魏书华 余笑寒 邹 杨 戴 叶 朱贵凤

板型先进高温堆的可燃毒物装载优化

魏书华1,2,3余笑寒1,3邹 杨1,3戴 叶1,3朱贵凤1,2,3

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）
2（中国科学院大学 北京 100049）
3（中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800）

板型先进高温堆(Advanced high-temperature reactor, AHTR)的设计概念是由美国橡树岭国家实验室提出并发展的，由于其初始剩余反应性较高，除控制棒外，还考虑采用可燃毒物来补偿剩余反应性。本文通过比较6种候选可燃毒物在燃耗后期的毒物残留特性，从中选取了B4C、Gd2O3、CdO和Er2O3四种球形可燃毒物，采用MCNP与Origen2的耦合程序对其尺寸和装载量进行优化计算。结果表明，可燃毒物Er2O3性能最佳，当每块燃料板装载176 g颗粒半径为740 μm的Er2O3时，剩余反应性大约从39 000 pcm降到4 400 pcm，燃耗深度只降低约3%。

先进高温堆，板型燃料元件，可燃毒物

3400 MWt板型先进高温堆预概念设计中，先后采用了235U富集度为19.75%(2011年)和9%(2012年)的燃料，高的富集度导致该反应堆的初始剩余反应性较大[10]。在第一个换料周期初期，堆芯中全部为新料，这时剩余反应性最大为0.35。如果全部靠控制棒来补偿剩余反应性，所需的控制棒数量较多，将增加操作的复杂性，以及会使反应堆轴向功率发生较大畸变。综合上述影响，研究者使用可燃毒物对于部分剩余反应性进行控制，其选用的可燃毒物为Eu2O3，在整个寿期内，反应性的最大值和最小值相差0.095，堆芯寿期从0.80 a缩短到了0.72 a[11]。

本文以上述ORNL的3400 MWt板型先进高温堆预概念设计为基础，对于其单组件板型燃料元件中的可燃毒物进行种类筛选与装载优化。本文以降低初始剩余反应性的幅度、整个寿期内反应性摆幅以及235U利用率为优化目标，对Gd2O3、B4C、Sm2O3、Eu2O3、CdO和Er2O3这些可燃毒物的不同装载方案（总装载质量、单颗粒半径）进行了计算，给出板型燃料元件不同可燃毒物装载的优化结果，提出了若干相对更好的可燃毒物装载方式及参数的选择。本文的研究工作可以为板型先进高温堆可燃毒物的选择和布置提供参考。

1 计算模型与方法

1.1 堆芯模型与单组件结构

本文所用堆芯的设计参数主要参考了ORNL发布的数据[6,11]。图1为3 400 MWt板型先进高温堆的堆芯横截面图：中间为燃料区，往外依次为石墨反射层、堆芯吊篮、冷却剂下降环腔、反应堆压力容器。该反应堆堆芯有253个六棱柱型的燃料组件，所有燃料组件结构都相同，堆芯的组件与组件间还有1.8 cm的冷却剂流动间隙，此间隙可以同时为组件结构的细微变形提供空间。该堆所用燃料为UCO (Uranium carbide and uranium dioxide)，冷却剂为Flibe（2LiF-BeF2，其中7Li的富集度为99.995%），慢化剂和反射层均为石墨。表1为该堆芯的主要设计参数。

图1 3 400 MWt先进高温堆横截面图Fig.1 Transverse cross section of the 3 400 MWt advanced high-temperature reactor (AHTR) core.

表1 堆芯主要设计参数Table 1 Main core characteristics of the AHTR model.

图2为燃料组件的横截面图。其中，燃料组件的横截面为六边形，其对边距离为45 cm，燃料组件长度为550cm。由碳碳复合材料构成的大Y形支撑结构将燃料组件均分成三部分，每部分含有6块燃料板以及7个冷却剂通道，两端的冷却剂通道宽度是燃料板之间冷却剂通道宽度的一半。大Y型支撑结构中央设置有小Y字形结构的控制棒槽，控制棒为钼铪碳合成材料。燃料组件的设计参数如表2所示。

图2 含有18块燃料板的燃料组件俯视图Fig.2 Top view of an AHTR fuel bundle containing 18 fuel elements.

如图3所示，每一块燃料板又分成三个区域：燃料区、石墨壳区和可燃毒物区。两个长方形区域为燃料区，燃料区由石墨基体和TRISO颗粒均匀混合构成，其中TRISO颗粒占空比为40%；石墨壳区由石墨基体构成，包覆在燃料区外部起支撑和保护作用；石墨壳区中央设置几个球形的可燃毒物区域，用于装载可燃毒物颗粒。

表2 燃料组件设计参数Table 2 Fuel design parameters.

图3 燃料板结构图Fig.3 Transverse cross section of a fuel plate.

1.2 可燃毒物装载模型

选择可燃毒物(Burnable poison, BP)时，要考虑它们的物理和化学性质，比如熔点是否超过燃料组件最高温度，毒物本身及其产物是否与反应堆结构材料相容等。同时要从中子学角度分析和考虑毒物的衰变特性及其产物的截面大小。热堆中最常见的用于长期反应性控制的可燃毒物是B4C和Gd2O3。除此之外，含有元素Cd、Er、Sm、Eu、Dy、Hf、Ho和Tm中的一种或几种的物质也可用来作为可燃毒物。表3所示为6种候选可燃毒物的物理特性。除CdO以外，熔点均超过1 600 ºC（TRISO颗粒中SiC包壳的失效温度）。B4C中10B的富集度为80%，另外5种材料为天然配比[12]。

表3 可燃毒物的特性Table 3 Physical properties of BP materials.

当可燃毒物的形式为球体时，假设可燃毒物的半径大于中子在毒物中的平均自由程而小于中子在外部介质中的平均自由程，那么可燃毒物就会吸收几乎所有碰撞到表面的中子，这样的毒物被形象地叫做“黑体”毒物。这种“黑体”毒物的有效宏观吸收截面随时间的近似变化关系如式(1)所示[13]：

式中，np为可燃毒物颗粒数；N0为颗粒内主要吸收核素的原子数密度；R0为毒物颗粒的初始半径；Φ(t)为中子通量密度。当密度和可燃毒物里核素比例确定时，N0为定值，这时宏观吸收截面由毒物颗粒的大小和数量决定，与实际组分无关。由于可燃毒物吸收过剩中子的能力随着燃耗的增加而下降，因此，在燃耗寿期末，它不能再被当作是黑体，其宏观截面由式(2)决定[13]。

式中，σa表示微观吸收截面；N0为可燃毒物的初始原子数密度。

式(1)、(2)可以为可燃毒物布置参数的选择提供指导。降低同样多的反应性，对于微观截面越大的核素，其初始半径也应该取得越大，以利用自屏效应降低初始阶段的等效截面；对于初始原子密度大的可燃毒物，其需要装载的颗粒会更少。

表3所示毒物中，149Sm与中子反应的产物中有151Sm和155Gd等吸收截面大的核素，这会导致很大的滞留反应性，缩短堆芯寿期；151Eu与中子反应的产物154Eu、155Eu、157Gd等也会导致较大滞留反应性。天然配比的Sm2O3和Eu2O3肯定不是合适的可燃毒物。本文选取Gd2O3、B4C、CdO以及Er2O3作为板型先进高温堆反应性控制的候选可燃毒物。这4种可燃毒物的主要吸收核素在热中子区的微观截面如图4所示，图4中的数据取自于日本的JENDL-4.0u2数据库[14]。

图4 主要核素在热中子区的微观俘获截面Fig.4 Microscopic absorption cross sections of main absorbing nuclides in thermal neutron energy range.

本文采用MCNP与Origen2的耦合程序系统来进行计算分析，计算模型为图2所示的单个燃料组件。由于该反应堆的燃料形式为板形，在可燃毒物的空间布置上，不能如传统的棒形和球形燃料形式的反应堆一样，简单地均匀布置。文献[11]中采取的布置方式是每排5个，本文考虑不同可燃毒物的性质不同，最终采取的可燃毒物的装载方式如图3所示，沿着燃料板长边方向布置一排，B4C颗粒每排布置20个，另外三种毒物每排布置5个。

2 单组件模型计算结果

我们对单个组件中分别添加4种候选可燃毒物的情况进行了分析。在计算时，我们首先调试一种可燃毒物的装载方案，第一步：计算一种装载方案下keff随时间的变化关系；第二步：根据曲线的高低以及平坦程度确定质量和半径的变化趋势，调整所取装载方案；第三步：通过比较不同质量和不同颗粒半径下一系列燃耗反应性的变化情况，确定最佳布置方案。然后根据得出的最佳装载参数，结合式(1)、(2)及图4中核素的截面大小，可以大致确定4种可燃毒物应取的质量和半径大小关系。依此，每种可燃毒物均考虑了不同颗粒半径和不同装载质量的情况。

2.1 Er2O3可燃毒物

在Er2O3的优化装载过程中，针对不同半径和不同装载量的组合情况计算了keff随时间的变化。图5(a)、(b)分别为最佳装载半径下不同质量和最佳装载质量下不同半径的Er2O3颗粒时keff的变化。通过详细比较数据，发现当每块燃料板装载176 g、半径R为740 μm的Er2O3时，反应性摆幅从无毒物时的39%降低到4.4%。可见，装载可燃毒物Er2O3可以较多地分担控制棒降低反应性的任务。而达到目标燃耗67 GWd·tU−1时，167Er消耗量约为98.4%，残留量很少，其反应产物中有169Tm、170Tm、171Tm、163Ho、165Ho等核素，但由于量少，其对滞留反应性的影响也很小。

图5 Er2O3颗粒半径R=740 μm而装载质量不同时(a)和每块燃料板装载176 g Er2O3而装载半径不同时(b)keff的变化Fig.5 keff change with Er2O3 of different mass at the particle radius of 740 μm (a) and different radius at the loading mass of 176 g·plate−1 (b).

2.2 Gd2O3可燃毒物

Gd2O3的优化装载与Er2O3的类似，图6(a)、(b)分别为装载同一半径不同质量和同一质量不同半径Gd2O3颗粒时keff的变化。当每块燃料板里Gd2O3的装载质量为120 g，装载半径R取1 500 μm时，反应性的摆幅为7.3%。而达到目标燃耗时，155Gd和157Gd的燃耗份额都达到了99.9%。

图6 Gd2O3颗粒半径R=1 500 μm而装载质量不同时(a)和每块燃料板装载120 g Gd2O3而装载半径不同时(b)keff的变化Fig.6 keff change with Gd2O3 of different mass at the particle radius of 1 500 μm (a) and different radius at the loading mass of 120 g·plate−1 (b).

2.3 B4C可燃毒物

与其他几种毒物的优化装载不同，由于10B在中子能量为0.1−1 eV时的平均截面比另外三种核素低很多，因而B4C的装载半径应低于另外三种毒物，以减弱自屏效应，使得10B有效充分地利用。相应地，由于各主要核素的原子数密度接近，B4C的装载半径少，则装载颗粒数会增加很多。图7(a)、(b)分别为装载同一半径不同质量和同一质量不同半径B4C颗粒时keff的变化。当每块燃料板里的B4C装载质量为3 g，装载半径R为100 μm时，反应性摆幅为6.8%。B4C在基体中的占空比较小，10B与中子反应产生的氦气，会增加系统的压力，对系统产生的危害有待进一步的研究。

图7 B4C颗粒半径R=100 μm而装载质量不同时(a)和每块燃料板装载3 g B4C而装载半径不同时(b)keff的变化Fig.7 keff change with B4C of different mass at the particle radius of 100 μm (a) and different radius at the loading mass of 3 g·plate−1 (b).

2.4 CdO可燃毒物

由于113Cd在热中子能量为0.1−1 eV时的中子吸收截面比155Gd和157Gd的都要大很多，而且在天然镉中113Cd的富集度只有12.22%，为了防止113Cd在达到目标燃耗之前就消耗完，CdO的装载量需要比较多，颗粒半径应该比其他三种毒物都大，这样利用自屏效应降低燃耗初期113Cd的等效截面。图8(a)、(b)分别为装载同一半径不同质量和同一质量不同半径CdO颗粒时keff的变化。当每块燃料板里的CdO装载质量为160 g，装载半径R为2 000 μm时，反应性变化最小，但也达到了13.1%。整个寿期中，反应性的变化都比较大：燃耗初期，由于自屏效应很强烈，113Cd的等效微观截面很低，由于毒物消耗释放的反应性较少；燃耗后期，自屏效应大大减弱，113Cd 消耗速度非常快，keff便很快上升。这样的变化显然不能满足长期反应性控制的要求。

图8 CdO颗粒半径R=2 000 μm而装载质量不同时(a)和每块燃料板装载160 g CdO而装载半径不同时(b)keff的变化Fig.8 keff change with CdO particles of different mass at the particle radius of 2 000 μm (a) and different radius at the loading mass of 160 g·plate−1 (b).

2.5 可燃毒物装载的优化与选择

通过比较上述计算结果，可以看出4种可燃毒物中，CdO的消耗速度最快，由于燃耗初期的自屏效应，113Cd的等效微观截面很低，降低了它的消耗速率。随着燃耗的增加，自屏效应减弱，113Cd的消耗速率加快，由于其不产生截面大的核素，所以滞留反应性很小；Gd2O3相对来说消耗速度也较快，滞留反应性水平与装载CdO时相当。Gd的同位素及其衰变产物对滞留反应性的影响不大。Er2O3和B4C消耗速度都比较慢，在后期因为可燃毒物消耗而释放出来的反应性与堆芯中由于燃料燃耗所减少的剩余反应性基本相等，这两种毒物的产物对滞留反应性影响都很小。但是中子与10B反应能够产生氦气，对反应堆结构稳定和环境安全都不利。可以看到，添加Gd2O3、CdO和B4C可燃毒物时，在寿期末，都出现了keff比无毒物时keff大的现象，这是因为155Gd、157Gd、113Cd和10B的中子截面都很大，它们的加入，使得中子能谱变硬，238U的共振吸收增加，相当于燃料得到补充而导致的。为了更好地比较加载不同可燃毒物与不加载毒物时模型反应性的变化以及毒物燃耗变化情况，对计算结果进行处理，如表4所示。

表4 可燃毒物优化结果Table 4 Optimal results of BP loading.

装载Er2O3时，235U利用率为61.99%，反应性变化范围最小为4.4%；装载B4C时，235U利用率为62.19%，而反应性变化也只有6.8%；装载Gd2O3时，235U利用率为61.95%，反应性变化范围为7.3%。装载CdO时，235U利用率为62.14%，甚至超过了无毒物时的情况，但是其反应性变化范围却达到了13.1%；综合比较图5−8中的keff变化曲线以及表4中的结果，不难发现，对板型先进高温堆来说，如果采用单一的毒物控制反应性，Er2O3是最合适的候选可燃毒物，而CdO和Gd2O3适合与其他毒物组成复合型可燃毒物。

3 结语

为了降低板型先进高温堆的剩余反应性，本文计算了使用不同可燃毒物及它们的不同布置方案下的组件燃耗。从降低初始剩余反应性的多少、整个寿期内反应性摆幅以及235U利用率三个方面来讨论了可燃毒物装载的优化结果。主要得出以下结论：

(1) 可燃毒物的装载量的多少主要影响反应性降低的多少，而可燃毒物的半径大小主要影响keff峰值的位置；

(2) 当每块燃料板装载176 g、半径R为740 μm的Er2O3时，反应性摆幅从无毒物时的39%降低到4.4%，其可以较多地分担控制棒降低反应性的任务。寿期末燃耗67 GWd·tU−1时，167Er消耗量约为98.4%。这一结果满足反应堆运行的要求，并优于橡树岭的结果[11]。

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CLC TL32

Optimal design of burnable poisons for the advanced plate-type high-temperature reactor

WEI Shuhua1,2,3YU Xiaohan1,3ZOU Yang1,3DAI Ye1,3ZHU Guifeng1,2,3
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)
3(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China)

Background: The advanced high-temperature reactor (AHTR) is conceptional designed by Oka Ridge National Laboratory (ORNL) for a central generating station type of 3400 MWt fluoride-salt-cooled high-temperature reactor (FHR). The design employs an innovative plate-type coated particle fuel assembly with uranium enrichment of 9%−20%. The initial core excess reactivity is too large to be handled by the control blades alone. Purpose: This study aims to eliminate the problem of high excess reactivity by analyzing the use of spherical burnable particles. Methods: First of all, according to the physical properties and burn-up chain of burnable poison (BP) materials, six potential candidates were analyzed, and four of them, i.e. B4C, Gd2O3, CdO and Er2O3were chosen for further study. Then, the MCNP and Origen2 coupling program were employed to optimize the BP loading using single fuel assembly calculations. Finally, the keff, which changes with burn-up time, was used as optimization parameter to attain the optimal radius and mass. Results: Simulation results showed that the reactivity swing reduced from 39% to about 4.4%, 6.8%, 7.3% and 13.1% respectively, when loading 176 g Er2O3with a radius of 740 μm, 3 g B4C with a radius of 100 μm, 120 g Gd2O3with a radius of 1 500 μm and 160 g CdO with a radius of 2 000 μm separately. Conclusion: Er2O3is recommended as the best BP material to eliminate the problem of high excess reactivity in plate-fuel type AHTR.

Advanced high temperature reactor (AHTR), Plate-type fuel element, Burnable poison (BP)

TL32

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.010601

先进高温堆(Advanced high-temperature reactor, AHTR)的设计概念是为发展氟盐冷却高温堆而提出的，其显著特点有：高温低压的氟盐冷却剂、耐高温的石墨包覆型燃料颗粒、非能动的安全系统和高效布雷顿循环方式产电[1]。由于当前石墨和其他所需材料的制造技术越来越先进，发展氟盐冷却高温堆的瓶颈问题有望得到解决。近年来，关于先进高温堆的研究设计受到了研究者们的关注。橡树岭国家实验室(Oka Ridge National Laboratory, ORNL)、桑利亚国家实验室(Sandia National Laboratories, SNL)、麻省理工学院(Massachusetts Institute of Technology, MIT)以及加州大学伯克利分校(University of California at Berkeley, UCB)等自2001年起，开始进行先进高温堆的研究工作[1]。中国科学院上海应用物理研究所于2010年开始研究球床氟盐冷却高温堆。根据燃料形式的不同，先进高温堆分为棱柱型[2]、棒型[3]、球床型[4]以及板型堆型[5]。橡树岭国家实验室对板型堆进行了大量研究，以板型燃料元件为基础，2010年橡树岭国家实验室进行了125 MW小型模块化堆[1]的研究与设计，2011年美国橡树岭国家实验室又给出了一种3400MWt基准堆[5]的预概念设计。

在反应堆中，对于反应性的控制手段一般包括控制棒、可溶毒物与可燃毒物等。控制棒能较快地实现反应性的控制，但是通常需要额外的机械结构以及安装空间，且其通常使得控制棒附近区域发生功率畸变；可溶毒物添加于冷却剂中，其可全空间均匀降低堆芯的反应性，但其实现反应性控制的速度较慢，可能使得冷却剂的温度反应性系数趋正，部分堆型中无合适的可溶毒物；可燃毒物通常在燃料组件中添加，其可实现对于燃耗反应性长时间的补偿。先进高温堆使用高7Li富集度的2LiF-BeF2盐作为冷却剂，其成本较高且不易于添加可燃毒物，因此大型的先进高温堆一般使用控制棒加可燃毒物的方式控制反应性。可燃毒物设计的基本要求主要涉及两个方面：一是能够获得最大的燃料利用率，降低燃料循环成本；二是能够提供良好的功率分布控制能力。现代压水堆中普遍应用的可燃毒物同位素有10B、157Gd、167Er。硼元素主要用于燃料棒ZrB2涂层或者以B4C颗粒形式烧结在Al2O3中组成毒物块。Gd和Er元素主要以氧化物的形式掺杂于核燃料中[6]。在其他堆型中，这三种核素也被优先考虑，尤其是Er元素，在棱柱形氟盐冷却高温堆、坎杜堆以及超临界水冷堆[7−9]等中都有应用，在棱柱形氟盐冷却高温堆中，Er2O3的加入被证实可以降低氟盐的温度反应性系数，从而改善热工水力特性。

中国科学院战略性先导科技资助项目(No.X DA0201002)、国家重点基础研究发展计划(No.2010CB934501)、国家自然科学基金(No.11005148)和上海市科学技术委员会(No.11JC1414900)资助

魏书华，女，1989年出生，2012年毕业于哈尔滨工程大学，现为硕士研究生，从事反应堆物理研究

余笑寒，E-mail: yuxiaohan@sinap.ac.cn

2014-09-22，

2014-10-16