胡继峰，王小鹤,*，姜 炳,3，韩建龙,3，陈金根,3,*，蔡翔舟,3

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院 先进核能创新研究院，上海 201800；3.中国科学院大学，北京 100049)

Th的中子核反应数据是Th-U燃料循环的关键核数据之一，国际上主要评价数据库中Th的部分中子核反应评价数据(简称评价数据)与实验数据存在较大差异[1]。为此，2002—2006年国际原子能机构(IAEA)组织了Th-U燃料循环评价核数据的国际合作项目[2]，对232Th、233U等核素全套中子反应数据进行了重新评价和测量。中国核数据中心在2009年对232Th俘获截面和裂变截面进行了重新评价，并被中国评价数据库CENDL-3.1收录[3]。Lin等[4]测量得到ThO2中子泄漏谱，与现有Th的评价数据进行了对比，结果显示，Th的中子反应截面数据还需进一步改进。Liu等[5]利用D-D/D-T中子源对Th的俘获反应率、裂变反应率和(n,2n)反应率进行了测量，并基于现有的评价数据计算得到了宏观参数数据，其与实验数据存在较大差异。从核反应实验数据库(experimental nuclear reaction data, EXFOR)中提取了低能区Th全截面实验数据[6]，其误差最大约15%，需进一步提高Th的全截面测量精度。本工作基于电子直线加速器驱动的光中子源实验装置TMSR-PNS，利用透射法开展Th的全截面测量，旨为Th的评价数据改进提供基础实验数据。

1 实验装置

1.1 TMSR-PNS中子源

TMSR-PNS为15 MeV电子驱动的白光中子源装置。直线加速器将电子能量加速至15 MeV，电子打钨靶发生轫致辐射产生γ射线，基于(γ,n)反应产生中子，其注量率峰值对应中子能量约为1 MeV。将产生的中子通过慢化得到连续能谱的次级中子(其峰值在0.02 eV附近)。次级中子引至实验区域开展核数据测量[7-8]。TMSR-PNS中子源实验装置主要包括电子直线加速器及其辅助系统、中子产生靶系统、辐射屏蔽防护及监控连锁系统等[9]。该装置有短脉冲(3 ns)、中脉冲(30 ns)、长脉冲(3 μs)3种运行模型，本工作采用长脉冲模式，束流重复频率为13 Hz。

1.2 探测及数据获取系统

本实验使用6LiI(ZnS)闪烁体探测器[10]，其基本原理是利用6Li具有大的热中子吸收截面的特性，通过中子和6Li反应生成α和T，使闪烁体内原子电离激发，原子退激过程发光，发出的光子进入光电倍增管(PMT)，输出的波形通过模拟数字器(ADC)转换为数字信号，被数字化波形采集系统获取。该系统可消除数据获取死时间，并保留最完整的原始实验信号信息，提高离线数据处理时干扰信号的甄别能力。数字波形采集技术正逐步取代原有的模拟信号记录方式[11]。

1.3 靶控系统及实验样品制备

实验靶置于两段中子传输管道中间，距中子产生靶约2.5 m。为满足远程自动换样的需求，设计一套远程控制自动换靶系统。该系统共有5个靶位，本实验分别安装了空靶、阻挡靶、刻度靶及两个不同厚度的ThO2样品靶。基于空靶开展无样品中子计数测量；阻挡靶为10 cm含硼聚乙烯，用于阻挡束线上的中子；刻度靶为In、Co、Ag、Cd吸收片，利用吸收片的中子吸收峰对应的能量，结合中子飞行时间刻度飞行距离。实验中，每个靶位测量5 min，5个靶依次循环，共测量约200 h。

由于金属Th在空气中易氧化，高纯金属Th样品国内难以获得，因此本实验采用高纯ThO2样品进行测量。ThO2为白色粉末状，难以冷压成型，采用热压烧结技术制备[12]。利用北京有色金属研究所的ZRY-180型真空炉，在氩气环境中，逐渐加压至46 MPa，加热至1 800 ℃，烧结得到两块实验样品，详细参数列于表1。

表1 实验样品参数Table 1 Parameters of ThO2 samples

2 实验方法

透射法是一种不依赖于理论模型的实验方法，通过中子探测器测量有样品和无样品时的计数率比，即可得到全截面的实验测量值。该方法不需绝对测量中子注量率，因此不需绝对刻度探测器效率，仅需测量注量率的比值，测量精度较高。本实验采用该方法开展Th的全截面测量(图1)。

图1 透射法测量全截面示意图Fig.1 Experiment schematic diagram of transmission method

基于飞行时间法(TOF)测量中子能谱，利用下式计算得到中子反应的全截面：

(1)

(2)

(3)

其中：n为单位面积上的靶核数(或ThO2分子数)；T(E)为中子透射率；NI(E)为入射到样品靶上的中子数；NO(E)为与样品发生反应后的出射中子数。

3 实验数据处理及实验结果

实验数据分析时，需开展飞行距离刻度、n/γ甄别、散射本底扣除、实验误差分析等。

3.1 中子飞行距离的刻度

本实验使用飞行时间法测量中子能谱，需对飞行距离进行刻度。选用In、Co、Ag、Cd薄片复合靶，利用其吸收峰对应能量和飞行时间刻度中子飞行距离。图2为实验获得的空靶、阻挡靶、刻度靶的飞行时间谱，从图2可得到4种刻度靶的共振吸收峰及对应的飞行时间。根据共振吸收峰能量与实验测量飞行时间之间的关系，基于下式拟合得到飞行距离。

图2 空靶、阻挡靶、刻度靶的透射中子飞行时间测量谱Fig.2 Measurement of TOF spectra for open target, background target and calibration target

(4)

利用上式拟合得到L=5.899 m，t0=2.979 μs (图3)。

图3 基于刻度靶共振吸收峰的能量和飞行时间拟合得到的飞行距离Fig.3 Fitting distance with resonance absorption peak energy of calibrated target and neutron time of flight

3.2 n/γ甄别

实验测量过程中通常n与γ伴生，而本实验使用的6LiI(ZnS)+PMT探测器对n、γ均敏感，因此在数据处理中需剔除γ信号的干扰，提高测量精度。实验中通过数字化波形采集系统记录探测器输出的所有信号。基于n/γ与探测器的晶体相互作用输出的脉冲信号不同，利用脉冲形状甄别法(pulse shape discrimination, PSD)去除γ信号的干扰[10]。图4为n/γ的PSD二维图(图中Ql为脉冲信号的长门积分，Qs为脉冲信号的短门积分，PSD=(Ql-Qs)/Ql)。

图4 n/γ的PSD vs Ql二维图Fig.4 Two-dimensional distribution of PSD vs Ql for n/γ flash waveform

实验利用10 cm含硼聚乙烯作为阻挡靶进行散射本底的测量。对比阻挡靶有无进行PSD的飞行时间谱(图5)可看出，在飞行时间大于200 μs(中子能量小于4.5 eV)的范围开展PSD甄别的事件计数明显小于未进行PSD甄别的计数，且其飞行时间谱更靠近刻度靶飞行时间谱共振吸收的谷底，结果更合理。同时，随着飞行时间的增大(中子能量减小)，有无进行n/γ的脉冲形状甄别的飞行时间谱差异增大。说明γ本底对低能中子能谱影响较大，因此开展低能中子截面测量必须进行n/γ的甄别。

图5 阻挡靶和刻度靶有无进行PSD的飞行时间谱对比Fig.5 Comparison of TOF spectra for background target and calibration target with PSD

3.3 环境中子本底扣除

为扣除散射中子对探测器计数的影响，实验中使用含硼聚乙烯靶吸收束流管道上的中子。此时探测器测量的中子信号即为散射本底中子。实验表明，10 cm厚的含硼聚乙烯可吸收99%的热能区中子。实验数据处理时，利用空靶和样品靶两个状态探测器的中子计数减去阻挡靶时的本底计数，得到截面计算用的有效中子计数，式(3)改写成下式：

(5)

式中，Nb(E)为阻挡靶时测得的本底计数。

3.4 实验数据误差分析

从式(5)可看出，利用透射法开展全截面测量，其不确定度来源主要包括样品纯度、样品厚度、中子飞行距离刻度及探测器计数的统计误差。本实验使用的ThO2样品纯度为99.99%，热压烧结后样品表面吸附了一层很薄的石墨，经测算，ThO2样品的纯度约99.9%，杂质为0.1%。利用千分尺测量实验样品边缘10个点厚度(分别是0.892、0.896、0.902、0.900、0.894、0.902、0.906、0.897、0.901、0.906 cm)，求出厚度的相对标准偏差为0.53%。基于刻度靶的共振峰，拟合得到了中子飞行距离(图4中L=(5.899 00±0.012 38) m)，其拟合得到飞行距离的误差为0.21%。本实验样品为ThO2，测量得到的是ThO2的全截面，因此需利用ENDF/B-Ⅶ.1中16O评价数据扣除氧的影响得到Th的全截面。本研究将16O评价数据的不确定度作为Th的全截面实验数据不确定度的一部分，其相对标准偏差在热区为2%(图6)。基于上述误差和不确定度，计算得到0.008～0.1 eV能区Th全截面实验数据总的不确定度为3.25%～4.51%。

图6 ENDF/B-Ⅶ.1库16O全截面的相对标准偏差Fig.6 Relative standard deviation of TCS for 16O in ENDF/B-Ⅶ.1 library

3.5 Th中子反应全截面计算

基于飞行时间谱和飞行距离即可得到通过样品后的中子能谱，示于图7。从图7中空靶的中子能谱可看出，中子能量0.008～0.1 eV区间探测器计数较大，统计误差较小，因此本实验主要测量该能区Th的全截面。同时对比实验测量的空靶和全阻挡靶的中子能谱发现，10 cm厚的含硼聚乙烯阻挡靶可吸收0.008～0.1 eV能区99%的中子，与Wang等[8]模拟结果一致。

图7 Th靶、空靶和阻挡靶的透射中子谱Fig.7 Neutron transmission spectra of ThO2, open target and background target

基于空靶、阻挡靶及Th靶的中子透射谱，利用式(5)可得到ThO2的全截面，利用ENDF/B-Ⅶ.1中氧的评价数据扣除氧的截面得到Th的全截面，如图8所示(1 b=10-28m2)。从图8可看出，在0.02～0.1 eV能量范围，本实验数据与ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据、EXFOR库中相关实验数据一致性较好。

图8 0.002～1 eV能区Th的全截面实验值与ENDF/B-Ⅶ.1库中评价数据比较Fig.8 Comparison of experimental data and evaluation data in ENDF/B-Ⅶ.1 library for TCS of Th in 0.002-1 eV

从图8可看出，中子能量小于0.02 eV的Th全截面实验数据存在明显振荡。这是由于对于热区中子，其能量与束缚在散射体晶格中的散射核的热运动动能相当，散射核及晶胞的热运动对该能区中子散射截面有很大影响。当低能中子与散射晶体满足Bragg散射条件时，中子发生衍射，散射概率增大，全截面迅速增大，因此全截面出现了锯齿形结构[13]。如图9所示，在ENDF/B-Ⅶ.1热中子散射数据库中U in UO2热中子散射数据也有类似的结构，而现有评价数据库中缺少Th in ThO2的热中子散射数据，因此下一步将开展Th in ThO2的热中子散射数据研究。

图9 0.002～1 eV能区Th的全截面实验值与ENDF-Ⅶ.1库UO2的U热中子散射数据比较Fig.9 Comparison of experimental data for TCS of Th in 0.002-1 eV and TNS data of U in UO2 in ENDF-Ⅶ.1 library

4 小结

232Th是Th-U燃料循环的起始核素，其核数据精度关系到Th-U转换性能的分析及反应堆物理设计。基于TMSR-PNS白光中子源采用透射法测量了高纯氧化Th(ThO2)样品的中子透射率，获得了ThO2的总截面。利用ENDF/B-Ⅶ.1库中氧的全截面评价数据，扣除氧的全截面，得到Th的全截面实验数据。测量结果显示，在0.02～0.1 eV能量范围本实验Th的全截面实验数据与ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据基本一致，实验数据不确定为3.25%～4.51%。在中子能量小于0.02 eV的Th全截面实验数据出现热中子散射效应的锯齿形结构，与ENDF/B-Ⅶ.1库UO2的U热中子散射截面类似。下一步将基于实验数据开展Th in ThO2的热中子散射数据的理论研究。