祝庆军，陈舞辉，鲍 杰，赵子甲，杜 华，黄 凯，刘松林,*

(1.中国科学院 等离子体物理研究所，安徽 合肥 230031；2.中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413；3.国防科学技术大学 文理学院，湖南 长沙 410073)

氘氚聚变，因其反应温度较低、反应截面较大，是未来最有可能首先实现能源用途的聚变反应。当前磁约束聚变堆物理设想是通过磁场约束高温氘氚等离子体进行持续核聚变，堆芯四周的包层则提取高通量聚变中子所沉积的核热，用于后续的热电转换。据估计对于设计功率为1.5 GW的聚变堆，满功率条件下氚的消耗量将达到84 kg/a左右(56 kg/(GW·a))[1]，但地球上自然界氚总量仅为3.5 kg[2]，通过重水反应堆的产氚量较乐观估计也仅不到3 kg/a[3]，且氚库存量将因氚衰变每年损失约5.74%，长期贮存代价高昂，现有的氚供给途径难以满足聚变堆需求。长期来看，聚变堆在投入首炉氚燃料后，后续的氚燃料补给只能依赖自身，即聚变堆运行必须实现氚自持。聚变堆的氚自持期望通过两个循环实现，即等离子体燃烧内循环和氚增殖包层氚提取外循环。其中内循环是存量氚的转移，而外循环涉及氚的增殖，是实现氚自持的关键。因聚变堆氚自持的需求，氚增殖比(TBR)是包层设计中的刚性指标。氚自持对TBR最低要求约为1.05[3]，由于受诸多条件制约，目前包层设计方案预计可实现的TBR大都在1.15[1]左右，因此聚变堆TBR安全裕量约为设计值的9%，这意味着±9%以上TBR不确定度将可能对氚自持造成颠覆性影响。

尽管当前中子学输运程序[5]和建模软件[6]发展迅速，但中子学设计中不可避免的近似处理以及核截面数据的不确定性，必将导致中子学计算结果存在不确定性。国内外针对各自包层概念设计方案，开展了一系列包层模块中子学实验，用于评估包层中子学设计工具在模块产氚率(TPR)计算上的准确性，其中以日本开展的实验最具有代表性。日本和美国于1982年开始联合开展基于Li2O氚增殖材料的包层模块中子学实验，联合实验的结果表明总体上TPR模拟值和实验值的相对误差在10%以内[7]，随后日本开始考察基于Li2TiO3材料的水冷包层模块，TPR模拟值与实验值之间的相对误差时有反复[8-9]，但对误差来源的认识不断加深，为后来的中子学实验提供了很好的借鉴。近年来又开展了在线提氚和测氚的实验[10-11]，在更加接近于真实工况条件下，TPR模拟值和实验值的相对误差仍保持在10%以内。

我国于2015年正式提出中国聚变工程试验堆(CFETR)研究计划[12-13]，目标是实现稳态或长脉冲氘氚等离子体燃烧。水冷陶瓷增殖(WCCB)包层概念作为CFETR候选包层之一[14]，已经过多轮设计优化[15-17]。典型的WCCB包层，增殖剂采用Li2TiO3，倍增剂采用Be12Ti和Be，结构钢采用RFAM钢，第一壁铠甲采用W，冷却剂采用H2O。针对WCCB包层模块中子学实验，前期完成了实验模块研制[18]、DT中子发生器源项模型研究[19-20]、中子测量技术预研[21]，以及实验模块中轴线位置处中子学参数验证[22]，在此基础上，本文拟完成实验模块边缘区中子学参数测量分析，并对实验模块内所有测量点以TPR为代表的中子学参数进行模拟值/实验值(C/E)分析。

1 实验模块研制与探测器研发

在参考CFETR赤道面外包层基础上，完成了WCCB包层实验模块的设计[18]。实验模块的功能部件尺寸为200.0 mm(环向)×200.0 mm(极向)×187.6 mm(径向)，径向依次为钨板(2.0 mm)、冷却板1(20.0 mm)、氚增殖区1(13.6 mm)、Be板1(50.0 mm)、冷却板2(11.0 mm)、氚增殖区2(20.0 mm)、Be板2(60.0 mm)、冷却板3(11.0 mm)，如图1所示。其中氚增殖区1由Li2TiO3板①和③组成，可通过交换①和③的位置保持在线探测器和离线探测器处于模块内同一位置；氚增殖区2由Li2TiO3板②和④组成，同样可通过交换②和④的位置保持在线探测器和离线探测器处于模块内同一位置。

图1 实验模块主要部件Fig.1 Main component of mock up

相对于参考包层，模块对材料的近似处理如下：1) 模块采用Be板代替Be12Ti小球和Be小球作为中子倍增区；2) 模块采用天然锂丰度的Li2TiO3低密度板材(2.0 g/cm3)代替球床作为氚增殖区；3) 模块采用聚乙烯材料代替包层中高压水冷却剂。模块设计中的中子学参数的模拟采用MCNP(FENDL3.0数据库)，分别基于托卡马克等离子体源项、DT中子发生器源项，获得模块和包层在第一氚增殖区内的中子能谱，如图2所示。虽然因源项、几何等因素导致能谱在绝对数值上差距较大，但在形状上较为相似，表明即使缩比简化后的实验模块仍能基本体现包层原有的中子学特点。通过能谱相似、反应相似的模块中子学实验，评估包层TBR计算的可靠性，为合理设置TBR的安全裕量提供依据。需注意的是，当前对TBR有显著影响的聚变堆部件，如第一壁、贯穿通道等，设计方案尚未明确，方案的变动难免导致TBR波动，因此TBR的安全裕量设置不仅需要考虑计算因素，也需要考虑工程因素[23]。

图2 模块与包层在第一氚增殖区的模拟中子能谱比较[22]Fig.2 Comparison of simulated neutron spectra in the first breeding material layer[22]

在线和离线探测器布置如图3所示。离线探测器包括用于TPR监测的Li2TiO3片以及中子场监测的活化箔，其反应道列于表1。离线探测器组装方式示于图3a、b，组装后的模块如图4a所示。在线探测器采用自行研发的微型锂玻璃探测器(4.0 mm×4.0 mm×4.0 mm)，使用时嵌入预先加工的孔道中，探测器信号线通过预先加工的槽与外界相连，在线探测器组装如图3c所示，组装后模块如图4b所示。

a——离线探测器在氚增殖区中组装；b——离线探测器在铍板中组装；c——在线探测器在氚增殖区中组装图3 在线和离线探测器布置Fig.3 Arrangement of on-line and off-line detector

表1 实验涉及的活化反应道Table 1 Reaction channel during experiment

a——离线测量状态；b——在线测量状态图4 实验模块Fig.4 Experimental mock up

2 实验参数与模拟方法

实验在中国原子能科学研究院核数据国家重点实验室开展，采用直流/脉冲两用型中子发生器CPNG6，现场图和蒙特卡罗模型如图5所示。实验模块内部共布置8个测量点，如图6所示，在轴线上及边缘区各布置4个测量点。离线和在线测量状态下，模块内探测器布置列于表2。离线实验采用两种Li2TiO3片来监测TPR，模块内中子场测量采用6种直径为10 mm的活化箔，即Al(200 μm)、Au(35 μm)、Fe(130 μm)、Mg(110 μm)、Ti(200 μm)、Zr(110 μm)。活化箔放置顺序根据不同待测核反应道截面及诱发产物的半衰期确定，以使每种活化箔获得较为合适的反应率。离线实验完成后，按照文献[24]进行Li2TiO3片处理，使用低本底液闪计数器完成氚浓度测量，再根据Li2TiO3片参数和实验期间累积DT中子源强度获得离线TPR值；采用标定后的高纯锗谱仪(HPGe)进行活化箔反应率的测量，而后根据活化片参数和实验期间累积DT中子源强度获得反应率。在线实验中，采用标定后的6Li和7Li两种锂玻璃探测器，在同一位置处分别进行能谱采集，再根据采集期间伴随计数对测量能谱进行归一化处理，然后在归一化的6Li玻璃测量能谱基础上，扣除归一化后的7Li玻璃测量能谱，计算单位采集粒子下的6Li(n，t)4He反应次数，再根据对应的源中子强度，获得单位源中子情况下由6Li(n，t)4He反应贡献的TPR。

图6 实验期间模块模型侧视图Fig.6 Side view of mock up model during experiment

表2 探测器放置位置Table 2 Detector location

实验期间的源项参数列于表3，通过伴随粒子法监测数据，基于自行开发的源项模型[19]，获得源强、能谱、角分布。源中子强度不确定度按4%计。中子输运模拟采用MCNP4C，核数据库采用FENDL3.0，基于蒙特卡罗模型(图5b)获得TPR和中子能谱的模拟值。基于中子输运获得的中子能谱，采用FISPACT软件(ENDF/B-Ⅶ数据库)获得活化箔反应率的模拟值。

表3 实验期间DT中子发生器源项参数Table 3 Source item parameter of DT neutron generator during experiment

3 结果及分析

模块中轴线位置处TPR和活化反应率的结果已有报道[22]，结合尚未报道的边缘区TPR和活化反应率，本文对模块所有位置的测量结果进行分析讨论。TPR测量结果列于表4，离线和在线TPR的C/E的总体不确定度分别为±6%和±8%。对于轴线位置处的TPR，模拟值与实验值符合良好，两者差异在6%以内。对于边缘位置处的TPR，模拟值均小于实验值，两者最大差异达35%，造成这种现象的原因可能是实验大厅内部放置的物体复杂，如加速器、屏蔽体等，在蒙特卡罗几何建模中难以完全体现，导致蒙特卡罗模拟低估了散射中子的TPR贡献，为验证这种推论，在边缘区TPR测量点附近布置反应截面与产氚截面类似的活化箔进行跟踪测量。

表4 TPR测量结果Table 4 TPR result

中子与6Li核的产氚反应6Li(n，t)4He为无阈反应，而197Au(n，γ)198Au反应同样是无阈反应。197Au(n，γ)198Au与6Li(n，t)4He反应截面相比，具有一定的类似性，可通过197Au(n，γ)198Au反应结果对6Li(n，t)4He反应进行推测。中子与7Li核的产氚反应7Li(n，n′t)4He为有阈反应，该反应的中子阈能为3.85 MeV，所选择跟踪测量的反应道为197Au(n，2n)196Au和90Zr(n，2n)89Zr，这两个反应道的中子阈能分别为8.06 MeV和11.98 MeV，其截面随中子能量的变化趋势与7Li(n，n′t)4He相比，具有一定的类似性，如图7所示。活化箔典型的HPGe测量结果如图8所示，反应率监测结果如图9所示。

图7 7Li(n，n′t)4He、197Au(n，2n)196Au和90Zr(n，2n)89Zr反应道截面比较Fig.7 Comparison of cross sections among 7Li(n, n′t)4He, 197Au(n, 2n)196Au and 90Zr(n, 2n)89Zr

图8 C_MZ1处Zr活化箔HPGe测量结果Fig.8 HPGe measurement of Zr activation foil at C_MZ1

如图9a所示，中轴线处反应率模拟值和实验值符合良好。197Au(n，γ)198Au反应率的C/E为0.93～1.03，197Au(n，2n)196Au反应率的C/E为0.97～1.09，90Zr(n，2n)89Zr反应率的C/E为0.90～1.07。C_BZ1处197Au(n，γ)198Au、197Au(n，2n)196Au、90Zr(n，2n)89Zr反应率的C/E均大于1，分别为1.02、1.05、1.06，表明模拟计算对该处快、热中子通量都略有高估，预示着该处TPR的C/E大于1，离线测量结果表明该处TPR的C/E为1.06，与活化反应率结果相互吻合。C_BZ2处热中子主导的197Au(n，γ)198Au反应率的C/E为0.93，表明模拟计算对该处热中子通量略有低估，考虑到该处的TPR主要由热中子主导的6Li(n，t)4He反应贡献(贡献率达86%)，预示着该处TPR的C/E小于1，而离线测量结果表明该处TPR的C/E为0.97，与推测相符合。

如图9b所示，边缘位置处热中子主导的197Au(n，γ)198Au反应率C/E波动较大，而快中子主导的197Au(n，2n)196Au相对稳定，说明边缘位置存在输运模拟考虑之外的能量较低的散射中子，表4中TPR的C/E也表明了这一点。模拟结果表明，E_BZ1和E_BZ2位置处6Li(n，t)4He反应的TPR贡献率分别为40.0%和70.0%，由于散射中子的能量较低，而6Li(n，t)4He主要由热中子主导，这就意味着同样的散射中子，对E_BZ2区域的影响大于对E_BZ1区域的影响，这可能是导致在E_BZ2区域TPR模拟值较实验值小35%，而在E_BZ1区域TPR模拟值较实验值小18%的原因。

图9 活化箔反应率的C/EFig.9 C/E of reaction rate for activation foil

典型锂玻璃的测量结果如图10所示，在线TPR结果列于表4。中轴线处锂玻璃的实验值与模拟值符合较好，与离线TPR测量值相符合，说明中轴线位置处，对于6Li和7Li的产氚贡献的模拟计算均基本正确。单个锂玻璃探测器结果不确定源项主要由中子产额(4%)、6Li含量(2%)、探测器效率(3%)构成，由于在线TPR测量涉及两个锂玻璃探测器，在线TPR测量结果的不确定度约为8%。另外在线TPR测量的准确性和能谱密切相关，由于6Li(n，t)4He反应释放的能量等于反应Q值(4.83 MeV)加上入射中子能量，而测量结果中可分辨6Li(n，t)4He计数是具有一定能量范围的，能量较高中子引发的6Li(n，t)4He计数难以从7Li玻璃的测量结果中被识别，这种情况对在线TPR测量的影响将在后续研究中定量描述。

图10 C_BZ2位置处锂玻璃测量结果Fig.10 Measured spectrum from lithium-glass detector at C_BZ2

4 结束语

本文针对WCCB包层中子学实验需求，较系统地完成了模块设计、中子学实验等研究，主要中子学参数的模拟值与实验值符合良好，表明了所用蒙特卡罗软件工具和核数据库在WCCB包层设计中的适用性，取得的实验结果为CFETR水冷包层关键涉核功能验证提供了前期实验数据支持。通过本文研究，为进一步实验研究提出如下建议：

1) 通过蒙特卡罗方法研究实验中散射中子的来源和抑制方案，探讨反射层的引入对模块中待测物理量的影响，开展实验验证散射中子的影响。本次实验边缘区域的实验结果和模拟结果差距较大，推测是非期望的散射中子所致，但需要进一步实验验证。

2) 采用低活化钢作为DT中子发生器靶头位置的结构材料代替目前的不锈钢材料。包层模块中子学涉及大剂量的离线实验，本文实验中模块的活化情况事先进行了评估，但忽略了DT中子发生器靶头位置的辐射剂量，取样时高达50～100 μSv/h，不利于实验的进一步开展。

3) 建立标准化的液闪测氚过程。目前Li2TiO3材料的测氚研究资料较少，处理步骤中尚未明确的因素较多，本文实验采用较厚的Li2TiO3片以牺牲空间分辨率来保证氚提取量，进一步实验前需对处理过程进行深入研究。

4) 采用自动化的活化样品取样和分析技术。目前测量过程采用手动处理，由于过程繁杂，人工操作难以适应大量样品分析工作，本文实验仅分析活化品数据，用时两周，仍有数种活化箔因此放弃测量分析，后续实验中大批量活化箔实验测量可采用较成熟的机器人技术完成进样分析。