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新型HPWs/MIL-101催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能

2014-06-07杨新丽戴维林苗永霞

石油化工 2014年7期
关键词:催化剂

杨新丽,刘 洋,戴维林,苗永霞,毛 璞

(1. 河南工业大学 化学化工学院,河南 郑州 450001;2. 复旦大学 化学系,上海 200433)

新型HPWs/MIL-101催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能

杨新丽1,刘 洋1,戴维林2,苗永霞1,毛 璞1

(1. 河南工业大学 化学化工学院,河南 郑州 450001;2. 复旦大学 化学系,上海 200433)

采用浸渍法在介孔金属-有机骨架材料MIL-101上负载磷钨酸(HPWs),制得一种新型HPWs/MIL-101非均相催化剂。利用XRD、N2吸附、TG和FTIR等手段对该催化剂进行了表征,研究了该催化剂在环戊烯(CPE)选择氧化制备戊二醛(GA)反应中的催化性能。实验结果表明,MIL-101对HPWs具有很高的负载阈值,且将HPWs固载到MIL-101上后MIL-101仍能很好地保持其晶体骨架结构。HPWs高度分散在MIL-101的介孔笼中,与MIL-101有较强的相互作用,提高了该催化剂的热稳定性且可有效防止HPWs的流失。在HPWs负载量为30%(w)、n(CPE)∶n(H2O2)∶n(HPWs)= 1 000∶2 100∶3、V(叔丁醇)∶V(CPE)=10、35 ℃、24 h时,CPE转化率达到100.0%,GA收率达到70.1%。该催化剂具有较好的重复使用性能。

磷钨酸;金属-有机骨架MIL-101;环戊烯;选择氧化;戊二醛

金属-有机骨架材料又称配位聚合物,是指由金属离子与有机配体通过配位键和其他一些弱作用力连接而成的具有超分子微孔网络结构的一种颇具应用前途的类沸石(有机沸石类似物)材料。这种材料具有丰富的孔结构和很高的比表面积,同时具有孔结构规整、孔径大小设计可调、表面化学基团修饰可调等优点,使其在吸附分离、多相催化、环境保护和能源领域具有很好的应用前景[1-3]。但由于金属-有机骨架材料的水热稳定性较差导致其在催化领域的应用受到……

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