直接影响到复合板的生产周期、能耗和产量。在一定范围内，热压时间的增加有利于板坯的均匀受热。但在实际生产中，工厂往往会选择高温高压的方式以缩短热压时间，而在此条件下，热压时间的延长会带来复合板表层胶过固化和原料降解等问题，会对复合板的力学性能产生不利影响[6]。在满足包装用复合板使用要求的前提下，优先选择较短的热压时间。综合复合板的静曲强度和弹性模量要求，优先选择20 s/mm的热压时间。

3 结论

当工艺参数为密度0.77 g/cm3、芯层比例60%～65%、表层施胶量8%、热压温度170 ℃、热压压力2.6 MPa和热压时间20 s/mm时，在兼顾生产效率与生产成本的前提下，所制得的包装用复合板可获得具备较高静曲强度和弹性模量的稻壳—木刨花包装用复合板；试验范围内，降低热压温度、减少热压时间均有利于复合板静曲强度和弹性模量的改善。由于试验因子范围的限制，并未探讨温度<170 ℃、热压时间<20 s/mm时，工艺对复合板静曲强度和弹性模量的影响。根据现有试验得出的变动规律以及脲醛胶、异氰酸酯胶黏剂固化的具体温度、时间要求，可做进一步探索研究。

稻壳—木刨花复合板工艺尚未完善，在现有工艺下可制得满足市场化需求、具备产业化生产可行性的新型包装材料。同时，由于静曲强度和弹性模量与板材厚度一般呈正向相关，可根据板材具体的应用环境与相关要求，对不同厚度(如10、15、25 mm等)的稻壳—木刨花复合板制备工艺做进一步的探索与研究。

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Effects of Process Parameters on MOR and MOE of Rice-Husks/Wood-Residues Composite Board For Packing

Sun Jianfei, Xiao Shengling, Wang Haoyu(Northeast Forestry University, Harbin 150040, P. R. China); Zhang Changwu, Huang Haibing, Zhang Jing(Heilongjiang Wood Science Research Institute); Wu Junming(Daxing’an Mountains Forest Products Quality Test Center)/Journal of Northeast Forestry University，2015,43(2)：91-97.

Rice husks; Wood residues; Composite board; MOR; MOE

孙建飞，女，1989年8月生，东北林业大学工程技术学院，硕士研究生。E-mail：626212476@qq.com。

肖生苓，东北林业大学工程技术学院，教授。E-mail：965197855@qq.com。

2014年7月8日。

TS65

1) 林业公益性行业科研专项(201304506)。

责任编辑：戴芳天。