梁昌慧 张小安† 李耀宗 赵永涛 梅策香 程锐 周贤明雷瑜 王兴 孙渊博 肖国青

1)(咸阳师范学院与中国科学院近代物理研究所联合共建离子束与光物理实验室,咸阳 712000)

2)(中国科学院近代物理研究所,兰州 730000)

1 引言

高电荷态离子与固体表面相互作用的研究是近年来在国际上广受关注的热点研究领域[1,2],高电荷态离子与固体表面相互作用的X射线发射是研究空心原子形成和衰变过程的一个重要手段.一些研究者先后测量了Ar17+离子和金属固体表面作用的X射线,通过精细X射线谱测量,研究了作用过程中电子的填充和衰变机理,并由此肯定了“空心原子”的形成和存在[3,4].目前,应用较多的是经典过垒模型(classical over-barrier model)[5],根据该模型,速度小于Bohr速度(2.19×106m/s)的高电荷态离子入射金属表面过程中,所携带较大势能的离子在瞬间(飞秒量级)与靶原子相互作用,靶原子和入射离子被激发或离化,其复合或退激过程辐射光谱线.而此过程所辐射的特征X射线在研究相互作用的动力学过程或原子和离子的甄别,以及材料微结构分析与修正、微型X射线源和X射线激光材料等方面具有重要意义,也可为天体演化研究和等离子体诊断提供重要依据[6,7].

随着离子源技术和加速器技术的迅速发展,当入射离子的动能达到MeV量级时,离子速度接近或超过Bohr速度,该条件下离子动能对相互作用过程的影响显著增强,碰撞可导致离子及靶原子深层电子受激形成多个内壳层空穴,产生入射离子及靶原子的特征X射线.这个过程主要包括单电离、多重电离、单次俘获、多电子俘获及分子轨道跃迁等物理机制[8].靶原子内壳层电离度较高时,会产生一些与单电离情况不同的实验现象.迄今为止,入射离子引起K壳层和L壳层电离的有关研究在实验和理论方面已经较为深入和全面,而对高电荷态离子引起靶原子M壳层多电离的研究则相对比较少,特别是在近Bohr速度入射的情况还有很多工作要做,实验分析和理论解释的难度较大[9].

本文利用兰州重离子加速器国家实验室的320 kV高电荷态离子综合研究平台,用动能为2.0—6.0 MeV的152Eu20+离子轰击Au表面,测量了Au的Mζ,Mα和Mδ和Eu的Mα特征X射线谱,对X射线产额与入射离子动能的相关性进行了研究,并对Au原子的M壳层总的X射线产生截面与经典两体碰撞近似(binary encounter ap-proximation,BEA)模型、平面波玻恩近似(planewave-Born approximation,PWBA)模型和ECPSSR(the energy-loss Coulomb deflection perturbed stationary state relativistic)[10]的计算结果做了比较分析.

2 实验装置和测量方法

本实验在中国科学院近代物理研究320 kV高电荷态离子综合研究平台上,选择152Eu20+(2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV)作为入射离子进行研究.离子束由兰州重离子加速器14.5 GHz电子回旋共振离子源(the electron cyclotron resonance ion source,ECRIS)提供,束流在不同的电压下引出,利用90◦偏转分析磁铁将确定电荷态的离子引入320 kV高电荷态离子综合研究平台,然后经过四极透镜和光栏的聚焦准直,进入内部具有电磁屏蔽功能的超高真空球形(约10−8mPa)靶室,与样品表面相互作用,实验装置在文献[11]中有更详细的表述.实验中选择的Au靶厚度为0.1 mm,面积约为15 mm×15 mm,通过调节光阑,束流的束斑直径被控制在5 mm×5 mm范围内,垂直轰击在靶表面中心.入射离子与Au表面相互作用所产生的X射线谱利用AMPTEK公司研制的XR-100SDD型Si漂移探测器(探测面积7 mm2,Si晶体厚度450µm,探测口Be窗厚度12.5µm,在峰化时间为9.6µs,增益为100的情况下,可以探测的能量范围是0.7—14 keV)进行探测,探测器放在靶前32.52 mm处,探头对准靶表面的中心位置,并与入射束流方向成45◦夹角,探测口的几何立体角为0.0066 sr.实验前利用标准放射源241Am和55Fe对探测器进行了刻度,在5.899 keV峰处分辨率可达136 eV.

3 实验结果与讨论

3.1 特征X射线谱随Eu20+离子动能的变化

实验中分别选择了入射能量为2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV的Eu20+离子作用于Au靶表面,在归一化入射粒子数目之后,给出了图1所示的X射线谱.图1(a)—(c)图分别是动能为2.0,4.0,6.0 MeV的Eu20+与Au表面相互作用产生的X射线谱,经GaussAmp 拟合 (拟合函数为:;A为曲线的峰计数,顶点的坐标为(xc,y0+A);w为曲线宽度)后的四个峰位分别为1.22,1.67,2.23和2.82 keV左右.通过和美国劳伦斯伯克利国家实验室(Lawrence Berkeley National Laboratory,LBNL)X射线与现代光源中心(Center for X-ray Optics and Advanced Light Source)[12]提供的数据对比分析,得到其中峰位为1.22 keV的为Eu的Mα特征X射线,其余三个峰位1.66,2.23和2.85 keV依次为Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射线.从图1可以明显看出,特征X射线总的强度随着入射离子的动能的增加而增加.

表1列出了图1(a)中X射线谱的峰位与LBNL提供的射线能量对比及误差.X射线都产生了移位,其中Eu离子的X射线的误差较大.参照文献[13]中对Ar离子的Kα及Kβ的射线移位分析结论可以认为,Eu离子的X射线移位主要是由于离化度、内壳层洞态和高n旁观电子的影响[13],而靶的X射线移位的主要原因是多电离效应.X射线总计数误差主要来自X射线的计数统计误差、X射线谱中实验背景所引起的误差、拟合靶特征X射线谱时由于伴线位置的不确定度所引起的误差以及立体角误差.

表1 X射线能量测量值与文献值的比较及误差

3.2 X射线产额随Eu20+离子动能的变化

根据本次实验条件和测量条件,假设X射线发射是各向同性的,考虑到探测器定标后的道宽为0.00175 keV,可以给出Eu20+作用于Au表面的单离子X射线相对产额

图1 动能为(a)2.0 MeV(b)4.0 MeV和(c)6.0 MeV的152Eu20+入射Au表面激发的X射线谱

其中,C为X射线总计数,N为总离子数,Q为离子计数器计得的电量值(单位:10−9As),q为入射离子的电荷态,e为电子电量,A是峰计数,为GaussAmp转换系数,是半高宽(单位:keV),Ω为探测器的立体角(本次实验为0.0066 sr),η 为探测器的探测效率(当X射线能量分别为1.22,1.67,2.23和2.82 keV时,探测效率依次为0.214,0.530,0.725,0.850).利用(1)式,计算了入射离子动能分别为2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV时Eu的Mα,Au的Mζ,Mα和Mδ的单离子X射线相对产额.图2给出了产额随着入射离子动能的变化关系,产额的误差主要来源于X射线的计数统计误差(大约5%)和入射离子数量的测量误差(大约10%),根据这两个误差的平方和的开方即可得出产额的误差大约为11%.

从图2可以看出,Au的Mζ,Mα和Mδ的产额随入射离子动能的增加而增加,而Eu的Mα的产额在动能为5.0 MeV时出现了拐点,但我们把靶原子的产额和离子的产额相加,发现总的产额随入射离子动能的增加而增加,这说明在动能大于5.0 MeV时,靶原子特征X射线发射与离子特征X射线发射发生了竞争.

在本次实验中,入射离子的最小动能为2 MeV,速度v=1.59×106m/s(与Bohr速度同一量级),当垂直入射时,离子上表面过程经历时间约为 1.13×10−15s,(q=20,W=5.1 eV,计算得出,Rc=1.8×10−9m,t==1.13×10−15s),远小于高Rydberg态原子的退激时间(10−12量级)[14].所以,入射离子上表面过程俘获的高n电子没有足够的时间退激,而入射离子下表面过程的势能沉积是由其高n电子退激实现的,可见实验探测到的X射线是入射离子大量动能在下表面过程沉积的结果.

图2 单离子X射线相对产额与入射离子动能的关系

3.3 Au的M-X射线产生截面

当Eu20+动能分别为2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV时,Eu20+作用在Au靶的入射距离分别为0.17,0.27,0.37,0.47,0.58µm,这些距离远远小于靶的厚度0.10 mm,所以可以把靶看作厚靶,Au的M-X射线产生截面可以通过产额利用厚靶公式[15]

其中N是靶原子密度(atoms/g),µ是靶的特征X射线对应的质量吸收系数[16],θ是入射离子与靶法线的夹角,φ是探测器与靶法线的夹角,Y(E)是不同入射离子能量对应的单离子X射线相对产额,dY/dE由单离子X射线相对产额关于入射能量的函数拟合得到,dE/dR是由SRIM[http://www.srim.org/]得到的阻止能,阻止能在低能范围有很大的相对误差,这里我们取阻止能的误差(不确定度)为15%,考虑到dY/dE拟合时的最大的误差(不确定度)为5%,Y(Ei)的为11%,所以总的截面的不确定度大约为22%.

对于Au的M壳层X射线的产生截面理论上可由下面公式得到:

其中ωi为Mi支壳层的理论荧光产额,fij和Sij分别表示Mj支壳层的电子填充Mi支壳层空穴产生CK(Coster-Kronig)跃迁和超级CK跃迁的概率,σMi为对应Mi支壳层的电离截面,σMi可以根据BEA模型,用下面公式计算[17,18]:

其中N为i壳层的电子数,Z为入射离子的有效电荷数,σ0=πe4=6.56×10−14cm2eV2,U 为电子的结合能,G(V)为折合速度的函数V=vp/vi(vp为入射离子的速度,vi为i壳层电子的平均速度),目前的研究工作中,当V＜0.206,近似认为G(V)=4V4/15.

根据PWBA和ECPSSR理论,我们利用ADDS-v4-0版本的ISICS程序[19],计算出了Au的M-X射线产生截面.表2列出了Au的M壳层总的X射线产生截面的三种理论计算结果和实验结果.但ECPSSR的计算结果最少要差11个数量级,说明ECPSSR不适合,因为ECPSSR理论虽然考虑了库仑偏转效应(C),能损效应(E)及相对论效应(R),但它主要计算的是直接电离,比较适合入射离子的原子序数Z1远小于靶原子的原子序数Z2,显然,本实验不符合这一要求.

表2 Au的M壳层总的X射线产生截面/Barn

实验结果和利用BEA模型、PWBA模型计算的结果比较如图3所示,X射线产生截面都随着入射离子能量的增大而增大,这和产额随能量的变化规律一致.当入射离子动能为4 MeV(入射离子速度vp≈1.025vBohr)时,实验结果和PWBA模型有一交点,当vp＜1.025vBohr时PWBA模型比实验结果小,当vp＞1.025vBohr时PWBA模型比实验结果大,PWBA模型比实验结果和BEA模型都增加的快.虽然实验结果比BEA模型大一些,但两者随入射离子能量增加的趋势相似,所以BEA模型比较适合,分析实验结果比BEA模型大的原因主要有两个方面:一是重离子入射到固体表面会与靶原子中的多个电子同时作用引起靶原子内壳层多电离的发生,所以在Eu20+离子与Au相互作用的过程中,当Au原子N壳层发生多电离时,N壳层的电子数目会减少,使通过无辐射跃迁发射出电子的几率减小,而通过辐射跃迁产生X射线的几率就会增加,最终使得产生的X射线的截面也随之增加[20];二是经典的BEA模型是基于经典的处理碰撞过程的非微扰近似理论,起源于质子或其他全裸核作用在原子上发生电离时产生的电离截面.所以在不对称碰撞中,必须考虑入射离子的轨道电子的屏蔽效应和库仑排斥效应等因素,这有待于以后的分析计算中用库仑排斥效应和有效电荷校正BEA模型.

图3 Au的M-X射线产生截面的三种结果比较

4 结论

本文观测和分析了动能为2.0—6.0 MeV的Eu20+与Au表面作用产生的X射线发射,实验结果表明,相互作用不仅激发出了Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射线,还激发出了Eu的MαX射线,单离子X射线相对产额可达10−5量级,且X射线总产额随入射离子动能的增加而增加.计算了Au原子的M壳层总的X射线产生截面,并和BEA模型、PWBA模型及ECPSSR模型的计算结果做了比较分析,认为BEA模型比较适合,但还有待于以后的分析计算中用库仑排斥效应和有效电荷校正BEA模型.

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