孔姝婷， 曹富荣,2

（1. 东北大学材料科学与工程学院，沈阳 110819；2. 东北大学轧制技术及连轧自动化国家重点实验室，沈阳 110819）

为推动实现更加强劲、绿色、健康的全球发展，轻量化材料的应用越来越广泛。镁及镁合金作为密度最低的结构金属材料，具有密度低、比强度高、铸造性能好、力学性能优良等优点，在轻量化材料的发展中脱颖而出。近些年，镁锂合金在航空航天、生物应用、武器装备、电子信息、汽车工业等领域[1-3]的应用越来越广。随之而来，对镁锂合金的性能的要求也逐渐提高，寻求提高镁锂合金强度、减小塑性损失的加工方法很有研究价值。

合金化是一种提高镁锂合金力学性能简单易行且行之有效的重要途径[1]。在镁合金合金化的研究中发现，Al、Si、Sn、Y、Er 等元素的加入都表现出了不同的强化效果。Cao 等[4]设计了一种新型Mg-7Li-2Al-1Y 合金，经过冷轧后获得了很好的力学性能：极限抗拉强度和伸长率分别为299 MPa 和15.7%。研究表明[5-8]，加入Al-Si 共晶合金可以提高镁合金的性能，Al-Si 的熔化温度远低于Si，可以降低加入Si 元素后的镁锂合金的熔炼温度。Sn 元素的加入有效地促进了Mg-14Li 合金的晶粒细化和柱状晶向等轴晶的转变[9]。研究显示[10]，加入Y 元素降低了Mg-9Li-3Al 合金中α 相的体积分数和基体结构强度，而α 相的最大结构强度可以通过加入Sn 获得。

目前的研究表明，剧烈塑性变形（severe plastic deformation, SPD）也是一种提升镁合金力学性能的方法，在材料的塑性变形过程中能产生更大的累积应变，试样尺寸发生微小改变的同时达到细化晶粒的目的。目前应用较广泛的剧烈塑性变形方法主要有等通道转角挤压（equal- channel angular pressing，ECAP）、高压扭转（high pressure torsion，HPT）、累积叠轧法（accumulative roll bonding，ARB）、多向锻造（multidirectional forging, MDF）等[11-13]。MDF 作为一种在简单设备上就可以实现大应变变形的加工方法，近些年来，有不少学者对MDF 对镁合金的影响进行了深入的研究。例如，Cao 等[14]研究了Mg-10.2Li-2.1Al-2.23Zn-0.2Sr 合金在多向锻轧（multidirectional forging rolling, MDFR）作用后的微观结构、力学性能、变形机制和空洞生长，研究了镁锂合金的变形能力。在室温下，该合金的极限抗拉强度为242 MPa，伸长率为23.59%。Tong 等[15]通过低温MDF 处理，在Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn-0.4Zr（合金表达式中各元素前的数字表示该元素的质量分数，下同）合金中获得了超高屈服强度（约为417 MPa）和中等延性（伸长率约为12.9%）。Mehrabi 等[16]利用不同温度和应变速率下的剪切冲孔试验（shear punch test，SPT），研究了Mg-8Li-1Zn 合金在573 K下进行挤压加工，然后在423 K 下进行MDF 的超塑性行为。MDF 加工道次对α-Mg 基体的镁锂合金的组织性能研究还较少。因此，本文设计了一种Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，并对此合金进行MDF，通过研究不同道次对该合金组织和力学性能的影响，确定适合该合金的最佳MDF 道次。

1 实验材料与方法

1.1 材料制备

本实验选用的材料为纯Mg、纯Sn、Mg-20Li、Mg-20Y，Mg-30Er、Al-20Si 中间合金为熔炼母合金，制备Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，用阿基米德法测量合金密度。

1.2 实验方法

实验样品从进行260 ℃保温16 h 的均匀化处理后的铸锭上切割，样品尺寸为40 mm×30 mm×22 mm，用此尺寸的样品进行MDF 实验，MDF 原理如图1[17]所示，在MDF 过程中尺寸几乎保持不变。为了研究MDF 道次对样品的影响，将样品在350 ℃下进行MDF 1、3、6、9、12 道次，锻造后进行水淬以保留微观结构，累计应变分别为0.45、1.35、2.70、4.05、5.40。铸态、均匀化、MDF 1～12 道次的样品取10 mm×6 mm×2 mm 的标准拉伸试样进行室温拉伸，室温拉伸实验在AG-Xplus100K 电子万能拉伸试验机上进行，采用的拉伸速率为1 mm/min。铸态、均匀化、MDF 1～12 道次室温拉伸前后样品经过机械研磨、抛光至镜面，用1 g 苦味酸、2 mL 乙酸、50 mL 酒精、20 mL 水配制的溶液腐蚀，采用LEICA DMi8 倒置金相显微镜（optical microstructure，OM）观察试样MDF 各道次后的微观组织。利用X 射线衍射仪（X-ray diffraction，XRD）对试样进行物相分析，扫描角度为10°～90°，测试速率为5 （°）/min，并使用Jade6 软件进行物相鉴定。

图1 MDF 示意图Fig.1 Schematic diagram of MDF

2 结果与分析

2.1 合金成分和密度

经化验，所制备的样品的具体成分为Mg-5.21Li-3.00（Al-Si）-2.16Sn-1.90Y-0.93Er（以下简称LATY5322 合金），如表1 所示。测得LATY5322 合金的密度为1.629 g/cm3，为超轻合金。

表1 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金的具体的化学成分Tab.1 The specific chemical composition of Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er alloy

2.2 组织分析

2.2.1 铸态显微组织

图2为LATY5322 合金的OM 图。由图2（a）～（b）可知，铸态LATY5322 合金由α-Mg 基体和第二相组成，第二相有两种状态，分别是弥散分布的颗粒状第二相和分布在晶界的棒状第二相。由于铸锭由真空熔炼得到，和非真空熔炼用水冷模具获得的铸锭相比，铸态晶粒尺寸会偏大。图2（c）～（d）为LATY5322 合金经过260 ℃保温16 h 均匀化处理后的显微组织。经过均匀化处理，颗粒状的第二相减少，溶解到晶粒中，晶粒尺寸更加均匀。

图2 LATY5322 合金的OM 图Fig.2 OM images of LATY5322 alloy

2.2.2 MDF 后的显微组织

图3为LATY5322 合金经过MDF 各道次后的OM 图。由图3（a）可知，经过1 道次后晶粒尺寸较均匀化后的晶粒尺寸变小，此道次的晶粒尺寸变小为机械破碎，且存在孪晶组织。基体发生了破碎，尺寸减小，第二相仍为棒状分布在晶界，说明第二相硬度高于α-Mg 基体。由图3（b）可知，经过3 道次MDF 后晶粒明显细化，且第二相少部分被击碎成颗粒状。由图3（c）～（d）可知，经过6 道次MDF 后晶粒进一步细化，第二相大部分被击碎成颗粒状，出现了少量的动态再结晶晶粒，存在大晶粒与小晶粒共存的现象。由图3（e）～（f）可知，经过9 道次MDF 后锻造变形过程中动态再结晶程度增加，出现大量细小的动态再结晶晶粒，且合金中较大的ɑ-Mg 晶粒几乎全部破碎，平均晶粒最细，同铸态相比晶粒细化了95%，第二相完全呈颗粒状分布在晶界处。由图3（g）可知，经过12 道次MDF 后，随着保温时间的延长和加热次数增加，动态再结晶后的晶粒发生长大。因此，伴随MDF 的进行，合金发生机械破碎、动态再结晶和晶粒长大的组织演变。LATY5322 合金的晶粒尺寸变化如图4 所示。

图3 LATY5322 合金MDF 不同道次的OM 图Fig.3 OM images of LATY5322 alloy after MDF at different passes

图4 LATY5322 合金MDF 不同道次后的平均晶粒尺寸Fig.4 Average grain sizes of LATY5322 alloy after MDFat different passes

2.2.3 XRD 分析

对铸态LATY5322 合金进行物相测试和分析，图5 为LATY5322 合金的XRD 谱图。从图5 中可以看出，基体相为α-Mg 固溶体，还存在Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金属间化合物。经过合金化以后，基体实现固溶强化，化合物颗粒可以实现第二相强化。

图5 LATY5322 合金的XRD 谱图Fig.5 XRD pattern of LATY5322 alloy

2.3 MDF 道次对合金的力学性能的影响

图6为LATY5322 合金的室温力学曲线以及伸长率（elongation，EL）变化情况。由图6（a）可以看出，铸态下合金的最大抗拉强度（（ultimate tensile strength，UTS）、屈服强度（yield strength，YS）和EL 最小，分别为164 MPa、109 MPa、10.76%。同铸态相比，合金经过260 ℃保温16 h 均匀化后消除了晶内偏析，抗拉强度有所提升、塑性略有下降，UTS、YS、EL 分别为190 MPa、165 MPa、9.16%。力学性能的提高，可以归因于沉淀相对位错滑移的阻碍作用[18]。经过MDF 后，合金UTS 和EL 增大，这是因为在随着MDF 道次的增加，晶粒尺寸变小，由Hall-Petch 关系可知，合金的晶粒尺寸越小，YS 越高。研究表明，YS 和EL 随晶粒细化而增加[19]。1 道次MDF 后合金的UTS、 YS、 EL 分别为225 MPa、160 MPa、11.48%，同铸态合金相比，1 道次MDF 后合金的YS 和EL 略有增加，说明MDF 可以提高合金的力学性能。3 道次MDF 后，合金的UTS、YS、EL 分别为211 MPa、114 MPa、21.0%。结合合金显微组织变化可知，3 道次MDF 后的晶粒同1 道次后的相比，细化效果明显，因此其力学性能大幅度提升。6 道次MDF 后合金的UTS、YS、EL 分别为222 MPa、118 MPa、23.3%，此时随着累计应变量的增大，第二相晶粒破碎，但是动态再结晶并不充分，晶粒尺寸不均匀，力学性能略微提升。随着MDF 道次增加，9 道次下的合金UTS、YS、EL 分别为239 MPa、165 MPa、26.2%。从MDF 后的显微组织变化可看出，9 道次晶粒最细且晶粒分布均匀，第二相晶粒破碎，呈颗粒状弥散分布。此时完成了3 个MDF 的循环，累计应变量增加，力学性能提升。进一步进行MDF，12 道次下的合金UTS、YS、EL 分别为219 MPa、139 MPa、19.9%。由于回炉保温次数过多，造成晶粒长大，力学性能较9 道次有所下降。通过对MDF 各个道次后的UTS、YS、EL 的对比，验证了累计应变和锻造温度会影响组织演变和力学性能[20]。通过对比可见，LATY5322 合金的最佳MDF 道次为9 道次，在此道次，合金的显微组织和力学性能最佳。

图6 LATY5322 合金室温力学性能Fig. 6 Mechanical properties of LATY5322 alloy at room temperature

从拉伸曲线的局部放大图可以清楚地看到，MDF 各道次后室温拉伸曲线上塑性变形过程中曲线发生锯齿状起伏，这种现象称为Portevin-Le Chatelier 效应。该效应从1923 年被Portevin 和Le Chatelier 首次进行了系统的研究，并将该锯齿流动现象定义为Portevin-Le Chatelier（PLC）效应。Cao等[17,21]在Mg-6.4Li-3.6Zn-0.37Al-0.36Y 合金和Mg-2.76Li–3Al-2.6Zn-0.39Y 合金中发现了PLC 效应，并且提出了分离应力与实验应力之间的关系，作为判断PLC 效应发生的标准。Mogucheva 等[22]在指出3 种主要的A、B、C 型PLC 之后，在具有复杂成分的合金中观察到的一些特定形状的变形曲线，有时可以区分不同的类型D 和E。在LATY5322 合金中发现的PLC 效应3、6、12 道次后为D 型PLC，9 道次后为D+C 型PLC。

从图6 可以看出，随着道次增加，晶粒细化，PLC 效应的振幅越明显，其中9 道次后的振幅最强。许多学者对PLC 效应产生的原因进行了研究。Li 等[23]发现，在Mg-5Li-3Al-1.5Zn-2RE 中，较小的锯齿状流动是由于传统的动态应变时效，严重的PLC 现象是由大量的孪晶引起的。对LATY5322合金室温拉伸试样的拉伸部位进行OM 观察，结果如图7 所示。从图7 中可以看出，9 道次拉伸试样的拉伸部位孪晶密度最大，孪晶密度随着道次的变化规律同PLC 效应振幅随着道次变化的规律是同步的，说明严重的PLC 现象是由大量的孪晶引起的，这与Li 等[23]的研究结果一致。

图7 LATY5322 合金MDF 不同道次后拉伸部位OM 图Fig.7 OM images of the tensile parts of LATY5322 alloy after MDF at different passes

3 结 论

（1） LATY5322 合金为α-Mg 基体合金，合金化元素的加入析出Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金属间化合物，实现了第二相强化。

（2）MDF 可以有效提升LATY5322 合金的力学性能，其中9 道次的强化效果最佳。该合金在9 道次MDF 后的UTS、YS、EL 分别为165 MPa、239 MPa、26.2%，晶粒细化效果最明显，同铸态相比，晶粒尺寸细化了95%。

（3）该合金在进行室温拉伸时，出现D 型和D+C 型PLC 效应。在对室温拉伸试样的拉伸部位进行显微观察时，发现大量的孪晶。同时，孪晶密度的变化趋势与PLC 效应振幅的变化趋势一致。