乔亚华 陈海英 张 敏 杨 毅 刘世龙 吴继宗

1（环境保护部核与辐射安全中心 北京 100082）

2（中国原子能科学研究院 北京 102413）

裂变产额差异法测量235U丰度

乔亚华1陈海英1张 敏1杨 毅2刘世龙2吴继宗2

1（环境保护部核与辐射安全中心 北京 100082）

2（中国原子能科学研究院 北京 102413）

利用裂变产额差异法，从裂变产额质量分布曲线，选取位于双驼峰曲线两翼的裂变产物的产额随可裂变核素的不同有很大变化的核素88Rb、104Tc和92Sr作为测量对象，选择平均裂变产额比为监测对象，研究了平均产额比与铀丰度之间的关系曲线，获得了平均产额比Yi/Yj随丰度H0变化的关系式）。利用两条关系曲线分别对72.2%的模拟样品测量5次，RSD均优于2%。将样品分析结果与无源γ射线法的结果相比较，两种方法在规定的误差范围内结果是一致的。

裂变产额，铀同位素，丰度，差异法

核燃料元件棒是燃料组件的关键部分，燃料元件中芯块的235U同位素丰度检查是确保核燃料元件在堆中安全可靠运行非常重要的质量控制环节，目的是避免燃料棒在反应堆运行过程中由于235U富集度位置上的不均匀产生的热点可能引起的燃料棒破裂。目前核燃料元件丰度检测的非破坏性的方法有无源γ射线法和252Cf中子活化分析两种。无源式燃料棒235U丰度检测的特点是方法简便，设备造价低，使用安全，缺点是检测速度低，难以满足大量生产核燃料元件的需要。最大的问题是测量精确度受到芯块年龄影响，用新鲜芯块制造的燃料棒必须等待四个月以上才能进行丰度测量[1]。采用252Cf中子活化分析方法检测235U丰度的特点是检测速度高，不受芯块年龄限制，适合于大型核燃料元件制造厂。缺点是设备造价昂贵，252Cf半衰期较短，需要定期更换中子源，更换中子源过程中，新中子源的运输和旧中子源的处理需花费大量的人力和物力[2]。目前，小型中子发生器(密封中子管)的技术发展速度非常快，具有结构紧凑、中子单色性好、使用方便、维护管理简单、可脉冲调制和连续运行等独特优点，是一种非常好的中子质询分析源，以其为激发源有可能建立一种灵敏、快速、直接测定铀同位素丰度的方法和装置[3]，已经在这方面开展了许多工作[4–6]。本文在前期研究的基础上，选择为研究对象，通过测定其裂变产额比，利用裂变产额差异法分析铀同位素丰度。

1 原理

从中子诱发裂变产额质量分布曲线[7–8]可以看出，某些裂变产物的产额随可裂变核素的不同有很大的变化，特别是位于双驼峰曲线两翼的核素。利用裂变产额差异这一特性可以测定单一中子能谱条件下不同可裂变核的比值[9]。

选择i、j两种裂变产物，裂变产物i的裂变产额Yi随可裂变核素的不同变化不大，裂变产物j的裂变产额Yj随可裂变核素的不同变化很大，则由平均裂变产额式(1)计算得出平均裂变产额比与235U丰度H0的关系式(2)。

式中，Yi为某裂变核素的平均裂变产额；Yi235U为235U裂变后某裂变核素的产额；Yi238U为238U裂变后某裂变核素的产额；H0为235U的丰度；δ235U为235U的裂变截面；δ238U为238U的裂变截面。裂变产额可通过测量获得，裂变截面可以查表得到。由此，通过式(2)就可以得到235U的丰度H0。

某种核素的裂变产额Y的绝对测量是一个很复杂的实验课题，影响产额数值的因素很多，包括γ射线的分支比、探测器效率、铀样品质量、几何位置的准确测定、入射中子注量率的测量及计算等，这必然使Yi的不确定性大大增加。但是，使用两种核素产额的比值作为235U丰度的函数，许多影响因素被抵消，如γ射线的分支比、铀样品质量、几何位置的准确测定、入射中子注量率的波动等；还会使一些因素部分抵消或减弱，如样品形状及自吸收的影响，两个γ射线的能量越接近，则自吸收的影响相抵消得越多。因此，选用平均产额比克服了许多因素引起的误差，使测量精度大大提高。

2 实验方法

2.1 仪器与试剂

实验所用高压倍加器由中国原子能科学研究院物理所提供，中子注量率通过伴随α粒子法测量；样品辐照后γ能谱由GEM30185P型HPGe探测器(ORTEC公司，GEM30185)测量，相对效率为30%，1 332.5 keV处FWHM为1.7–1.85 keV。

标准物质U3O8(GBW-04205)，丰度0.72%；90.2%的高浓铀（成分为234U、235U、236U、238U，质量丰度分别为1.1%、90.2%、0.3%、8.4%。234U、236U、238U含量很少，不影响测量结果）；微晶纤维素。

2.2 实验步骤

实验将制备好的样品置于高压倍加器上辐照，辐照冷却后用探测器测量样品裂变产物的γ射线能谱图，分析裂变核素的γ能谱图，通过解谱和裂变产额计算软件算出裂变产额，研究铀-235丰度与裂变产物产额之比之间的关系，实验步骤如图1所示。

图1 实验步骤Fig.1 Experiment step frame diagram.

2.3 样品制备

为了使样品与元件芯块生坯的密度尽量保持一致，将天然铀U3O8和90.2%的高浓铀配制成不同丰度的混合物，在其中加入3%的纤维素，经研磨后，用压片机施加8 t·cm-2的压力压制成直径8 mm的圆片（元件中芯块直径为8.1 mm）。用152Eu+137Cs标准源对每个样品进行γ射线穿透率测量，进行γ自吸收修正[10]后，密封在有机玻璃源盒中，共制作了8个不同丰度的样品。

3 结果与讨论

3.1 数据处理及工作曲线

测量数据获取由ORTEC公司配套的MAESTRO软件进行，该软件能方便地实现批任务测量。为了得到较好的统计结果，每个样品经过10个半衰期的γ谱跟踪测量。在辐照开始时，测量的Real Time设置为冷却时间的1/10左右，从停止照射到开始测量需2 min，所以第一个谱的Real Time是0.2 min，以后的谱依次递增测量时间。这样做的好处是，对于各种半衰期不同的裂变产物，都具有足够数量的谱记录其峰面积。对辐照过程中监测得到的伴随粒子能谱进行简单处理，得到束流强度（即裂变率）随辐照时间的变化关系数据文件。用自行开发的产额分析程序FYautoLS对这些文件进行处理，可得到每个样品30–40个产物核素的加权平均产额[11]。

图 2Y88Rb /Y104Tc (a)和Y92Sr/Y104Tc(b)与235U的丰度关系曲线Fig.2 Curves ofY88Rb /Y104Tc (a) andY92Sr/Y104Tc(b) vs. abundance of 235U.

由曲线得到的铀丰度与裂变产物产额比

3.2 方法精密度和准确性

为了验证方法的精密度，利用图2的两条工作曲线测量了丰度72.2%的模拟样品各5次，相对标准偏差(Relative standard deviation, RSD)优于2%，结果如表1。

表1 方法精密度Table 1 Precision of method.

为了验证方法的准确度，通过测量与本工作相同的样品，利用铀-235自身发射的185.72 keV γ射线的强度与其丰度之间的关系，做出如图3工作曲线，利用该工作曲线对丰度72.2%的模拟样品进行测量，结果与裂变产额差异法测量结果进行比较，结果如表2。

从表2与γ能谱法的测量结果比较可以看出，在两种方法规定的误差范围内结果是一致的，可见，本分析方法是测量铀同位素丰度的一种准确、可靠的方法。

图3 γ计数与铀-235丰度的关系曲线Fig.3 Curves of γ counts vs. abundance of 235U.

表2 测量结果比较Table 2 Comparison of measuring results.

4 结语

研究表明利用裂变产额差异法，选取位于双驼峰曲线两翼的、裂变产物的产额随可裂变核素的不同有很大的变化的核素作为测量对象，获得了平均产额比随丰度H0变化的关系曲线和关系式利用关系曲线式对235U丰度进行分析是可行的，分析结果与γ能谱法测量结果在规定的误差范围内一致。本工作组在高压倍加器上已开展了大量的研究，积累的一定的工作经验，建议尽快采用中子管开展相关工作，将该方法应用于燃料元件芯块235U同位素丰度的现场检查中。

致谢 中国原子能科学研究院高压倍加器运行组提供了稳定可靠的束流，保证了实验的顺利进行，特此表示感谢！

1 Jean M, Michel E, Gilles R, et al. Uranium enrichment measurement by X- and γ-ray spectrometry with the“URADOS” process[J]. Applied Radiation and Isotopes, 1998, 49(911): 1251–1257

2 Griffith G W, Mcnlove H O. Design of active-neutron fuel rod scanner[J]. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research, 1996, A378: 552–560

3 Reijonen J, Gicquel F, Hahto S K, et al. D-D neutron generator development at LBNL[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2005, 63: 757–763

4 乔亚华, 张敏, 吴继宗, 等. 快中子诱发裂变测定铀同位素丰度[J]. 原子能科学技术, 2011, 45(2): 156–160 QIAO Yahua, ZHANG Min, WU Jizong, et al. Determination of uranium isotope abundance by fast neutron induced fission[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2011, 45(2): 156–160

5 乔亚华, 吴继宗, 杨毅, 等. 3 MeV中子诱发裂变测定铀同位素丰度[J]. 原子能科学技术, 2012, 46(7): 878–880 QIAO Yahua, WU Jizong, YANG Yi, et al. Determination of uranium isotope abundance by 3 MeV neutron induced fission[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(7): 878–880

6 杨毅, 乔亚华, 刘世龙, 等. 用产额比测量235U/238U同位素丰度比[J]. 原子能科学技术, 2012, 46(增刊): 1–3 YANG Yi, QIAO Yahua, LIU Shilong, et al. Determination of235U/238U isotope abundance ratio by fission yield ratio[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(Suppl): 1–3

7 Craig R A, Peueeung A J, Stromswold D C. Mine detection using timed neutron moderation[R]. Califirnia: Pacific Northwest National Laboratory, 2000

8 原子能研究所裂变产额组. 3 MeV中子诱发裂变238U裂变质量分布[J]. 核化学与放射化学, 1985, 7(2): 1–5 Cumulative yield group. Distribution of fission yields in the 3 MeV neutron-induced fission of238U[J]. Journal of Nuclear and Radiochemistry, 1985, 7(2): 1–5

9 唐培家, 张丕禄. 裂变化学[M]. 北京: 原子能出版社, 1996: 126–127 TANG Peijia, ZHANG Pilu. Fission chemistry[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1996: 126–127

10 Robu E, Gimovani C. Gamma-ray self-absorption corrections in environmental samples[J]. Romanian Reports in Physics, 2009, 61(2): 295–300

11 杨毅.235U裂变产额随入射中子能量变化的实验研究[R]. 北京: 中国原子能科学研究院, 2005 YANG Yi. Experimental research on the dependence of235U fission yields on incident neutron energies[R]. Beijing: China Institute of Atomic Energy, 2005

CLC TL275

Determination of235U isotope abundance by difference method of fission yield

QIAO Yahua1CHEN Haiying1ZHANG Min1YANG Yi2LIU Shilong2WU Jizong2
1(Nuclear and Radiation Safety Center, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100082, China)
2(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: Determination of the uranium isotope abundance ratio of fuel pins is a significant stage for the quality control in safe operations of reactor.Purpose:The aim is to establish a method to examine the235U abundance of fuel rod with fast neutron as an excitation source.Methods:Taking the fission-yield ratios ofas the subjects of research, the relation curves between the average yield ratios and the235U isotopic abundance as well as the expressionsin which the average yield ratiois a function of the235U isotopic abundance (H0), were obtained and presented based on the previous studies.Results:In order to testify the accuracy of the method, the simulation sample of 72.2% is measured by working curve, and RSD is less than 2%. Within the limit of error, the results of sample analysis are in correspondence with those of passive gamma ray method.Conclusion:All of these results indicate that the method is feasible to determine the235U abundance of fuel rod.

Fission yield, Uranium isotope, Abundance, Difference method

TL275

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.030204

科技部重大专项基金(No.2013ZX06002001)资助

乔亚华，女，1977年出生，2010年于中国原子能科学研究院获博士学位，高级工程师，核燃料循环与材料专业

2013-07-19，

2013-10-12