杨 科,刘丽香*,韩永伟,邓淏丹,郑玉萍,张恩祥

植物净化富营养水体过程中温室气体变化及影响因素初探

杨 科1,刘丽香1*,韩永伟1,邓淏丹2,郑玉萍2,张恩祥1

(1.中国环境科学研究院生态所,北京 100012；2.兰州大学生态学院,甘肃 兰州 730000)

本文通过人为添加氮磷模拟水体富营养化,选用常见水生植物设置5个植物净化处理,研究水生植物在净化富营养化水体的过程中,温室气体(CO2、CH4、N2O)的排放特征以及影响因素.结果表明:5个处理的水-气界面CO2排放通量在19.12～395.19mg/(m2·h)之间,呈现先降后升的变化趋势.5个处理的水-气界面CH4、N2O排放通量在0.009～0.96mg/(m2·h)、0.024～6.48mg/(m2·h)之间,均呈现先升后降再升的变化趋势.多元逐步回归方程结果表明,底泥溶解性有机碳(DOC)、底泥氨氮(NH+ 4-N)、水体pH值、水体溶解氧(DO)、水体叶绿素a(Chl.a)共同影响着水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量,其中底泥溶解性有机碳(DOC)对水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量均存在显著的促进作用,但水体pH值对水-气界面CO2排放通量的影响在有沉水植物(处理1)的处理中为正作用,在无沉水植物的(处理2、处理3、处理4、处理5)影响为负作用.

温室气体；富营养化；水生植物；影响因素；净化

由于大气中温室气体含量持续升高,造成全球变暖,导致了一系列的环境问题[1],其中CO2、CH4和N2O是对全球变暖贡献前三的温室气体[2].水生生态系统是温室气体重要的源/汇,对大气环境中温室气体浓度变化具有重要影响[3-5],有研究表明水生生态系统受到污染会促进温室气体的排放[6-12].Burgos等[6]对Guadalete River,Rajkumar等[7]对Adyar River的研究均表明,城市污水排放导致温室气体排放增加.另外,我国学者对天津、上海、南京和重庆等城市区河流温室气体排放研究结果表明[8-11],城市污水集中排放导致城市河流温室气体排放通量远高于自然河流.

社会经济的快速发展使农业化肥用量快速增加,大量碳、氮、磷进入水体导致水体富营养化[12-13].目前我国水生生态系统水体富营养化问题仍较为严重[14].已有研究表明[15-18],富营养化水体的高碳氮负荷会促进温室气体(CO2、CH4、N2O)的排放,且在水生植物净化富营养化水体过程中,水体富营养化越严重,其温室气体(CO2、CH4、N2O)排放通量越高,但目前对水生生态系统“减污降碳”协同变化规律的研究较少.目前国内外普遍采用水生植物对富营养化水体进行生态净化[19],但大部分植物修复富营养化水体的研究集中在水质净化效率上,缺乏植物净化过程中水-气界面温室气体排放通量的变化情况以及水环境、底泥理化性质对水-气界面温室气体排放通量的影响研究.

鉴于此,选取常见具有净化功能的水生植物,通过组合不同水生植物净化富营养化水体,测定水-气界面温室气体(CO2、CH4、N2O)排放通量、水体和底泥理化性质,分析水生植物净化富营养化水体过程中,水-气界面温室气体(CO2、CH4、N2O)排放通量的变化规律,探讨影响水-气界面温室气体排放通量的环境因子.

1 材料与方法

1.1 实验区概括

实验场地位于北京市大兴区青云店镇尚庄村运运通水生植物园内(E 39.41′, N 116°30′).大兴区属暖温带半湿润大陆性季风气候,四季分明.最高气温40.6℃,最低气温-27.4℃,年平均降水量为569.4mm,年平均日照时数为2764h.全年大于0℃的活动积温平均为4580℃,大于10℃的生长积温4168℃,年平均无霜期181d.

1.2 实验设计

1.2.1 样地设置 实验为模拟富营养化湿地水体.每个样方的面积为3m2(长宽为2m´1.5m),水深为20cm,底泥深度为15cm(底泥下面垫有防水布防止水体向下流).设置5个实验处理,各处理设置3个重复样方.富营养化前其土壤基本理化性质见表1.

1.2.2 水体富营养化设计 实验用水均为当地地下水,植物在样地生长1周后,于2021年9月23日依次采集气样、水样和底泥样品(初始状态),采集完样品后当天(9月23日)开始添加肥料设置富营养化实验.通过人为向样地中添加化肥模拟水体富营养化状况,每个样方添加100g尿素和200g复合肥(氮:磷:钾=15:15:15).

富营养化前水质基本情况见表2.当天然水体中总氮含量大于0.30mg/L时,即可认为水体处于富营养化状态[20].通过表1、表2可知,施肥前水体氨氮(NH4+-N)和底泥氨氮(NH4+-N)浓度分别为0.05mg/L和3.36mg/kg;施肥后第1周(9月29日)的氨氮(NH4+-N)和底泥氨氮(NH4+-N)浓度分别为6.02mg/L和22.84mg/kg,可知水体在第1周(9月29日)已处于富营养化状态;在施肥后第5周(11月1日),水体氨氮(NH+ 4-N)和底泥氨氮(NH4+-N)浓度分别为0.18mg/L和3.71mg/kg,已基本上回到施肥前(9月23日),表明净化完成.

表1 富营养化净化过程中底泥理化性质的时间变化情况

注:9月23日数据为富营养化前底泥理化性质,数据(平均值±标准差),平均值为5个处理的平均.

表2 富营养化净化过程中水体理化性质的时间变化情况

注:9月23日数据为富营养化前底泥理化性质,数据(平均值±标准差),平均值为5个处理的平均.

1.2.3 富营养化净化设计 选取水竹(Phyllostachys heteroclada Oliver)、竹叶眼子菜(Potamogeton wrightii Morong)、黑藻(Hydrilla verticillate(L.F.)Royle)、铜钱草(Hydrocotyle vulgaris L)、纸莎草(Cyperus papyrus Linn)、黄花水龙(Ludwigia peploides subsp. stipulacea (Ohwi) Raven)等水生植物作为净化富营养化水体的植物,黑藻、竹叶眼子菜、黄花水龙、铜钱草、纸莎草、水竹种植密度分别为50、50、100、100、800、800g/m2.供试水生植物来自运运通水生植物园,在其内选取生长状况良好的植株,设有5个净化植物组合处理,具体处理的水生植物品种和种植密度详细情况见表3.

表3 植物组合情况

1.2.4 样品采集 采样具体时间为2021年9月23日、9月29日、10月8日、10月14日、10月21、11月1日.每次采样均在08:00～11:00间,每个样方依次采集气样、水样、底泥样.气样的采集方法为静态箱法,气样采集后,在每个采样点附近用250mL聚乙烯塑料瓶采集水样,最后用小铁铲采集底泥.

1.3 测定方法

1.3.1 温室气体测定 水-气界面温室气体的样品采集方法为漂浮静态箱法[21].采样装置由静态箱和采样板组成.静态箱为圆柱体结构,静态箱主体为内径16cm和高51.8cm的PVC管,采样时利用泡沫板使静态箱漂浮,箱体表层包裹铝箔,以减少采样时太阳辐射所引起的桶内温度变化.采样板由六通道排线、直通阀、三通阀、knf隔膜泵等组成.六通道排线分别连接静态箱的采样管和回气管,由直通阀来控制不同的静态箱[22-23].

式中:为气体排放通量, mg/(m2·h);=10/8.314= 1.2028, mol·℃/m3·Kpa;为密闭箱底面积, m2;是密闭箱体积, m3;c为测定的温度,℃;∂C/∂t为单位时间密闭箱内温室气体的浓度变化量,mg/(mol·h).

1.3.2 理化性质测定 现场采用YSI EXO1多参数水质检测仪(EXO1Multiparameter System,YSI Company, USA)测定水体的温度、溶解氧(DO)、pH值、氧化还原电位(ORP)、叶绿素a(Chl.a).采用SEAL AA3连续流动分析仪[24]测定水体氨氮(NH+ 4-N)、硝酸盐氮(NO- 3-N),采用TOC分析仪[25]测定水体溶解性有机碳(DOC).

采用SEAL AA3连续流动分析仪[24,26]测定底泥氨氮(NH+ 4-N)、硝酸盐氮(NO- 3-N)和速效磷(AP),采用TOC分析仪[25]测定底泥DOC;采用TC/TN元素分析仪[27]测定底泥总碳(TC)和总氮(TN).

1.4 数据处理与分析

使用Excel 2019 软件对实验数据进行分析,统计分析采用SPSS 23.0软件,对数据进行正态性检验,不符合正态分布的数据进行数据转换,检验通过后进行Pearson相关性以及多元逐步回归对数据进行分析.作图均采用Origin 9.1软件.

2 结果与讨论

2.1 水-气界面温室气体排放通量动态变化

在净化过程中,处理1～5的水-气界面CO2排放通量分别为35.10～197.81、18.85～252.76、31.05～ 251.14、16.92～189.48、19.12～395.19mg/(m2·h),呈现先下降后上升的变化趋势,5个处理均在第五周(11月1日)出现最大值(图1).处理1～5的水-气界面CH4排放通量分别为0.009～0.96、0.040～0.82、0.014～ 0.56、0.016～0.38、0.021～0.22mg/(m2·h),均呈现先上升后下降再上升的变化趋势,5个处理在第二周(10月8日)和第五周(11月1日)出现最大值(图1).处理1～5的水-气界面N2O排放通量分别为0.025～1.2、0.070～3.53、0.025～6.48、0.098～2.72、0.024～2.18mg/ (m2·h),呈现先上升后下降再上升的变化趋势, 5个处理在第三周(10月14日)和第五周(11月1日)出现峰值(图1).水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量在净化第五周(11月1日)均出现峰值,主要因为部分植物在第五周(11月1日)已经出现死亡而使得水体和底泥中DOC增加,使得DOC含量在第五周(11月1日)远高于其他时间(表1和表2),促进了CO2、CH4、N2O的产生.

在净化过程中,水-气界面CH4、N2O排放通量的前期变化明显比水-气界面CO2的排放通量变化快,且富营养化后对水-气界面CH4、N2O的排放通量的促进作用存在滞后效应,未在氮浓度最高时出现排放通量最大(9月29日).CH4主要是在厌氧条件下由产甲烷菌分解有机物产生[28-30],Bergman等[31]在芬兰境内的泥炭地进行实验、Tanner等[32]利用4个实验性规模的人工湿地处理牧场废水以及龚小杰等[33]研究黑水滩河水体等,均表明有机物的增加会促进CH4排放.水体富营养化后,前期(9月29日)水生植物以及藻类开始生长繁殖,光合作用促使水体DO以及ORP均呈现上升趋势,后由于所有处理中均存在藻类的部分死亡而造成DOC增加以及DO的降低(表1、2)使得CH4产量增加,所以CH4排放通量存在滞后效应.

N2O主要是由硝化与反硝化作用产生,是一个偏厌氧的条件[34].实验添加的氮(尿素)溶于水后基本上转变为NH+ 4-N,而水体和底泥本身NO- 3-N和NH+ 4-N含量均较低且DO含量较高(表1、2),所以前期主要发生较为完全的硝化作用,较少产生中间产物N2O.随着植物对NH+ 4-N的吸收和硝化作用以及藻类代谢过程中产生一系列小分子有机物,使得水体DO降低以及DOC含量增加,有研究[35]表明小分子有机碳更容易被反硝化细菌和其他异养细菌利用,进而间接促进反硝化过程,且丰富的小分子有机碳吸引大量脱氮效率高的微生物附着和生存,使N2O排放通量增加,所以N2O排放通量存在滞后效应.

图1 水-气界面温室气体排放通量变化情况

2.2 温室气体排放通量影响因素

2.2.1 水体理化性质对温室气体排放通量的影响 水体有机碳、无机氮及其温室气体产生条件(水温)、消耗以及传输条件(pH值、水温)影响水-气界面温室气体的排放通量.处理1～4的水-气界面CO2排放通量与水体DOC浓度呈显著正相关关系(表4,<0.05,=15),这与已有的研究结果相符[34,36].在处理1～5中,水-气界面CO2排放通量与DO、pH值呈负相关关系,其中处理4和处理5的水-气界面CO2排放通量与DO呈显著负相关关系(表4,<0.05,=15),处理2～5的水-气界面CO2排放通量与pH值呈显著负相关关系(表4,<0.05,=15),处理1的水-气界面CO2排放通量与ORP呈极显著负相关关系(表4,<0.01,=15).胡晓康等[37]研究天津市海河、赵炎等[38]研究三峡水库香溪河的研究也表明DO、pH值与水-气界面CO2排放通量呈显著负相关.处理1(沉水植物+挺水植物)水-气界面CO2排放通量主要相关因子为水体DOC和水体ORP,而处理2～5水-气界面CO2排放通量主要相关因子为水体DOC、水体DO、水体pH值.这可能是处理1(沉水植物+挺水植物)中存在沉水植物,其沉水植物光合作用使得水体DO较高和水体CO2浓度较低,所以水体DO并不是一个影响其水-气界面CO2排放通量显著因子.

处理1和处理5的水-气界面CH4排放通量与水温呈显著正相关关系(表4,<0.05,=15),处理5水-气界面CH4排放通量与水体NH+ 4-N呈显著正相关(表4,<0.05,=15),处理2和处理4水-气界面CH4排放通量与水体DOC呈显著正相关关系(表4,<0.05,=15),处理1水-气界面CH4排放通量与水体DO、pH值呈显著正相关关系,但处理2水-气界面CH4排放通量与水体pH值、ORP呈显著负相关关系,处理5水-气界面CH4排放通量与水体ORP、Chl.a呈显著正相关关系(表4,<0.05,=15).处理5(挺水植物+浮叶植物)水-气界面CH4排放通量与水体NH+ 4-N呈显著正相关关系,其他处理却不显著.有研究表明[39],浮叶或漂浮植物会通过阻挡水-气界面气体的交换,降低水-气界面CH4的排放,处理5(挺水植物+浮叶植物)为唯一有浮叶植物的处理,所以可能是处理5中浮叶植物吸收水体NH+ 4-N生长,降低CH4的排放.

在处理1～5中,水-气界面N2O排放通量与NH+ 4-N呈负相关关系,与水体DOC呈正相关(表4,=15).本文研究结果与吴铭[10]研究崇州市沟渠和鱼塘结果一致.

表4 温室气体排放通量与水体理化性质的皮尔逊相关系数

注:处理1、处理2、处理3、处理4、处理5样本数n=15, *表示在0.05水平上显著相关,**表示在0.01水平上显著相关(双尾).

2.2.2 底泥理化性质对温室气体排放通量的影响 底泥中碳源和氮源主要影响水-气界面温室气体的排放通量.在处理1～5中,水-气界面CO2排放通量与底泥理化性质中DOC、TC呈正相关关系,与NH+ 4-N、TN呈负相关关系.其中,Morrissey等[40]、Zhu等[41]研究表明底泥的有机质含量越高CO2的排放通量越大.

在处理1～5中,水-气界面CH4排放通量与底泥AP、DOC呈正相关关系(表5,=15).这与Gonzalez等[42]、Hu等[43]和Lauren等[44]研究结论一致.

在处理2～5中,水-气界面N2O排放通量与底泥理化性质中AP、DOC、TC呈正相关关系,与NH+ 4-N呈负相关关系.本文研究结果与Crawford等[45]、吴双[46]研究结论一致.

注:处理1、处理2、处理3、处理4、处理5样本数n=15 ,*表示在0.05水平上显著相关,**表示在0.01水平上显著相关(双尾).

2.2.3 温室气体排放通量的调控因子 在处理1～5中,水-气界面CO2排放通量的逐步回归方程主要由底泥DOC、底泥NO- 3-N、水体DOC、水体pH值、水体DO、水体ORP、水体Chl.a构成(表6,n=15),其中底泥DOC、水体DOC、水体DO为正作用,水体ORP、水体Chl.a为负作用,而水体pH值在不同处理中对水-气界面CO2排放通量的影响并不相同,水体pH值在处理1中为正作用,而在处理2～5中为负作用.底部沉积物的微生物降解是水生生态系统中的CO2产生的一个重要途径[47].溶解性有机碳(DOC)是细菌生长的重要碳源[48],通过细菌的呼吸作用,DOC被消耗成二氧化碳的形式释放,这是水-气界面CO2的重要来源之一,所以底泥DOC含量增加会促进水-气界面CO2排放通量.相关性分析显示DO与CO2排放通量负相关(表4,n=15),但在多元逐步回归中,DO却与CO2排放通量呈正相关(表6).这可能是因为DOC含量高的时候会使得DO含量降低从而使得DO与CO2排放通量呈现显著负相关关系.在多元逐步回归中,控制住DOC含量时,DO含量增加会促进微生物的有氧呼吸,增加CO2通量[49-50].水体pH值通过影响水中碳酸盐体系(CO2、CO2- 3和HCO- 3的动态平衡,进而控制水体中CO2浓度[51].当pH值小于某一临界值时(7-8),水体中的CO2- 3和HCO- 3会转变成CO2,水体中较高的CO2含量促使CO2进入大气;当水体pH值高于临界值时(pH＞8),水中游离CO2会转变为CO2- 3和HCO- 3,引起水体CO2不饱和,水体较低的CO2会促进大气环境中CO2进入水体中[52-54],所以处理2～5中,水体pH值与CO2通量呈极显著负相关关系.而处理1(挺水植物+沉水植物)为5个处理中唯一存在沉水植物的处理,这可能是其pH值为正作用的原因,但具体机理有待更加深入的研究.水体ORP、水体Chl.a只在处理1的回归方程出现,且均为负作用,水体ORP主要是表征水体氧化还原的能力,而处理1由于有沉水植物的存在,其水体DO会较高,所以其水体ORP越低,表明水体中有机物含量越高,越有利于水体微生物的有氧呼吸产生CO2.而水体Chl.a越大,表明水体藻类越多[55],藻类光合作用减少水体CO2的排放.综上,在植物净化富营养化水体过程中,主要通过对CO2的产生、消耗、传输来影响水-气界面温室气体的排放通量.

在处理1～5中,水-气界面CH4排放通量的逐步回归方程主要由底泥DOC、底泥NH+ 4-N、底泥AP、底泥NO- 3-N、水体NH+ 4-N、水体DO构成.其中底泥DOC、底泥NH+ 4-N、底泥AP、水体NH+ 4-N均为正作用,底泥NO- 3-N、水体DO为负作用.底泥DOC为产甲烷菌提供碳源以及底泥为其提供附着场所,底泥碳(DOC)氮(NH+ 4-N)磷(AP)含量高低直接关系到相关微生物活性[56].较高的DOC含量促进原位CH4产生,同时高有机质会使得O2消耗增加,减少CH4氧化[37].氨氧化菌会与甲烷氧化菌竞争O2和甲烷单加氧酶[57],通过抑制CH4氧化促进其排放,使得CH4排放通量与NH+ 4-N呈显著正相关.处理1(挺水植物+沉水植物)以底泥NH+ 4-N影响着CH4排放通量,但处理5(挺水植物+浮叶植物)却以水体NH+ 4-N影响着CH4排放通量,这可能是因为CH4产生需要一个厌氧环境,底泥中氧气含量较低,所以处理1(挺水植物+沉水植物)中以底泥NH+ 4-N影响着CH4排放通量,而有研究表明[39],浮叶或漂浮植物通过阻挡水-气界面气体的交换,降低水-气界面CH4的排放,处理5(挺水植物+浮叶植物)为5个处理中唯一有浮叶植物的处理,处理5中浮叶植物吸收水体NH+ 4-N进行生长,同时降低水-气界面CH4的排放,所以处理5(挺水植物+浮叶植物)以水体NH+ 4-N影响着CH4排放通量.CH4产生需要一个厌氧环境,所以水体DO对CH4排放通量起负作用,但水体DO只在处理1(挺水植物+沉水植物)的方程中出现,可能是由于其沉水植物的光合作用使得水体DO变化范围较大,从而使得DO对CH4排放通量影响较大.综上表明,在植物净化富营养化水体过程中,主要对CH4的产生、消耗来影响水-气界面CH4的排放通量.

在处理1～5中,水-气界面N2O排放通量的逐步回归方程主要由底泥DOC、底泥TC、水体Chl.a构成.底泥DOC、底泥TC、水体Chl.a均为正作用.碳(底泥DOC、底泥TC)是异养反硝化微生物重要的能量与物质来源,也是反硝化作用进行的物质基础(电子供体),其含量增加会促进微生物的新陈代谢和活性,进而增加反硝化速率和N2O的产生[58].Chl.a作为衡量藻类数量的一个标志,Chl.a越高水体藻类含量越高[55].藻类的增加会提高水体有机物含量,从而为硝化与反硝化细菌提供能量以及附着场所,促进N2O的产生.综上表明,在植物净化富营养化水体过程中,主要通过底泥中的碳含量来影响N2O的产生从而影响水-气界面的N2O的排放通量.

综上所述,在富营养化水体的植物净化过程中,在水、土理化性质中底泥DOC、底泥NH+ 4-N、水体pH值、水体DO、水体Chl.a对水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量影响显著,其中底泥DOC对CO2、CH4、N2O排放通量均存在促进作用.但其中pH值对水-气界面CO2排放通量在有沉水植物(处理1)和无沉水植物的(处理2、处理3、处理4、处理5)影响相反.

注:处理1、处理2、处理3、处理4、处理5样本数=15,-表示无法构建回归方程.

3 结论

3.1 在富营养化水体的植物净化过程中,水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量分别在19.12～395.19、0.009～0.96、0.024～6.48mg/(m2·h)之间,水-气界面CH4、N2O的变化趋势相同,均为先升后降再升,而水气界面CO2排放通量呈现先降后升.

3.2 在富营养化水体的植物净化过程中,逐步回归方程表明,碳源、温室气体的产生、消耗以及传输条件影响三种温室气体排放通量动态.其中,底泥DOC、底泥NH+ 4-N、水体pH值、水体DO、水体Chl.a影响着水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量,其中底泥DOC对水-气界面CO2、CH4、N2O排放通量均存在显著的促进作用,但水体pH值在有沉水植物(处理1)的影响为正作用,在无沉水植物的(处理2、处理3、处理4、处理5)影响为负作用.

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致谢：本实验样地由运运通水生植物园提供,在此表示感谢.

Preliminary study on the changes and influencing factors of greenhouse gases during the purification of eutrophic water by plants.

YANG Ke1, LIU Li-xiang1*, HAN Yong-wei1, DENG Hao-dan2, ZHENG Yu-ping2, ZHANG En-xiang1

(1.Institute of Ecology, Chinese Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；2.College of Ecology, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China)., 2023,43(10)：5403～5411

Water eutrophication was simulated by artificially adding nitrogen and phosphorus, and setting up five purification treatments with aquatic plants. In our study, the CO2effluxes at the water-air interface ranged from 19.12 to 395.19 mg/(m2·h). The CO2effluxes decreased slowly, and then increased. The CH4and N2O effluxes at the water-air interface ranged from 0.009 to 0.96mg/(m2·h) and 0.024 to 6.48mg/(m2·h), respectively. The temporal patterns of CH4and N2O effluxes were similar, which slowly increased, and gradually decreased, then eventually increased once again. The results of multiple stepwise regressions showed sediment DOC, sediment NH+ 4-N, pH, DO, Chl.a in the water were significant predictors of GHG effluxes at the water-air interface. Interestingly, sediment DOC had a significant promoting effect on GHG emission effluxes at the water-air interface. Especially, water pH had a positive impact on CO2effluxes at the water-air interface in the treatment with submerged plants (Treatment 1), but negative in the treatment without submerged plants (Treatment 2, Treatment 3, Treatment 4, Treatment 5).

greenhouse gases；eutrophic；aquatic plant；influence factor；purification

X511

A

1000-6923(2023)10-5403-09

2023-02-23

国家自然科学基金资助项目(41907392)

* 责任作者, 副研究员,liulixiang1982@126.com

杨 科(1998-),男,江西宜春人,硕士,主要从事富营养化以及黑臭水体对水体温室气体排放的相关研究.1946284953@qq.com.

杨 科,刘丽香,韩永伟,等.植物净化富营养水体过程中温室气体变化及影响因素初探 [J]. 中国环境科学, 2023,43(10):5403-5411.

Yang K, Liu L X, Han Y W, et al. Preliminary study on the changes and influencing factors of greenhouse gases during the purification of eutrophic water by plants [J]. China Envronmental Science, 2023,43(10):5403-5411.