杨 彦,于云江,李定龙*,杨 洁,陆晓松 (.常州大学环境与安全工程学院,江苏 常州 364；.环境保护部华南环境科学研究所,广东 广州 50655)

多氯联苯(PCBs)是一组氯代烃类化合物,共有209种同系物.20世纪30年代开始,PCB广泛用于电容器和变压器中的绝缘油、耐火增塑剂、液压油以及润滑剂、密封剂等的生产[1]. PCBs具有生物蓄积性和放大作用,且广泛存在于各种环境介质中及野生动物、家禽、人类的机体组织中[1-2].与发达国家相比,国内PCB总体污染相对较轻[3-4],但已有文献报道,我国某电子废弃物拆解区人群血液、母乳中PCBs浓度甚至超过一些污染严重的工业地区[5],可见环境的PCBs通过食物链传递和富集对人体健康产生危害[6-8].

浙江省台州有许多企业从事电子拆解业,每年处理大量来自国内外的电子废弃物.选择台州某地为研究区,经现场调研统计,在该区域近 300家村镇企业中,约有 2/3从事电子废弃物回收加工业.通过对研究区各种环境介质(大气、土壤、饮用水、农作物、农产品等)中 PCBs的含量调查,在暴露参数实测的基础上,进行人群的健康风险评价.

1 材料与方法

1.1 样品的采集与制备

根据不同环境介质采样布点规范、原则[9-12], 2009年6～9月对拆解场的土壤、地下水、大气、稻米等多环境介质进行采样分析.

土样的采集与处理:在拆解区选取60块相距200m的田地(水稻田30块、玉米田30块),采集0～20cm表层土样60个.将采集到的土样风干,压碎,经低温冷冻干燥处理后进行四分法处理,过2mm孔径的筛子, 4℃保存.

植物样的采集与处理:在上述选取的田地上采集生长的农作物(水稻、玉米)样品共50个.植物样品用蒸馏水充分漂洗,置于 60℃烘箱干燥12h备用.

水样的采集与处理:用自制的采样容器直接放入井中分别在近井面、井中及井底处采集样品34个.将水样保存在干净的棕色瓶中,于4℃保存, 72h内完成萃取, 40d内完成分析.

肉类样品采集与处理:从拆解场4个不同区域农户家中购买自养家禽肉.将肉类瘦肉部分用不锈钢刀割下,用搅拌器搅碎后冷冻干燥,磨成细粉后于-20℃保存.

大气样的采集与处理:在拆解场上风向均匀布设6个采样点,在拆解场地内均匀布设24个点位采集大气样品.采样点均远离主要道路,高于地面3 m,周围无明显的人为活动或遮蔽物,分别使用石英滤膜(QFFs, 20.3cm×25.4cm, Whatman)和聚氨酯泡沫(6.5cm×7.5cm) 在大流量采样器上,采集拆解区大气中颗粒相(PM10)和气相样品,采样流速约为0.3～0.5m3/min,采样时间约为16h.将采集大气样的滤膜QFFs放在铝箔和密封袋中低温(-20℃)保存;聚氨酯泡沫PUF采样前用二氯甲烷(DCM)进行抽提 72h后存放于干净的聚乙烯密封袋中,采样后的PUF使用处理干净的滤纸包裹后放入密封袋中,低温(-20℃)保存待分析.

1.2 样品前处理

1.2.1 土壤及水稻、玉米样品 称取 20g经处理后的土样,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物13C-PCB141和13C-PCB209.用250mL正己烷/丙酮(体积比为1:1)混合溶剂索氏抽提72h.将抽滤液经无水硫酸钠过滤,旋转蒸发至2～3mL,用酸/碱性硅胶-氧化铝复合层析柱净化.用 70mL的正己烷混合溶剂淋洗并收集,收集后的淋溶液浓缩转移到2mL的棕色样品瓶,用微弱的氮气吹干后定容至100μL,放于4℃保存待分析.

1.2.2 饮用水样品 量取lL水样倒入分液漏斗中,取60mL正己烷,倒入采样瓶中清洗后,倒入分液漏斗,加入回收率指示物,摇动 1min静置分层后收集有机层于三角烧瓶,另外再以 60mL正己烷重复萃取一次,合并有机层.萃取液用微弱的氮气吹干后定容至1.0mL左右,放于4℃冰箱待分析.用硫酸净化萃取液,以减少有机氯或有机磷农药对目标化合物检测的干扰.最后将萃取液浓缩至 0.5mL,并用硅酸镁进一步去除萃取液中残留的有机氯农药.

1.2.3 肉类样品 称取样品粉末 20g,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物,用 250mL正己烷/丙酮(体积比为 1:1)混合溶剂索氏抽提 72h.将75%抽提液浓缩到 1mL,在凝胶渗透色谱(GPC,填料为200～400目的S-X3生物珠)上,用115mL正己烷/二氯甲烷淋洗去除脂肪,后收集115～280mL 组分,然后用300 mL溶剂冲洗色谱柱.将收集的组分浓缩后,用硅胶—氧化铝复合层析柱提纯净化.用70mL的正己烷/二氯甲烷(体积比为 1:1)混合溶剂淋洗、收集,该组分加内标13C-PCB208后浓缩、转移到2mL的棕色样品瓶,用微弱的氮气吹干后定容至 100μL,放于 4℃冰箱待分析.

1.2.4 大气样品 称取20g QFFs和PUFs样品,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物13CPCB141和13C-PCB209后,再加入铜片用于脱硫,然后用丙酮/正己烷(体积比为1:1)索氏抽提72h.抽提液经旋转蒸发并转换溶剂为正己烷后浓缩至约2mL时,用微弱的氮气吹干后定容至100μL,放于4℃保存待分析.

1.3 PCBs测定

PCBs的测定在电子冲击离子源(EI) 6890N-5975气相色谱—质谱联用仪(GC/MS, Agilent)上完成.以高纯度氮气(纯度99.99%)为载气,进样口温度为 280℃,1μL无分流进样,离子源温度为446℉,采用选择离子模式(SIM),选择离子为分子离子.色谱柱为 DB-5MS(60m×0.25mm×0.25μm, J&W Scientific, USA),载气柱流速为1.0mL/min,反应气柱流速为 60mL/min.柱温箱采用程序升温:110℃保留1min后,以10℃/min升至200℃,再以 1℃/min升至 250℃,然后以 8℃/min升至290℃,保留10min,最后300℃下运行10min.

1.4 质量控制与质量保证

实验过程中,所有数据经过严格的质量控制.在进行样品分析的同时,进行方法空白、基质加标及样品平行样分析,每6个样品做1个方法空白,每个样品做3个平行样分析,对标准物和样品作多次重复分析.采用 PCBs(PCB-001、PCB-005、PCB-029、PCB-047、PCB-098、PCB-154、PCB-171)混标(购自北京赛福莱特科技有限公司),用内标法绘制工作曲线,除个别化合物外,校正曲线的相关系数均＞0.99.回收率指示物13C-PCB141和13C-PCB209的回收率均在89%～112%之间,3个平行样分析相对标准偏差(RSD)＜5.0%,均符合样品分析要求.索氏提取法和气象色谱仪测试方法精密度良好.对5倍信噪比浓度的标样平行分析6次,取其标准偏差S,以3.36S为仪器检出限(IDL).采用该方法得出,PCBs的仪器检出限为 0.4～3.0pg.根据仪器检出限,将6g干燥的固体样品处理后定容至体积为 100μL为基准,PCBs的方法检出限为10～76.5pg/g(以干重计).

1.5 健康风险评价

参考US EPA人体健康风险评价模型[13],我国场地环境评价指南[14-15],及相关国内外研究[16-22],计算拆解区人群通过各种暴露途径暴露于 PCBs的日均暴露剂量,评估不同暴露途径产生的致癌及非致癌风险.

1.5.1 暴露参数的确定方法 暴露参数采用调查问卷和实际测量相结合的方法获得.选择在当地居住10a以上的30～60岁之间的人群为调查对象.根据 2010年浙江省统计年鉴[23],按照研究区该年龄段成人的男女比例,确定被调查对象男性855人,女性577人.针对拆解区现状自行设计调查问卷,其内容涵盖一般基本情况(身高、体重等)、生活方式、饮食习惯等.

呼吸暴露参数 采用人体能量代谢估算法[24].根据各类人群不同类型活动时间内消耗的能量和耗氧量确定呼吸速率,计算公式[25]:

式中:IR为呼吸速率,L/min; E为每天消耗能量或每种类型活动强度下的单位时间消耗能量,kcal/d; H为消耗单位能量的耗氧量,这里取0.05 L/kJ; VQ为通气当量(通常为27).

皮肤暴露参数 皮肤渗透系数多参考工具书获得[26-28].我国研究人员在国外研究[29-31]基础上,根据身高、体重估算法,优化皮肤暴露面积计算方法[32]如下:

式中: SA为皮肤体表面积, m2; H为身高, cm; W为体重, kg.

饮水暴露参数 采用了实测的方法,对 1432名研究对象在1d内各时间段的生活情况进行调查,包括白开水、茶水等直接饮水,以及食用米饭、面条、汤、粥等日常饮食的间接饮水.

直接饮水率的测量:直接测量调查对象日常饮水容器(如水杯等)的容量,询问每天的饮用量,计算直接饮水率.

间接饮水率的测量:询问研究对象1d内的饮食种类和数量,随机抽取米饭、面条、汤、粥共73份,用快速水分测定仪测量其含水率、称量单位质量,以此计算间接饮水率.

饮食暴露参数 调查研究区人群的日常摄食种类,并采用连续1d调查每个被调查者各种食物的摄食量,以计算不同食物的日均摄入量.

1.5.2 暴露剂量的计算方法 根据不同暴露途径,按皮肤接触、经口暴露、呼吸暴露分别计算.

皮肤接触途径:

人体经皮肤接触土壤对污染物的日均暴露剂量[13]的计算方法:

对于接触水的皮肤暴露[13](包括日常洗漱、洗澡的皮肤暴露)吸收剂量通过下式计算得到:

经口暴露途径:

经土壤摄食对污染物暴露的日均剂量[13]的计算方法:

经饮水途径下对污染物暴露的日均剂量[13]的计算方法:

经食物摄入对污染物暴露的日均剂量[13]的计算方法:

呼吸暴露途径:

人体经呼吸道对污染物暴露的日均剂量[33]的计算方法:

式中: CS、CS、CF、C表示污染物浓度,mg/kg 或mg/L或mg/m3; SA指皮肤接触表面积, cm2; AF皮肤黏着度, mg/(cm2·d);ABS为皮肤吸收因子,无量纲; ED为暴露持续时间, a; BW 表示体重, kg; AT表示平均接触时间, d; FI表示被摄取污染源比例,%; PC表示具体的化学物质皮肤渗透常数,cm/hr; IR指摄入率或呼吸速率, mg soil/d或L/d或kg/d或m3/d; ET表示暴露时间, h/d; CF表示转换因子,10-6kg/mg或1L/1000cm3; EF表示暴露频率, d/a或meal/a.

1.5.3 健康风险表征 每种暴露途径的致癌风险和非致癌风险,如下式所示[34-36]:

式中: R为发生某种特定有害健康效应而造成等效死亡的终身危险度或人群患癌终身超额危险度,无量纲,指0岁人群的期望寿命70a; ADD为日均暴露剂量, mg/(kg·d); RfD为化学污染物的某种暴露途径下的参考剂量, mg/(kg·d);10-6为与RfD相对应的假设可接受的危险度水平;q(人)为由动物推算出来人的致癌强度系数, mg/(kg·d).

1.6 数据分析

采用 SPSS 18.0分析数据,Excel 2003和Crystal ball 7.2软件作图.用线性回归对两个变量之间的关系进行分析,当 P＜0.05(95%的置信度),则具有有统计学意义.

2 结果与讨论

2.1 各环境介质中PCBs污染水平

如表1所示, PCBs各同系物在大气和土壤中的浓度显著高于其他环境介质,PCBs各同系物 PCB-001(一氯代)、PCB-005(二氯代)和PCB-029(三氯代)在大气、土壤、鸡肉中浓度均较高,其中 PCB-001在大气中浓度最高达到980.71mg/kg,是其他介质中的 19～4086倍.PCB-005、PCB-029在大气浓度为 620.16,541.96mg/ kg,分别是其他介质的 18～1676倍、9～3613倍. PCB-047(四氯代)在土壤中的浓度最大,为2397.01mg/kg,是其他介质的 5～4794倍,其次是在大气中浓度为 479.27mg/kg.PCB-098(五氯代)和 PCB-154(六氯代)在大气中浓度也最大,其次是土壤.PCB-171(七氯代)在土壤中浓度最大8522.52mg/kg.

该地区的电子废弃物拆解工艺大多数采用直接焚烧、湿法酸洗工艺.废弃的电路板、塑料在燃烧时向大气直接排放携有 PCBs的污染物,而酸洗后的废渣废液则会直接倾倒至田间、道路,直接污染土壤.这可能是当地大气和土壤中PCBs浓度较高的主要原因.

表1 各种环境介质中PCBs各同系物的浓度 (mg/kg)Table 1 Concentrations of PCBs homolog in various of environmental media (mg/kg)

由图1可见,各环境介质中PCB-171含量占检测出 PCBs比例最高约 44%～94%.在饮用水中,PCB-47占检出 PCBs的比例为 48.2%.在土壤、大气、红薯干和稻米中,PCB-171的含量比例均超过74%.在鸡肉和猪肉中,PCB-171所占比例为43.5%和52.7%.除PCB-171以外的PCBs,在各种环境介质中所占比例变化都较大.

2.2 健康风险评估

2.2.1 拆解场暴露参数 参考US EPA的《Exposure Factors Handbook 》[37]和《Dermal Exposure Assessment: Principles and Applications》[38]等资料,结合研究区实际情况,确定暴露参数,具体见表2.

在各种暴露途径中,通过经口暴露 PCBs的致癌风险最大,为 1.47×10-3,其次是呼吸暴露PCBs的致癌风险 9.55×10-4,这两种暴露途径的致癌风险都大于通过皮肤暴露PCBs的致癌风险.由图2可见,拆解场成人总致癌风险呈正态分布,其平均值为 2.80×10-3,中位数为 2.81×10-3,第 20和80百分位数为2.64×10-3和2.97×10-3.

通过拆解场人群各暴露途径的日均暴露剂量计算其成人的平均健康风险值.根据表3和图2可见,电子废弃物拆解场成人 PCBs总致癌风险、总非致癌风险分别为 2.80×10-3、1.64×10-3,超过国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的可接受的风险水平 5×10-5,和美国环境保护局(EPA)推荐的可接受风险水平1×10-4.

表2 研究区暴露参数Table 2 The exposure parameters in study area

通过经口暴露PCBs的非致癌风险为1.06×10-3,大于呼吸暴露,拆解场成人总非致癌风险呈正态分布,其平均值为1.64×10-3,中位数为1.63×10-3,第 20 和80百分位数为1.53×10-3和1.74×10-3.

表3 电子垃圾拆解场成人年健康风险值Table 3 Health risk of adults in E-waste dismantling field

图2 电子废弃物拆解场成人致癌和非致癌的风险分析Fig.2 Analyze of cancer and non-cancer risks of adults in E-waste dismantling field

2.2.3 敏感性分析 对不同暴露途径的健康风险评价结果进行参数敏感性分析,目的在于研究参数的变化对污染物产生风险的影响.

由图3可见,呼吸暴露参数各因子中,平均暴露时间(AT)、体重(BW)具有负敏感性,呼吸速率(IR)、大气中污染物浓度(C)和暴露持续时间(ED)具有正敏感性.实测参数,体重(BW)、呼吸速率(IR)和大气浓度(C)的致癌风险、非致癌风险绝对敏感性都较大,其中致癌风险的敏感性分别为-19.8%、18.6%和18.6%,对健康风险有显著影响.经口暴露参数中致癌风险、非致癌风险参数被摄取污染源比例(FI)、体重(BW)、平均接触时间(AT)、食物摄食(IR)、暴露持续时间(ED)和食物摄食暴露频率(EF)的绝对敏感性均在 10%～24%之间.实测参数食物摄食(IR)、体重(BW)的致癌风险绝对敏感性分别为15.7%、19.1%,表明对经口暴露的健康风险都具有显著影响.稻米中污染物浓度CF(稻米)、饮用水摄入率IR(饮水)敏感性分别为0.1%和0.7%,土壤摄食摄入率IR(土壤)、转换因子CF等参数敏感性都小于 3%,对成人健康风险影响相对较小.在皮肤暴露的致癌敏感性中,实测参数皮肤接触表面积(SA)、水中污染物浓度(CW)、体重(BW)致癌风险参数绝对敏感性分别为12.9%、12.2%、11.7%,土壤化学物浓度(CS)、皮肤黏着度(AF)、皮肤吸收因子(ABS)、土壤接触暴露转换因子(CF)等参数绝对敏感性都在1%以下.

图3 电子废弃物拆解场成人各暴露途径致癌风险与非致癌风险参数敏感性分析Fig.3 Sensitivity analysis of cancer and non-cancer risks of exposure pathways in E-waste dismantling field

3 结论

3.1 电子废弃物拆解场各环境介质中 PCBs各同系物的浓度在大气和土壤中显著高于其他介质,土壤中浓度最大为 PCB-171(七氯代),其值为8522.52mg/kg;大气中浓度最大为PCB-001,值为980.71mg/kg.从拆解区各环境介质中PCBs浓度的构成比例可见,PCB-171约 47%～94%,饮用水中的PCB-47浓度略高于PCB-171占48.2%.

3.2 电子废弃物拆解场成人 PCBs总致癌风险为 2.80×10-3,总非致癌风险为 1.64×10-3,超过国际组织(EPA、ICRP等)推荐的可接受的风险水平.其中经口暴露的致癌、非致癌风险最大,其次是呼吸暴露.

3.3 对实测的暴露参数,进行敏感性分析表明:无论何种暴露途径体重(BW)、呼吸速率(IR)、实测参数食物摄食(IR)、皮肤接触表面积(SA)和污染物实测浓度的致癌风险、非致癌风险绝对敏感性都较大.在健康风险评价时,需要对研究区人群暴露参数进行实地调查实测,以降低评价结果的不确定性.

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