徐士坤，于 涛，谢金森,*，李满仓，王连杰

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；2.南华大学 湖南省数字化反应堆工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001；3.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610213)

核反应堆的功率水平与堆芯寿期是重要的性能指标。理想的核动力反应堆希望既具有较大功率又具有较长的堆芯寿期。板状燃料组件传热面积大，燃料中心与冷却剂通道距离短，传热效率高[1]，在同等功率水平和冷却剂流量下获得更低的燃料芯体与表面温度，或在燃料芯体与表面温度不超出限值的情况下，允许核反应堆以更高的功率运行，同时板状燃料组件结构紧凑，更利于堆芯的小型化[2-3]。板状燃料组件是高通量研究堆、紧凑型高功率密度核动力反应堆常用的燃料几何构型[4-7]，采用板状燃料组件的长寿期反应堆在对功率和寿期均有要求的应用场景具有吸引力。

堆芯寿期的增长可通过增加易裂变核素装载量或提高堆芯可裂变核素转换比来实现。在压水堆中，由于转换比远小于1，单纯提高转换比的方法难以实现超长的堆芯寿期。通过增加易裂变核素装载量增长堆芯寿期，也会遇到剩余反应性控制的难题，简单地增加控制棒数量或硼酸浓度无法实现寿期内剩余反应性的平缓释放，同时还面临一回路压力边界泄漏概率增加、堆芯功率分布更加不均匀以及正的慢化剂温度系数等问题。可燃毒物具有较好的中子吸收能力，吸收中子后的产物可以是对中子“透明”的核素，也可以是能继续吸收中子的核素，因而具有灵活的剩余反应性控制能力[8]。可燃毒物设计是实现长寿期压水堆堆芯方案剩余反应性控制的一种重要手段。国内外对压水堆可燃毒物选型进行了相关研究[8-10]，但目前大部分研究对象为传统棒状低富集度燃料组件，对于富集度较高的板状燃料组件的可燃毒物选型，较优可燃毒物中子学特性研究较少。长寿期板状压水堆燃料组件具有更高的富集度，如果采用传统压水堆可燃毒物，无法满足反应性平缓释放等情况，因此需对可燃毒物进行重新选型研究，使得可燃毒物在寿期初不仅能抑制住更大的初始反应性，寿期内反应性的平缓释放，并且在寿期内燃烧充分，降低寿期末反应性惩罚。

本文以长寿期压水堆板状燃料组件为研究对象，对采用不同可燃毒物方案的板状燃料组件开展计算，通过组件剩余反应性-燃耗时间曲线分析不同可燃毒物的性能，获得较优的可燃毒物，为长寿期板状燃料压水堆可燃毒物选型和设计提供参考。

1 分析方法及计算模型

1.1 计算程序

DRAGON程序是由加拿大蒙特利尔大学开发的确定论反应堆组件-堆芯计算程序[11]，DRAGON程序包含多种数值计算方法(碰撞概率法、球谐函数法、特征线法等)，可用来求解中子输运的一维(1D)、二维(2D)、三维(3D)问题。DRAGON程序对几何的适应性和灵活性较高，可用来处理不同堆型下的结构几何[12]。DRAGON程序对板状元件计算的可行性已经得到了验证[13-16]，并且可对具有复杂燃耗的可燃毒物(如Gd等)进行燃耗计算且保证一定的计算精度[17-18]。本文程序版本选用DRAGON4.1.0进行计算，其中中子输运计算方法采用EXCEL模块，通量求解采用TYPE K模块进行处理。

1.2 计算模型

板状燃料组件示意图如图1所示，组件由13块燃料板、两块支撑板和水隙构成，其中燃料选择为UO2弥散型燃料，包壳、支撑板和基体材料均为Zr-4合金。燃料芯体厚度为3 mm，燃料包壳厚度为0.4 mm，两块燃料板之间水隙厚度为2.3 mm，支撑板厚度为3 mm。燃料选择为60%高富集度弥散型燃料，可燃毒物装载形式选择为与燃料均匀混合的弥散型可燃毒物。

图1 组件示意图Fig.1 Scheme of assembly

2 候选可燃毒物

不同于传统低富集度棒状燃料组件压水堆，因长寿期压水堆堆芯富集度较高，组件初始反应性较大。从中子学角度，无论是天然核素还是富集同位素作为可燃毒物，选型应遵循以下3个原则：1) 可燃毒物应在寿期初可抑制住较大的初始反应性；2) 可燃毒物在寿期中需保证反应性的平缓释放；3) 含可燃毒物组件在寿期末反应性惩罚较小或无惩罚可使反应堆达到较长的满功率运行天数[19]。本文从寿期初抑制初始反应性、寿期内释放的反应性和寿期末的反应性惩罚三方面来评价候选可燃毒物的相关物理性能，筛选出适用于高富集度长寿期压水堆板状燃料组件的可燃毒物。由于可燃毒物具有不同的中子吸收截面，因此通过调整燃料板中可燃毒物和燃料的含量，使得组件初始无限介质增殖因数kinf=1.20左右。

本文选择非增殖可燃毒物、锕系核素可燃毒物、先进聚合物可燃毒物作为研究对象开展计算分析。

1) 非增殖可燃毒物

非增殖可燃毒物中各元素采用天然丰度，主要有B4C、Dy2O3、Er2O3、Eu2O3、Gd2O3、Sm2O3等，这些可燃毒物在组件中仅起到吸收中子的作用，在寿期末不会因子代核素的产生而延长寿期，即不会出现子代核素增殖成易裂变核素的情况。

2) 锕系核素可燃毒物

锕系核素是周期系ⅢB族中原子序数为89～103的15种化学元素的统称，锕系核素中的一部分在吸收中子后可转换为易裂变核素，以这类核素做可燃毒物时，可通过吸收中子在寿期初抑制过剩反应性，还能利用转换出的易裂变核素在组件寿期中、末补充反应性，延长组件寿期，并实现剩余反应性的平缓变化。本文选择锕系核素231Pa、241Am、237Np、238Pu、240Pu进行比较。

3) 先进聚合物可燃毒物

聚碳硼烷-硅氧烷-乙炔基(PACS)作为先进聚合物可燃毒物展现出良好的毒物特性[19]。PACS化学结构式如图2所示。本文选择目前较优的两种先进聚合物可燃毒物组合：PACS-J和PACS-L，对先进聚合物可燃毒物的命名取自文献[20]，PACS中各元素的原子数/分子组成列于表1。

图2 PACS化学结构式Fig.2 PACS chemical structure

表1 PACS组成Table 1 PACS composition

3 结果与分析

3.1 计算结果

候选可燃毒物燃耗曲线如图3所示。由图3a可见，高燃料富集度情况下，锕系可燃毒物仅有231Pa在kinf=1.0时表现出增殖效应，其他锕系可燃毒物均出现了不同大小的反应性惩罚。由图3b可见，kinf=1.0时，两种先进聚合物可燃毒物在寿期末因自身特性延长了组件寿期。PACS-L的燃耗曲线因在整个组件寿期内反应性波动较大，反应性较难控制，不满足反应堆安全运行要求。PACS-J的燃耗曲线在初始kinf=1.04时在整个寿期内的反应性波动未超过0.2，但反应性在寿期中后期出现较大释放，虽然延长了组件寿期，但反应性控制存在困难。由图3c可见，天然配比的非增殖可燃毒物在kinf=1.0时，除含可燃毒物B4C的燃耗曲线所能达到的燃耗深度与无可燃毒物燃耗曲线重合，其余非增殖可燃毒物在寿期末均造成了不同程度的反应性惩罚。这是因为采用天然配比的可燃毒物存在小吸收截面核素，且产生的子代核素具有大小不等的吸收截面和半衰期，减少了组件寿期。对于高富集度板状燃料组件，采用天然配比的非增殖可燃毒物不是最优选择。

因此，本文从中子学角度分析选择天然配比的非增殖可燃毒物Dy2O3、Er2O3、Eu2O3、Gd2O3和Sm2O3对应的富集同位素氧化物164Dy2O3、167Er2O3、151Eu2O3、157Gd2O3和149Sm2O3，并进行组件燃耗计算，计算结果如3d所示。由图3d可见，在高燃料富集度下，采用富集同位素氧化物作为可燃毒物时，富集同位素消耗得更快，在寿期末造成的反应性惩罚更小，组件的EFPD较采用天然配比可燃毒物所能达到的更大。采用富集同位素作为可燃毒物后，减少了燃耗链中子代核素的产生，使得一些具有吸收截面的子代核素减少，降低了寿期末的反应性惩罚，提高了燃料利用率。

从以上研究可筛选出性能较优的可燃毒物，然后分别进行中子学研究。231Pa、B、157Gd、167Er和PACS-J表现出了较优的中子学性能。在整个燃耗周期内，B4C和167Er作为可燃毒物时反应性释放平缓，在整个寿期内无明显波动，在寿期末几乎未造成反应性惩罚；157Gd作为可燃毒物时，在寿期末几乎没有造成反应性惩罚，但反应性在寿期中释放较快；231Pa和PACS-J作为可燃毒物时，由于231Pa自身燃耗链的关系和PACS-J自身特性使得组件寿期得到了延长，超过无可燃毒物燃料组件，提高了燃料利用率。但当PACS-J作为单一可燃毒物时，寿期内的反应性控制存在困难。

a——锕系可燃毒物；b——PACS可燃毒物；c——非增殖可燃毒物；d——富集同位素可燃毒物图3 可燃毒物燃耗曲线Fig.3 Burn-up curve of burnable poison

3.2 较优可燃毒物中子学性能分析

为定量分析较优可燃毒物相关物理性能，不同可燃毒物分析方案列于表2，不同数量的可燃毒物组件布置示意图如图4所示。

表2 不同可燃毒物分析方案Table 2 Analysis solution of different burnable poisons

可燃毒物：a——157Gd2O3；b——B4C；c——167Er2O3；d——PACS-J图4 不同可燃毒物组件布置示意图Fig.4 Layout scheme of different burnable poison assemblies

157Gd的中子吸收截面是所选可燃毒物中最大的。当157Gd作为可燃毒物时，在寿期初期仅加入5.20%的157Gd2O3即可抑制住初期剩余反应性，但大的吸收截面使得可燃毒物消耗较快，在寿期的中后期出现较大的反应性释放，产生反应性波动，同时157Gd吸收中子后产生的子代核素存在一定的中子吸收截面，在寿期末会造成少量反应性惩罚。

10B的中子吸收截面在两种同位素中最大，B的燃耗链非常简单，吸收中子后直接转化为本质上对中子透明的氦和锂，寿期末基本不存在反应性惩罚，但作为弥散型可燃毒物需考虑氦气释放导致的燃料元件肿胀问题。

167Er的中子吸收截面相比较157Gd而言较小，但具有一定的中子吸收截面，相较于157Gd而言燃烧较慢，减少单块板中可燃毒物含量，使得167Er2O3在寿期末尽可能的消耗完全。同时167Er吸收中子后产生的子代核素存在一定的中子吸收截面，在寿期末会造成少量反应性惩罚。

231Pa的中子吸收截面相较于157Gd和167Er而言相对较小，因此燃烧速度明显较慢，可对反应性实现较好的控制。231Pa的燃耗链与其他核素燃耗链不同[22]，231Pa作为此燃耗链的母核，燃耗链中直接存在可裂变的232U和233U，231Pa俘获中子后生成232Pa，232Pa的半衰期仅为1.3 d，衰变形成232U，232U的俘获和裂变截面如图5所示，232U的裂变截面和俘获截面非常相近，这样使得232U既能俘获中子生成易裂变核素233U，也可直接裂变补充反应性。231Pa这种特殊的燃耗链为含231Pa组件实现高燃耗提供了可能性。

图5 232U微观俘获和裂变截面Fig.5 Microscopic capture and fission cross sections of 232U

PACS-J具有较高的含氢量与高的含硼量，因自身具有较高的含氢量，使得PACS-J作为可燃毒物时自身具有慢化效应，在寿期末可更好地慢化中子，提高热中子利用率，并促进裂变核素Pu的消耗。因此PACS-J作为可燃毒物时在寿期末可延长寿期，提高燃料利用率。

3.3 可燃毒物组合初步研究

当PACS-J作为单一可燃毒物进行反应控制时，因为燃料富集度较高使得寿期初始反应性较大，虽然增加可燃毒物在单块板中的含量来增加可燃毒物自屏效应，但组件反应性波动依旧是所选可燃毒物中最大的，因此在高燃料富集度情况下可考虑PACS-J与慢燃耗可燃毒物搭配组合。本文对可燃毒物组合进行了初步研究，不改变单块板中可燃毒物含量，仅调整组件中含PACS-J、167Er2O3和231Pa2O3可燃毒物板数量。其中PACS-J与167Er2O3组合的组件中，含PACS-J和167Er2O3的可燃毒物板数量分别为1块和4块，其余为纯燃料板元件；PACS-J与231Pa2O3组合的组件中，含PACS-J和231Pa2O3的可燃毒物板数量分别为1块和10块，其余为纯燃料板元件，组件布置示意图如图6所示。

a——PACS-J与231Pa2O3组合；b——PACS-J与167Er2O3组合图6 组件含不同可燃毒物搭配示意图Fig.6 Layout scheme of assembly with different numbers of burnable poison

图7为PACS-J与167Er2O3和231Pa2O3可燃毒物组合后的反应性燃耗曲线，可看出PACS-J与中子吸收截面较小的可燃毒物组合后，组件初始kinf为1.10左右，在整个寿期内组件反应性无较大波动，反应性在寿期内平缓释放。在组件寿期末没有造成反应性惩罚，且延长了组件寿期，其中PACS-Er组合在寿期末延长了6 EFPD，PACS-Pa组合在寿期末延长了21 EFPD。两种可燃毒物组合方案的反应性波动在整个寿期内均为0.1左右。

图7 可燃毒物组合燃耗曲线Fig.7 Burn-up curve of burnable poison combination

PACS-J作为可燃毒物具有较大的中子吸收截面，同时因组件具有较大的初始反应性，如果采用中子吸收截面较大的单一可燃毒物进行反应性控制，在寿期初可以抑制住初始剩余反应性，但随着燃耗加深，可燃毒物释放反应性速率较快，组件出现较大的反应性波动，当快燃耗可燃毒物与慢燃耗可燃毒物组合可以弥补高富集度下组件反应性控制存在困难的缺点，从而获得更优的反应性燃耗曲线。

4 总结

本文基于高富集度长寿期压水堆板状燃料组件，开展可燃毒物选型和中子学特性研究，对不同可燃毒物进行输运-燃耗计算，筛选出中子学性能较优的可燃毒物，具体结论如下。

1) 对于板状燃料组件，在高燃料富集度下，可采用富集同位素中157Gd、167Er的氧化物作为可燃毒物来减小组件末期的反应性惩罚；B4C作为可燃毒物时，在寿期末几乎无反应性惩罚；同时231Pa和PACS-J作为可燃毒物时，在寿期末均延长了组件寿期，提高了燃料利用率。在较为经济地获取157Gd、167Er、231Pa和PACS-J时可作为长寿期压水堆的候选可燃毒物。

2) 在高燃料富集度下，部分快燃耗可燃毒物不适合在组件中作为单一可燃毒物进行反应性控制，但可通过与慢燃耗可燃毒物的合理组合，获得更优的反应性燃耗曲线。如先进聚合物可燃毒物PACS可与慢燃耗可燃毒物Er和Pa进行组合来增加对反应性的控制能力。