李满仓，刘仕倡，秦 冬，于颖锐，王 侃

(1.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术国家重点实验室，四川 成都 610213；2.华北电力大学 核科学与工程学院，北京 102206；3.清华大学 工程物理系，北京 100084)

2011年的福岛核事故后，替换现有轻水堆UO2-Zr合金燃料系统的研究迅速发展，这些新概念燃料统称为耐事故燃料(accident tolerant fuel, ATF)[1]。全陶瓷微胶囊封装(fully ceramic microencapsulated, FCM)燃料是ATF的研究方向之一。FCM燃料将TRISO颗粒弥散在SiC基体中，并在外层包覆SiC纤维材料烧结为燃料芯块[2]。FCM燃料概念从高温气冷堆TRISO颗粒出发，又增加了燃料基体SiC的屏障，相较于传统的UO2陶瓷燃料芯块，降低了事故工况下放射性物质释放的概率。

初步中子物理分析表明[3-10]：FCM燃料在商业压水堆应用的主要挑战是燃料装量相对较少。提高燃料富集度是增加燃料装料的重要手段，但会引入更大的剩余反应性。相较于堆芯中控制棒数目与位置以及可溶硼浓度的限制，可燃毒物的形式、布置和含量等具有较大的灵活性，在FCM燃料堆芯的设计中扮演更为重要的角色。

本文针对中国核动力研究设计院FCM燃料应用于小型压水堆的设计，采用具有随机介质计算功能的RMC程序，从反应性补偿角度评价候选可燃毒物，为FCM燃料装载堆芯设计奠定基础。

1 程序和方法

RMC程序由清华大学REAL团队研发[11]。RMC程序的几何模块基于构造实体几何(CSG)，采用射线跟踪的输运模式，能处理复杂几何结构。采用连续能量点截面，能适用于任何复杂的能谱和材料。RMC程序同时具有精细核素链燃耗模拟、中子动力学与瞬态过程分析、在线核截面处理、均匀化与并群、S/U分析、核热耦合等功能。RMC程序同时采用了核截面处理优化、计数器优化、大规模计数与综合并行等技术，提高了程序计算效率。

为应对TRISO颗粒燃料双重非均匀的特性，在RMC程序中新增随机介质计算功能[12-13]，主要包括显式模拟方法和弦长抽样方法。显式模拟方法通过随机序列添加(random sequential addition，RSA)方法，构造随机非均匀介质的具体几何实现，对该几何进行输运求解，得到关心的物理量。RMC程序采用虚拟网格加速的方法，提高了RSA抽样和随机几何输运的效率。弦长抽样方法的核心是使用概率分布函数描述随机介质中颗粒表面的位置。中子到颗粒表面的距离通过抽样产生而非显式地对所有颗粒进行建模，在填充随机几何的区域内只存在1个颗粒，该颗粒的位置不固定，而是在中子输运过程中确定，从而可有效减少完全显式建模的时间消耗。

显式模拟方法计算精度相对更高，但颗粒的填充率存在上限，对于FCM燃料组件设计的需求，本文应用弦长抽样方法开展计算分析。

a——TRISO颗粒；b——燃料栅元；c——13×13燃料组件图1 FCM燃料装载的燃料组件

2 FCM燃料组件

图1示出装载FCM燃料的燃料组件示意图。为提高燃料装量，采用13×13组件栅格布置，包含152根燃料棒，16个导向管和1个仪表管。FCM燃料棒包壳为SiC，取代UO2-Zr合金燃料系统。FCM燃料装载压水堆，可采用下述手段提高燃料装量：提高燃料富集度、增加TRISO颗粒体积份额、增大颗粒核芯尺寸、采用密度更高的燃料。UN作为高铀密度燃料，其密度比UO2高出30%以上；UN核芯直径从高温气冷堆用的500 μm增大至800 μm。本文分析的UN核芯TRISO颗粒代表了在高铀密度燃料和核芯尺寸方面提高燃料装量的尝试。TRISO颗粒的几何和材料成分列于表1，其中核芯材料考虑95%的密实度。

表1 TRISO颗粒几何和成分

3 可燃毒物设计

可燃毒物选型和设计通常考虑可燃毒物的以下特性：1) 消耗速率；2) 初始引入的负反应性价值；3) 占用的体积；4) 对反应性系数的影响；5) 成本；6) 与燃料和包壳的相容性；7) 对燃料和包壳物性的影响。从中子学角度，可燃毒物设计应遵循3个原则：1) 寿期初，可燃毒物引入足够大的负反应性；2) 寿期内，可燃毒物缓慢释放反应性，控制功率分布；3) 寿期末，可燃毒物的反应性惩罚尽可能小。本文从反应性补偿角度评价FCM燃料压水堆弥散可燃毒物，关注寿期初引入负反应性、寿期内反应性释放和寿期末残留3个方面。

为实现可燃毒物的作用，对以下参数进行优化。

1) 可燃毒物装载形式

按与燃料结合形式的不同，可燃毒物分为分离型和整体型。分离型可燃毒物被制造成单独的可燃毒物棒，如硼玻璃管或湿式环状可燃毒物棒(WABA, wet annular burnable absorber)。整体型可燃毒物与燃料棒在一起，目前商用核电站使用和研究的形式包括：1) 弥散型，如稀土氧化物弥散在UO2燃料芯体中；2) 涂层型，将可燃毒物涂敷在燃料芯块表面，如西屋公司设计开发的一体化燃料可燃毒物棒(IFBA, integral fuel burnable absorber)；3) 锆合金型，将可燃毒物与包壳进行合金化[14]。考虑放射性废物最小化，在FCM燃料可燃毒物设计中重点研究整体型可燃毒物。本文的研究对象是将可燃毒物粉末弥散于SiC基体中的弥散型可燃毒物。

2) 可燃毒物材料

可燃毒物的热门研究材料主要包括Er、Sm、Eu、Dy等稀土元素以及Hf等[15-18]。研究表明[14]：一些核素的富集同位素作为可燃毒物具有良好的中子学性能，不过目前尚不明确这些同位素经济可行的富集度范围。压水堆乏燃料中的人工核素，如231Pa、240Pu、241Am、237Np等，吸收截面较大，在吸收中子后可转化为易裂变核素，在抑制剩余反应性同时还可延长寿期。但人工核素的获取需要先进的后处理技术，且加工制造过程中也存在诸多困难与挑战。因此本文分析Gd2O3、Er2O3、Sm2O3、Eu2O3、Dy2O3及HfO2弥散型可燃毒物。各种毒物的密度和宏观吸收截面列于表2，计算时各毒物密度均取理论密度的95%。

表2 候选可燃毒物的密度和宏观吸收截面

3) 含可燃毒物燃料棒的数量及其在组件中的位置

组件中含可燃毒物燃料棒数量需适宜：数量太多，对功率分布展平无益；数量太少，在总反应性控制的要求下，毒物装量大幅提升，影响燃料装量，降低寿期。本文仅对含可燃毒物燃料棒数目进行分析，对于其在组件中的分布，每种数目仅指定一种布置。分析了7种可燃毒物布置方案，组件中分别有8、12、16、20、32、48和64根燃料棒含有可燃毒物，燃料组件径向布置如图2所示。

图2 含可燃毒物燃料组件布置

4) 可燃毒物的含量

可燃毒物的含量根据其中子吸收和燃耗特性而有所不同，根据剩余反应性控制的要求在不同的材料和布置方案中调整可燃毒物含量。

5) 燃料中235U装量

考虑功率展平，堆芯装载会考虑不同富集度配合以实现不同组件的燃料装量不同。不同富集度组件的临界谱稍有不同，但对可燃毒物消耗的影响不大，本文分析统一采用15%燃料富集度。

4 结果与分析

候选可燃毒物燃耗曲线如图3所示。计算寿期初和寿期末可燃毒物引入的负反应性，以寿期末残留可燃毒物的负反应性表征反应性惩罚。计算6、60和130 GW·d/t(U)可燃毒物反应性价值与寿期初反应性价值的比值，体现寿期内可燃毒物消耗速率，计算结果列于表3。分析图3和表3，可得到如下结果。

1) 寿期初可燃毒物引入的反应性价值，主要受可燃毒物核素中子俘获截面的限制。相同的可燃毒物初始装量，增加含可燃毒物燃料棒数目(相应降低可燃毒物含量)，各可燃毒物寿期初可燃毒物引入的反应性价值均有所增大。这主要受自屏效应影响，不同可燃毒物自屏效应的规律有所不同。相同的含弥散可燃毒物燃料棒数目和芯体中可燃毒物含量，初始反应性价值引入从大到小依次为Sm2O3、Gd2O3、Eu2O3、Dy2O3、Er2O3和HfO2。

2) 寿期内的消耗速率主要受可燃毒物核素的燃耗链和各同位素的中子俘获截面特性决定，不同可燃毒物的消耗速率差别较大。相同的可燃毒物初始装量，降低芯体中可燃毒物含量(相应增加含可燃毒物燃料棒数目)，各可燃毒物寿期内的消耗速率均有所提高。反应性价值引入相对较小的Dy2O3、Er2O3和HfO2寿期内消耗基本平缓而稳定；反应性价值引入较大的Sm2O3、Gd2O3和Eu2O3寿期内前期可能出现正的反应性释放；随可燃毒物含量增加，自屏效应加强，Sm2O3、Gd2O3和Eu2O3寿期内消耗也会变得平缓。

3) 可燃毒物寿期末残留一方面受可燃毒物自身特性的约束，另一方面与可燃毒物的配置(含可燃毒物的燃料棒数目和可燃毒物含量)有关。相同的可燃毒物初始装量，降低芯体中可燃毒物含量，各可燃毒物寿期末残留可燃毒物反应性价值与寿期初引入的反应性价值之比均有降低。造成可燃毒物寿期末残留的主要是一些吸收截面较小的同位素，如Dy的天然同位素中，161Dy和164Dy的中子俘获截面较大，其他同位素的中子俘获截面相对较小。160Dy到164Dy之间各同位素直接相连，且总的丰度很高，因此Dy作为可燃毒物寿期内消耗较慢，寿期末残留较多。同位素富集可一定程度上解决这一问题，但需综合考虑经济性。相同的可燃毒物配置，寿期末残留可燃毒物反应性价值与寿期初引入的反应性价值之比总体上从小到大依次为Gd2O3、Er2O3、Eu2O3、Sm2O3、HfO2和Dy2O3。

without bp表示未添加可燃毒物；Gd-8-8%表示8根可燃毒物燃料棒，可燃毒物初始含量为8%a——Gd2O3；b——Er2O3；c——Sm2O3；d——Eu2O3；e——Dy2O3；f——HfO2图3 候选可燃毒物燃耗曲线

可燃毒物含可燃毒物燃料棒数目/根芯体中毒物初始含量/%寿期初引入负反应性/pcm寿期末引入负反应性/pcm与寿期初相比毒物价值消耗/%6GW·d/t(U)60GW·d/t(U)130GW·d/t(U)Gd81610235171195981281367825799798121487133149698161578838229598164153821692498998177352768979812192033463969816203303831959832227181227579999Er3281053517816648312144232678557811617918361145080488154842608663831018374325755982122107439154558164411911181697285616790271086884821270360176483Sm88108366808767371212096940525922161308011639048111281682110400868381218976144053602416206851789315113

续表3

综合来看，Er2O3寿期内消耗相对较慢，反应性平缓，寿期末的反应性惩罚相对较小，适合用作FCM燃料弥散可燃毒物。Gd2O3寿期内消耗较快，寿期末的可燃毒物残留少，反应性惩罚小，但为避免消耗过快和正反应性释放需提高可燃毒物的含量，Gd2O3含量过高影响燃料芯块导热，候选可燃毒物需开展进一步研究。Eu2O3对燃料的装量影响很小，但寿期内消耗相对较慢，寿期末的反应性惩罚相对较大，可作为候选可燃毒物开展进一步研究。HfO2和Dy2O3的寿期末反应性惩罚过大，Sm2O3消耗过快，若采取消耗速率适中的配置，则寿期末残留过多，因此Sm2O3、HfO2和Dy2O3不适合用作FCM燃料弥散可燃毒物。

5 结论

作为ATF的候选方案之一，FCM燃料固有安全性好，但相较于传统的UO2陶瓷芯块燃料，FCM燃料装量较少，应用于商业压水堆需采用较高的燃料富集度，对反应性控制和功率分布展平的要求更高。本文针对中国核动力研究设计院设计的FCM燃料组件，开展可燃毒物的设计研究和计算分析。研究提出可燃毒物中子学设计的原则，并从可燃毒物装载形式、材料、含可燃毒物燃料棒的数量及其在组件中的位置和含量等方面开展FCM燃料可燃毒物设计。计算分析表明：Er2O3用作FCM燃料弥散可燃毒物的综合效果最好；Gd2O3和Eu2O3的应用需结合堆芯方案开展进一步研究；Sm2O3、Dy2O3和HfO2不适合用作FCM燃料弥散可燃毒物。