付鹏涛，卢圣波，梁 杉，杨晓环，徐洁皓，周文忠，韩 嵩

(1.中广核研究院有限公司，广东 深圳 518028；2.中山大学 中法核工程与技术学院，广东 珠海 519000；3.阳江核电有限公司，广东 阳江 529500；4.辽宁红沿河核电有限公司，辽宁 大连 116000；5.福建宁德核电有限公司，福建 福鼎 355200)

核电厂的燃料设计要求机组正常运行过程中不会因机械、力学等设计导致燃料元件破损。但在核电厂实际运行过程中堆芯装载的燃料元件难以避免发生破损(如工程调试的异物会导致燃料破损)。一旦燃料元件破损，累积在燃料包壳和芯块间隙内的易挥发性裂变产物会释放到一回路冷却剂中，造成工作人员辐照剂量的增加。当发生二次氢化时，经破口进入燃料元件的冷却剂会不断侵蚀燃料芯块，造成锕系核素向一回路和环境的释放。当冷却剂中裂变产物增加到一定数量时，机组需要在数小时内后撤到停堆状态。因此，根据冷却剂中监测到的裂变产物活度评估堆芯内燃料元件的破损情况是非常必要的。尽早识别堆内燃料元件的破损，可一定程度上减少机组运行人员采取可能导致燃料破损进一步恶化的操作(如频繁升降功率)，为核电厂安全稳定运行提供技术保障。

核电厂运行中工作人员会定期对一回路下泄流体取样后进行放射化学分析，识别出惰性气体、碘等放射性核素的比活度，进而分析堆芯内装载燃料的完整性。131I半衰期为8.02 d，133I半衰期为20.8 h。这两个裂变产物的半衰期较长，释放到冷却剂的放射性活度水平较高。根据131I和133I活度比值131I/133I范围判断燃料元件完整性是行业内最常用的方法。根据欧美压水堆的经验，燃料完整、小破口和大破口情况下131I/133I典型值为0.1、1.0和0.6[1]。Tigeras分析法国压水堆核电站运行数据后提出将131I/133I大于0.08作为燃料元件发生破损的判定准则[2]。国际同行根据各自压水堆特定运行参数确定出不同的131I/133I甄别阈判断燃料破损，但这些结果对国内大量商用压水堆的适用性尚待进一步验证。

本文建立压水堆核电厂正常运行期间冷却剂131I和133I的产生和迁移的机理模型，计算燃料元件完整、小破口和大破口3种典型情况下冷却剂131I/133I的变化范围，并用中国广核集团在运压水堆核电厂的运行监测数据进行验证。

1 碘同位素的产生和释放机理

1.1 燃料完整时核素比活度分析模型

在压水堆核电厂功率运行期间，燃料芯块内铀钚等重核在中子辐照下发生裂变反应后产生质量数不同的裂变碎片(或裂变产物)。这些累积在燃料芯块内的裂变碎片可通过反冲、击出和扩散等途径释放到芯块和包壳间的气隙中。燃料芯块表面和包壳内表面对碘同位素有一定吸附作用，一部分碘同位素沉积在芯块表面或包壳内表面上，另一部分则游离于气隙中[3-5]。

燃料元件生产过程中会有少量铀颗粒附着在包壳外表面，在燃料入堆前的清洗工艺中难以完全清除附着的沾污铀。当燃料元件完整时，包壳内的裂变产物不会释放到一回路冷却剂中，但包壳表面的沾污铀产生的裂变产物会释放到一回路。另外，机组之前运行中发生大破口的燃料破损时芯块中少量燃料颗粒会迁移到冷却剂中(泄漏铀)，这部分锕系核素会影响当前循环中燃料表面和一回路的放射性水平。由于泄漏铀与燃料制造过程中的沾污铀的物理和化学行为相同，本文的机理模型分析中将两者归为一类。

裂变产物活度与其原子数的关系可由式(1)表示。

Ai=λiNi

(1)

其中：Ai为空间内裂变产物i的总活度或比活度；Ni为该空间内裂变产物i的总原子数或单位质量内的原子数；λi为裂变产物的衰变常量。

若这些裂变产物以各向同性的方式进行反冲，可认为沾污铀被中子辐照后产生的裂变产物中有50%释放进入一回路冷却剂[6]。该释放过程可通过式(2)动力学方程描述[7-8]。

(2)

(3)

因此，裂变产物释放的比活度表示如下：

(4)

根据压水堆的运行参数，可用式(4)计算沾污铀释放至一回路的裂变产物比活度。

1.2 燃料完整时计算131I/133I

燃料中不同重核的131I和133I产额不同，机组运行过程中燃料内重核成分也会变化并导致131I/133I变化。表1列出了典型时刻131I、133I和134I的累积产额。

表1 不同寿期下碘同位素的裂变产额Table 1 Fission yields of iodine in different period

结合核电厂的运行参数(净化系数β取2.2×10-5)，可得出1个燃料循环内131I/133I在0.06～0.08范围：

(5)

采用类似方法可计算出131I、133I和134I的比活度关系，结果列于表2。若冷却剂内测量到的3个核素比活度相对关系较大偏离理论值，堆芯燃料存在破损风险。

表2 不同沾污情况下碘同位素比活度关系Table 2 Relation of specific activity of iodine for different contaminations

1.3 燃料破损时核素比活度计算模型

压水堆运行中燃料元件出现破损时，一回路冷却剂在压力差作用下进入包壳间隙内，接触高温燃料芯块后迅速汽化并将碘同位素携带到一回路。

使用动力学方程描述裂变产物从燃料芯块向一回路释放过程。

(6)

(7)

(8)

裂变产物释放达稳态时，可得：

(9)

若燃料元件出现大破口，则εi≫νi且νi≪λi；若燃料元件出现小破口，则εi≪λi且νi≪λi。因此结合式(9)和不同破口的情况可得如下公式。

大破口：

(10)

小破口：

(11)

1.4 燃料破损时131I/133I的计算

对于同一核素，可认为其半衰期相差不大的同位素的νi非常接近。Allison等[9]提出裂变产物从燃料堆芯向一回路释放的逃脱率系数与λi的平方根呈正比。

对于燃料发生很大破口的情况，有：

(12)

对于燃料发生很小破口的情况，有：

(13)

燃料元件出现大破口时131I/133I在0.6～0.8范围，燃料元件出现小破口时131I/133I在1.6～2.0范围。当燃料元件发生破损时一回路131I/133I明显大于燃料元件完整情况下131I/133I。

2 运行数据验证及分析

2.1 运行数据的整理

为验证上述模型，收集中国广核集团14台在运压水堆核电机组36个燃料循环的冷却剂监测数据和运行情况。这14台机组是电功率约为1 089 MWe的CPR1000型压水堆机组，堆芯装载了157盒活性区高度为3 656 mm(冷态)的AFA 3G系列燃料组件。每盒燃料组件为17×17型方阵布置，包含264根燃料元件。这些机组在堆芯设计、燃料设计、燃料管理、净化能力和运行模式等方面是相同或相近的。依据机组停堆后的啜漏检查结果将这些数据分为燃料元件完整和发生破损两种类型，分析131I/133I在两类数据集中的分布情况。原始数据中冷却剂131I和133I比活度的分布示于图1。

图1 冷却剂131I和133I的比活度分布Fig.1 Relation of 131I and 133I specific activityin data in primary loops

一回路冷却剂中放射性核素比活度会受机组运行、燃料破损情况、探测器性能、测量时间等方面的影响而存在一定波动。当核素的比活度很低且处于探测下限附近时，在相同监测时间内结果的误差较大，这部分数据不适宜直接作为评估燃料完整性的依据。

2.2 燃料完整时131I/133I分布和验证

基于燃料元件完整情况的冷却剂比活度运行监测数据，分析了131I/133I与131I的关系，结果如图2所示。冷却剂133I比活度范围(1～800 MBq/t)很大，但大部分131I/133I为0.06～0.15。运行数据分布表明，冷却剂131I比活度大小与燃料是否破损没有必然关系。

图2 燃料完整循环中131I/133I与131I的分布Fig.2 Distribution of 131I/133I and 131I in primary loops in cycles without fuel failure

根据131I、133I和134I的范围分析其频率并绘制比活度测量值的频率分布图(图3)。当燃料元件完整时，131I、133I和134I比活度的频率分布均明显出现两个峰。第1个峰对应的核素比活度很小但频率较高，表明在机组使用的燃料表面沾污水平很低且大部分循环没有燃料破损；第2个峰对应的核素比活度较大但频率较低，表明这些循环受之前循环燃料破损后泄漏影响，但这种情况发生概率较小。两个峰位处131I/133I分别为0.11和0.09，131I/134I分别为0.04和0.03，133I/134I分别为0.41和0.34，这与1.2节燃料完整情况下的理论计算相符。

图3 燃料元件完整时碘同位素比活度频率分布图Fig.3 Frequency distribution of iodine in primary loops without fuel failure

2.3 燃料破损时131I/133I分布和验证

为与燃料完整情况比较，图4示出了燃料破损循环中131I/133I与131I的分布。结果表明，131I/133I和131I均在很大范围内变化，但大部分131I/133I分布在0.06～3.0。图4覆盖了1.4节理论模型计算的大破口和小破口情况下131I/133I范围。另外，这些燃料破损循环中一部分131I/133I与燃料未破损时131I/133I分布有较大程度重叠，这是因为燃料破口很小且破损燃料元件功率很低时碘向冷却剂的释放率很低，很难观察到其与燃料完整情况的明显差异。与燃料完整情况下碘同位素向冷却剂释放不同，燃料破损后碘向冷却剂的释放不仅受破口大小、破损燃料元件功率等诸多因素的耦合影响，即便同一燃料循环中燃料破口也可能随时间发生显著变化，进而导致碘同位素释放率和131I/133I在很大范围内变化。

图4 燃料元件发生破损时131I/133I的变化Fig.4 Distribution of131I/133I in primary loops in cycles with fuel failure

图5示出了仅1根燃料元件发生破损时131I/133I的频率分布。该循环中131I/133I呈现出两个明显的分布峰，其中1个峰位于1.7附近(机组运行第40～70 d)，另1个峰位于0.72附近(机组运行第80 d至停堆)。结合1.3节理论模型计算结果，前者对应燃料发生小破口，后者对应燃料发生大破口。131I/133I频率峰从循环初期的1.7变化到循环中后期的0.72，间接地反映了在机组运行中燃料破口的演变过程。

图5 某循环燃料破损后131I/133I频率分布Fig.5 Fequency distribution of 131I/133I in specified cycle with fuel failure

3 对燃料破损甄别阈的设定

对上述36个循环中燃料完整和燃料破损后131I/133I进行频率分布，结果示于图6。燃料完整时131I/133I峰位落在0.08附近，燃料破损时131I/133I峰位落在0.35附近，两者有明显差异。但燃料完整与燃料破损的131I/133I分布曲线在0.10附近有一定程度重叠，表明传统上采用131I/133I≥0.1作为燃料破损甄别阈，会造成一定程度的误判风险(上述燃料完整循环中有10%的131I/133I大于0.1)。若将燃料破损甄别阈提高到0.15，则可区分97%的燃料破损运行数据和98%的燃料完整运行数据。

图6 燃料完整和破损时131I/133I频率分布Fig.6 Frequency distribution of 131I/133I in all cycles gathered from CPR1000 units

4 小结

本文基于压水堆核电厂运行期间冷却剂中131I和133I的产生与迁移机理，建立了放射性比活度比值131I/133I随燃料元件完整性变化的关系模型。模型较好地解释了中国广核集团在运压水堆电站36个燃料循环中燃料元件完整、出现小破口及大破口3种典型情况下冷却剂中131I/133I的范围。

感谢中广核研究院有限公司李志军、邓勇军、付学峰、崔轲娃、李娟和中广核铀业发展有限公司杨晓东对本工作提供的帮助。