李香凝 王羽琴 高燕 王竞铮 臧汇宇 谢林花

文章編号：2096-398X2024）03-0027-11

（1.陕西科技大学 环境科学与工程学院， 陕西 西安 710021； 2.隆基绿能光伏科技（西咸新区）有限公司， 陕西 西安 710021）

摘 要：基于2021年9月～11月西安市环境空气质量监测数据，分析十四运会及残特奥会前中后期西安市区域PM2.5的污染特征，利用HYSPLIT模型、潜在源贡献因子法（PSCF）和权重浓度轨迹法（CWT）确定气团输送路径、潜在源区及其对PM2.5质量浓度的贡献.结果表明：研究期间西安市以东南风为主导，PM2.5浓度在十四运会期间最低，残特奥会结束后最高.PM2.5的气团输送路径以陕南附近的本地输送、偏东和偏南方向的近距离输送以及西北方向的远距离输送为主.PM2.5的潜在源区主要分布在河南湖北、贵州四川重庆、新疆内蒙地区以及陕南各城市及周边省份交界处.

关键词：十四运； 细颗粒物； 后向轨迹； 潜在源分析； 浓度权重分析

中图分类号：X513    文献标志码： A

Traceability study of PM2.5 before，during and after the 14th National Games of the People′s Republic of China & the National Games for Persons with Disabilities in Xi′an City

LI Xiang-ning1， WANG Yu-qin1*， GAO Yan1，2， WANG Jing-zheng1， ANG Hui-yu1， XIE Lin-hua1

1.School of Environmental Science and Engineering， Shaanxi University of Science & Technology， Xi′an 710021， China; 2.Longi Green Energy Photovoltaic Technology Xixian New Area） Co.， Ltd.， Xi′an 710021， China）

Abstract：Based on the ambient air quality monitoring data of Xi′an from September to November in 2021，the pollution characteristics of regional PM2.5 in Xi′an before，during and after the 14th National Games of the People′s Republic of China & the National Games for Persons with Disabilities were analysed.In addition，the air mass transport pathways，potential source areas and their contributions to PM2.5 mass concentrations were also determined by the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory（HYSPLIT） model，potential source contributing factor PSCF） method and weighted concentration trajectory CWT） method.The results showed that during the observation，Southeasterly winds dominated in Xi′an，and the PM2.5 concentration was lowest during the 14th National Games of the People′s Republic of China NG） and highest after the end of the National Games for Persons with Disabilities PG）.The air mass transport pathways of PM2.5 were dominated by the local transport near Southern Shaanxi，the proximity transport in the Easterly and Southerly directions，and the long-range transport in the Northwesterly direction.Potential source regions of PM2.5 were mainly located in the cities and areas of Henan，Hubei，Guizhou，Sichuan，Chongqing，Xinjiang Uygur Autonomous Regions，Inner Mongolia Autonomous Region，Southern Shaanxi，and the junction of cities in Southern Shaanxi and neighboring provinces.

Key words：the 14th National Games of the People′s Republic of China; fine particulate matter; backward trajectory; potential source analysis; concentration weight analysis

0 引言

随着我国城市化和工业化进程飞速发展，大气环境问题日趋严峻，根据国家环保部发布的2019-2021年生态环境公报，西安市已连续3年成为全国空气质量相对较差的城市［1］，主要污染物为PM2.5，已被认为是区域性污染物［2］.区域大气污染已经成为当前社会发展面临的重大环境问题之一［3］.

西安市大气污染兼具本地污染累积、周边跨区域传输和不利气象条件等共同作用的特征［4］.目前，混合单粒子拉格朗日综合轨迹（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，HYSPLIT）模型已被广泛用于区域污染物分布、扩散和传输特征研究［5-10］.污染物潜在源分析可利用后向轨迹确定污染源的地理位置及空间分布，研究主要集中在我国长三角［8，11，12］、珠三角［13-15］和京津冀［16-18］等重点大气污染区域，对于中部内陆地区颗粒物潜在源分析的研究却较为鲜见.对西安市溯源的研究，主要集中在污染物时空分布特征［19，20］、成分分析［21-26］、气象影响因素分析［27-31］等方面，研究区域气团传输对大气污染特征的影响以及颗粒物潜在源分析的研究还存在明显不足.

当前，我国举办大型峰会等活动的数量与日俱增.活动期间，主办方通常会采取联防联控等临时性管控措施保障环境空气质量［32］.杭州市G20峰会管控期间空气质量总体优良，PM2.5污染物浓度同比下降40%［33］；APEC会议期间北京地区的平均风速和相对湿度优于会前会后［34］.

为保障十四运会及残特奥会期间的空气质量，西安市各区贯彻执行《西安市大气污染防治条例》，以污染物浓度、气象条件以及模型模拟为主的大气环境质量分析是评估重大活动举办期间管控有效性的重要方法.基于此，本文通过收集十四运及残特奥会前中后期PM2.5环境监测数据和气象要素等常规观测数据，利用HYSPLIT模型、潜在源贡献因子法（Potential Source Contribution Function，PSCF）和权重浓度轨迹法（Concentration Weighted Trajectory，CWT）等方法，探讨了西安市PM2.5的传输途径和潜在来源，定量识别不同区域之间的传输贡献，以期为揭示西部区域大气污染分布特征、来源解析提供数据支撑.

1 实验部分

1.1 数据来源

研究时期为十四运会和残特奥会观测期间（2021年9月2日～11月6日），分为6个阶段，分别是十四运之前（9月2日～14日，NGB）、十四运期间（9月15日～27日，NGD）、十四运之后（9月28日～10月10日，NGA）、残特奥会之前（10月14日～21日，PGB）、残特奥会期间（10月20日～29日，PGD）和残特奥会之后（2021年10月30日～11月6日，PGA）.观测期间6种主要空气污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的逐小时质量浓度数据来自西安市气象数据网以及中国环境监测总站的全国城市空气质量数据发布平台（https：//www.aqistudy.cn/historydata/）.风速、气温和降水量的日均数据来自国家气象科学数据中心（http：//data.cma.cn）.后向轨迹模型数据来自美国国家预报中心的格式为“grib2”的“FNL全球分析资料”和全球资料同化系统（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），分辨率为0.25°×0.25°［35-37］.

1.2 HYSPLIT模型

本研究利用HYSPLIT模型模拟西安市颗粒物的输送轨迹、扩散路径和来源［38-40］.模拟高度选取500 m［41，42］，西安市市区（34.27°N，108.93°E）作为目标模拟区域，时间分辨率为1 h，进行每日24个时次UTC的72 h后向轨迹计算，以反映出污染物的输送特征.本研究使用MeteoInfo软件及TrajStat插件中的聚类方法对观测期间的气流轨迹进行聚类分析，整个观测期间共产生1 512条轨迹.

1.3 潜在源贡献因子分析法

PSCF利用气流轨迹确定污染区域及空间分布，将气流轨迹覆盖的污染源区全部划为0.25°×0.25°水平的网格（i，j）［43-47］，定量描述研究期間每个网格概率场的轨迹来源强度，识别对污染物浓度影响大的区域.PSCF即是经过网格的污染轨迹（Xij）与所有区域气流总轨迹（Yij）之比，计算公式如式（1）所示：

PSCFij=XijYij（1）

PSCF是一种条件概率，值大代表网格污染轨迹数多，该网格对应区域的污染源多.为了减小分母Yij引起的不确定性，引入权重函数Wij来修正PSCF值，用WPSCF表示，详见公式（2）所示：

WPSCF=Wij×PSCF（2）

Wij函数定义如公式（3）［48，49］所示：

Wnij）=[JB{][HL2：1，;2，Y]1.0080

1.4 权重浓度轨迹分析法

PSCF只能反映污染轨迹经过每个网格的概率，即潜在源区贡献率大小，不能确定研究区域的污染程度.而CWT则可以定量估算每个网格上污染物的浓度.基于代表经过某网格单元（i，j）的空气团对西安市观测点空气质量的贡献权重的CWTij值，可以揭示出西安市PM2.5浓度网格化地域分布规律.某网格单元（i，j）内的CWTij值可用以下公式进行计算［38，50］：

CWTij=1∑Ml=1τijl∑Ml=1Clτijl（4）

式 4） 中：l和M分别表示网格单元编号和轨迹数量；C表示轨迹l到达观测点时大气空气质量的浓度水平，μg·m-3；τijl表示轨迹l在网格单元（i，j）内停留的时间.本研究设置CWT网格单元的大小为0.25°×0.25°.

CWT法不会因总轨迹个数少而存在不确定性，在评估远距离传输贡献时，网格点内轨迹的距离节点减少，产生误差，也要通过权重函数Wij消除少量端点网格的不确定性，降低Cij误差，修正后的CWT用WCWT表示，详见公式（5）所示：

WCWT=Wij×CWT（5）

2 结果与讨论

2.1 污染特征分析

十四運及残特奥会观测期间西安市主要空气污染物质量浓度及气象因素日均变化见图1所示.PM2.5和PM10的平均质量浓度呈现先降低后持续升高的趋势，十四运会期间PM2.5和PM10的平均质量浓度显著低于其他时期，分别为12.79±9.44 μg·m-3和21.53±15.89 μg·m-3，表明十四运会期间空气污染控制措施效果显著.残特奥会结束后PM2.5和PM10的平均质量浓度达到最高值，分别为61.75±33.57 μg·m-3和112.51±33.91 μg·m-3，11月4日PM2.5和PM10的日均浓度最高，分别达107 μg·m-3和156 μg·m-3，污染物浓度的升高可能与短期污染控制措施的停止有关.

PM2.5/PM10代表细颗粒物占可吸入颗粒物之比，几乎均＞0.5，残特奥会之后为0.54±0.19，与往年同期PM2.5在PM10中占比一致［51］.PM2.5和PM10浓度分别有3天和2天超过《环境空气质量标准（GB 3095-2012）》二级标准.研究期间PM2.5平均浓度为53.84±44.38 μg·m-3，低于袁梦娜［52］2018年9～11月西安市PM2.5浓度66.7 μg·m-3，表明十四运会期间各项空气污染最高级别保障措施效果显著，之后污染物浓度的升高可能与短期污染控制措施的停止有关.

基于SPSS 22.0对气象参数与污染物浓度进行Pearson相关性分析，如图2所示.SO2、NO2及CO是典型的污染源识别物.整个观测期间西安市SO2、NO2、CO浓度变化与颗粒物呈显著正相关，而SO2、NO2、CO主要来自燃煤燃烧、机动车尾气排放［53］以及碳基燃料的不完全燃烧［54］，说明PM2.5、PM10的浓度受燃烧源和机动车尾气排放源的影响较大.

观测期间不同时期西安市大气污染物浓度变化如图3所示.SO2和NO2平均浓度在十四运会期间最低，分别为5.38±1.11 μg·m-3和17.99±5.11 μg·m-3，在残特奥会后最高，是最低值的1.38和2.81倍.CO浓度整体呈上升趋势，在残特奥会期间最高，浓度为0.80±0.11 mg·m-3.研究期间NO2浓度整体上升，O3浓度基本下降，十四运会之前O3浓度最高，为66.63±30.14 μg·m-3，可能是O3的前体物质增多而促进O3生成［55］.

2.2 气象特征分析

整个观测期间西安市主要气象因素均值如表1所示.期间主要风向为东南方向，以东南偏东方向为主，平均温度17.96±5.29 ℃，平均相对湿度68.3±15.1%，风速2～21 m·s-1，存在明显波动.整体平均风速较低，为4～5级，十四运和残特奥会前期的风速相对较高，平均风速分别为8.63±4.20和8.36±4.04 m·s-1，大气水平运动较强，空气流动较快，有利于污染物扩散.

温度影响污染物垂直扩散，观测期间温度整体呈下降趋势，十四运会之前平均气温最高，为24.86±2.99 ℃.相关性分析表明温度与PM10在0.05水平上呈负相关，温度与O3浓度显著正相关，Pearson系数为0.665，温度与O3的回归分析如图4所示.残特奥会之后进入11月，平均气温低，为14.08±4.24 ℃，大气较稳定，空气在地表聚集不宜垂直扩散，不利于污染物稀释，导致污染物浓度较高；温度低，光照少，光化学反应变弱，O3含量相对变少.

降雨影响颗粒物的大气停留时间，图1表明研究期间西安市相对湿度偏高，整体先增大后降低，在9月17日和23日达到最大值96%，表1说明十四运会期间平均相对湿度达82.7±15.9%.十四运会期间降雨充足，9月15～27日，10月3～9日发生连续性降雨，水汽条件好，雨水蒸腾促进气体交换，降低污染物浓度，降雨时PM2.5与PM10浓度分别降低2.88倍和6.55倍，起到显著疏散稀释与净化洁净作用.相关性分析表明相对湿度与PM2.5（R=-0.250）、PM10（R=-0.430）、NO2（R=-0.475）呈负相关关系，均通过0.05水平显著性检验，表明降雨及较大的相对湿度可有效冲刷大气中颗粒物及NO2，利于污染物稀释扩散.PM2.5中20%～80% 的有机物是水溶性的［56］，相对湿度高更易于NH3、NOx等气体污染物吸附于颗粒物表面，降雨时随雨滴沉降至近地面，浓度降低.而残特奥会之后进入11月，天气干燥降雨量少，水汽条件差，缺少雨水对大气的清洁作用，污染物难聚集沉降，浓度较高.

研究期间风向风速如图5所示，结合图1，观测期间的主要风向较稳定，从东北、东方和西南偏南方向往西安市汇入污染物，以东北向为主.平均风速4～5级，11月6日风速最大，为21 m·s-1，10月6日风速最小，为2 m·s-1，十四运会和残特奥会期间平均风速低，分别为7.85±3.0 m·s-1和6.77±3.16 m·s-1，气流稳定，污染传输少；十四运会之前和残特奥会之前及之后平均风速高，分[JP3]别为8.63±4.20、8.36±4.04和8.59±5.63 m·s-1，风力等级高，空气流动快大气水平运动强，利于污染物扩散及汇入，外来气团携带污染物多，导致西安市大气组分更复杂.相关性分析表明风速与O3呈正相关，风将颗粒物吹散，光照和太阳辐射加强，有利于O3生成.同时，平流层底与对流层顶进行物质交换，高浓度的O3向下传输累积，冷锋过境使CO、NO2减少.风速与CO、NO2呈负相关，对气态污染物的浓度有稀释作用.

2.3 污染物传输特征分析

2.3.1 气团后向轨迹及聚类分析

依据十四运及残特奥会观测期间各时期PM2.5浓度轨迹的空间分布进行聚类，得到3～6个主要代表路径及其垂直传输高度.观测期间各时期西安市后向轨迹聚类分析结果及其对应的污染物浓度如图6和表2所示.

十四运会之前各气团对应的PM2.5浓度均值为轨迹1＞3＞6＞4＞2＞5，PM2.5/PM10低.本地PM2.5排放较少，受传输影响较大.轨迹1、3、6的PM2.5浓度较高，为十四运会之前PM2.5的主要输送路径，占总轨迹的51.3%，主要集中于陕南，来自贵州、重庆北部，轨迹1和轨迹3路径短，传输速[HJ1.7mm]度慢.轨迹1沿陕西南部经汉中安康抵达西安市，占比28.5%，轨迹3沿江苏、安徽北部、河南抵达西安市，占比16.7%.轨迹5沿着新疆北部途经内蒙古西部、宁夏银川市经铜川抵达西安市，占比16.4%，属于长距离传输，对应气团移动速度快，扩散条件好，较清洁.十四运会期间气团轨迹对应的PM2.5均值3＞4＞1＞2.来自贵州的轨迹3和来自新疆的轨迹4气团携带的污染物浓度高，属于远距离输送.来自东部地区河南北部、山西南部的轨迹1和经过甘肃中部、内蒙南部、宁夏后输送到西安市的轨迹2都属于短距离运输，分别占总轨迹的48.4%和23.1%，污染物浓度低，相对清洁.十四运会期间管控措施最为严格且多雨，导致PM2.5浓度在所有时期中最低.十四运会之后气团对应的PM2.5浓度均值为轨迹4＞1＞3＞2.来自陕西商洛附近的轨迹1占比高达60.6%，属于本地运输，是十四运会之后的主要输送通道，由于路径较短，对应的PM2.5浓度相对较高，该气团长时间停留在西安市，加剧了颗粒物的本地累积；此外，位于陕南地区的秦岭山脉阻挡了部分气团的移动和限制了污染物的扩散，导致本地污染较为严重.轨迹3携带的颗粒物浓度较低，传输路径长.轨迹4为短距离运输，由贵州、经重庆四川到达西安市，说明大气环境较为稳定，有利于颗粒物累积.

残特奥会观测期间西安市后向轨迹聚类分析、占比及污染物平均质量浓度如图7和表3所示.残特奥会之前西安市大部分气团来自西北方向的远距离传输和东南偏东方向的短距离传输，分别占总轨迹的53.7%和46.4%，其中来自西北方向的轨迹又可分为轨迹3和轨迹1，途径空气较为清洁的新疆、甘肃、内蒙古、宁夏和铜川地区，携带的污染物少，加上风速较大，利于污染物的扩散和稀释.来自河南和陕西东部的轨迹2气团对应的PM2.5浓度最高，表明河南和陕西东部是残特奥会之前西安市高浓度颗粒物的重要污染源区.

残特奥会期间，气团轨迹主要分6类，均以短距离传输为主，详见图7（b）.其中，轨迹2气团源于陕西延安、经河南和陕西商洛，后进入西安市，占比28.7%，轨迹4来源于陕西汉中，占比22.4%，轨迹1源于内蒙古，经陕西南部一路输送到西安市，占比20.3%.轨迹1、2和4气团所对应的PM2.5浓度相对较高，可能是的原因是较低的风速和稳定的气象条件抑制了污染物扩散和稀释，进而造成污染物积聚.来自西北方向的轨迹3占比少，仅为7.3%，携带的PM2.5浓度相对较低.残特奥会之后，PM2.5浓度显著高于残特奥会开始前后，达61.75±33.57 μg·m-3.根据图7（e），残特奥会结束后气团主要来自东南方向的河南和陕西渭南商洛.其中轨迹1气团在总轨迹中占比最多，为32.8%，从河南西部出发，经湖北北部、商洛地区，从东南方向到达西安市，传输距离短，风速较小，不有利于颗粒物污染的扩散，其对应的PM2.5平均浓度最高，为97.19 μg·m-3，其次是轨迹6.轨迹2占比23.4%，对应PM2.5平均浓度为52.27 μg·m-3，其输送距离同样较短，从西安北部到达铜川，又经渭南转回西安市，该气团在关中地区有所停滞，存在明显的绕流，是关中地区二次污染发生的重要因素［57］.

2.3.2 污染气团潜在源区分析

依据PM2.5二级标准限值75 μg·m-3，利用PSCF分析计算十四运及残特奥会观测期间不同时期PM2.5的WPSCF值.不同时期的WPSCF分布存在显著差异，WPSCF值越大表明该区域越有可能成为西安市污染物的潜在源区.图8表明十四运会前WPSCF在江苏安徽河南中部湖北西北部、陕南、山西南部和甘肃宁夏的交界处最高，其WPSCF＞0.6，结果表明，除了当地污染源排放外，这些地区的气团输送和污染物传播对西安市大气污染也有很大影响.十四运会期间及之后污染格网数量相当，分散着零星PM2.5潜在源高值区，整体上WPSCF值较低.十四运会期间陕西省南部、四川重庆交界处及贵州南部的WPSCF＞0.5.十四运会之后WPSCF＞0.6的区域主要在贵州.

残特奥会前WPSCF均在0.5左右，其高值区分布较少，在陕南和湖北北部团状集中分布.陕南安康商洛及周边城市交接处如湖北十堰WPSCF＞0.5，进一步验证了周边污染物传输影响西安市大气污染.残特奥会期间WPSCF高值区显著增加，颗粒物污染的主要源区是西安市的邻近区域，包括陕西南部、山西南部、河南西部、湖北北部以及四川重庆交界区域，WPSCF＞0.6.残特奥会后污染格网数量少，位于东南偏东方向的河南和商洛线是PM2.5高值潜在源区，主要集中在陕西南部、山西南部、河南西部、湖北北部，WPSCF＞0.6.陕西南部、湖北西北部、四川省与重庆市交汇处、贵州南部等地区是西安市十四运会观测期间颗粒物主要潜在源区.残特奥会观测期间颗粒物的主要源区是陕西省南部、山西南部、河南西部和湖北北部等偏东区域.

2.3.3 颗粒物权重浓度轨迹分析

利用CWT法定量不同污染源區对西安市PM2.5的贡献情况，WCWT高代表贡献大.图9表明观测期间西安市PM2.5的WCWT高值区呈点状或团状分布，十四运会之前主要在陕南安康附近以及重庆北部，WCWT值在30 μg·m-3左右.西北和东部区域WCWT贡献较低，小于9 μg·m-3.十四运会期间WCWT最低，大于20 μg·m-3的区域集中在贵州、四川重庆交界地区、陕西南部、河南西部和湖北北部.十四运会后WCWT高值区域主要分布在贵州地区，WCWT＞30 μg·m-3.

残特奥会之前WCWT高值区主要在陕西南部、重庆市北部、四川东北部、河南西部和湖北北部，其中，汉中、巴中、洛阳和十堰等地区是WCWT＞35 μg·m-3的主要贡献区域.残特奥会期间河南西部、湖北北部、陕南和四川重庆交界地区均为西安市的潜在贡献源区，PM2.5浓度贡献达到30～60 μg·m-3.而残特奥会之后，WCWT高值区域主要集中在陕西省附近，呈东南方向带状分布，其中WCWT＞100 μg·m-3的地区主要集中在陕西南部、河南西部和湖北北部.

3 结论

本文以十四运及残特奥会为例，探讨重大会议、赛事等活动期间的管控减排措施和气象条件与污染物浓度变化的内在联系，并基于HYSPLIT、PSCF和CWT等方法精确识别污染物的潜在贡献源区，以期为相关部门后续研究区域联防联控下的污染物排放规律和碳减排策略的制定提供理论和实际数据支撑.得到的主要结论如下：

（1）十四运会期间PM2.5的平均质量浓度最低，为12.79±9.44 μg·m-3，说明十四运会期间各项空气污染控制措施效果显著；残特奥会结束后PM2.5浓度显著高于其他时期，可能与短期污染控制措施的停止和不利的气象条件有关.

（2）基于后向轨迹聚类分析，观测期间的气团主要来自远距离的新疆内蒙地区、近距离的河南湖北贵州四川重庆地区和陕西南部.

（3）基于PSCF和CWT的分析，观测期间PM2.5的潜在贡献源区主要集中在陕南各地市周边省份交界地带，且浓度水平受偏南和偏东区域传输的影响较大.

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【责任编辑：蒋亚儒】

基金项目：陕西省科技厅自然科学基础研究计划项目（2022JM-076）

作者简介：李香凝（1999—），女，河北辛集人，在读硕士研究生，研究方向：大气环境化学

通讯作者：王羽琴（1988—），女，陕西榆林人，副教授，博士，研究方向：大气环境化学，wangyuqin@sust.edu.cn