严文莲,刘端阳,王 磊,李 聪

江苏PM2.5-O3复合污染特征及气象条件分析

严文莲1,2,刘端阳2*,王 磊1,李 聪3

(1.江苏省气象台,南京 210041；2.南京气象科技创新研究院,中国气象局交通气象重点开放实验室,南京 210041；3.南京市气象局,南京 210019)

基于2013～2020年江苏13个城市的大气污染和气象观测数据,分析了江苏PM2.5-O3复合污染物的分布特征及其与气象条件的关系.结果表明:江苏复合污染物以轻度污染组合为主,南部多于北部,东南部最多,主要在4～10月,下午至傍晚最高,且该时段O3平均浓度高于单一O3污染;复合污染在O3超标中平均占比15.7%,2014年高达65.8%,且在2015年后明显下降;PM2.5和O3二者在暖季O3污染期正相关,PM2.5污染期为弱相关或负相关;复合污染气象条件更为严格,气温、相对湿度、风速和逆温条件均介于单一O3和单一PM2.5污染之间,且多在4m/s以下和ENE—S区间,与单一O3污染相比,气温和风速略低,相对湿度和逆温强度略高;出现复合污染的主要地面形势为均压场和低压(底)前部,其次是入海高压后部和高压底部;通过后向轨迹聚类分析发现淮北地区复合污染主要来自东南沿海至本地路径,中南部城市主要为本地周边地区和东南沿海,而东南部城市主要来源短距离输送和苏皖浙交界一带.

江苏；PM2.5-O3复合污染；气象条件；轨迹聚类分析；分布特征

近年来,我国大气污染防治取得了显著成效,大气污染格局发生了变化,以PM2.5污染为代表的颗粒物污染逐步下降,城市O3污染却日益明显[1]. PM2.5和O3协同控制成为我国持续改善空气质量的焦点[2-3],二者可通过光化学反应和非均相的相互作用引起复杂的非线性叠加效应[4-5],以O3和细粒子同时超标的复合型大气污染越来越引起人们的重视,由于其同时存在高浓度的一次排放和二次转化的气态及颗粒污染物,对人体健康的影响也不容忽视[6].

许多学者对PM2.5-O3复合污染的时空分布特征[7-8]进行了分析,发现我国PM2.5和O3“双高”的复合污染事件主要发生在暖季(4～10月)[7],且在中东部地区呈现出离散性和间歇性的特征[8].复合污染的出现需要满足一定的气象条件[9-10],且常出现在特定的天气背景下[11-12],Dai等[9]指出长三角地区复合污染的出现主要取决于相对湿度、地面气温和风速;刘南希等[11]研究指出“双高”污染过程主要出现在高压底后部型、变性高压脊型、副高+台风外围型、冷锋前部型天气背景下,而毛卓成等[12]发现PM2.5-O3复合污染往往与弱气压场有关,且地面存在辐合时,利于复合污染发生. 此外,王占山[13]和He[14]等分析表明区域污染传输对O3和PM2.5同时偏高的贡献不容忽视. 赖安琪[15]和刘可欣[16]等还通过复合污染的典型过程分析揭示高浓度O3和PM2.5的物理和化学形成机理,认为夏秋季复合污染过程其关键无机组分及其形成机制是有所差异的;一些学者还对PM2.5-O3复合污染的来源解析及减排控制措施进行了探讨[17-18],卞锦婷等[18]认为上海复合污染期间VOCs的排放控制可同时削减PM2.5和O3滑动8h最大浓度峰值.

江苏处于长三角城市群中心地带,不仅在静稳天气背景下常出现本地污染累积,同时外来污染输送滞留情况也频发.近年来,江苏地区也呈现出PM2.5浓度下降、O3逐渐上升的趋势[19-20],以往对江苏PM2.5和O3单一污染的特征和气象成因研究较多[21-22],随着O3逐渐取代颗粒物成为主要的污染物,如何更加有效的开展二者的协同控制成为一个难点问题,然而颗粒物和O3具有耦合和复杂的关系, Jia[23]和邵平[24]等研究指出南京PM2.5和O3在冷热季呈现相反的关系,O3日变化峰值和AOD变化呈显著负相关,而江苏针对以高PM2.5浓度和高O3浓度为特征的复合污染事件的研究较少.因此,本文将通过分析江苏PM2.5-O3复合污染特征,阐述与气象因素的关系及出现的天气形势,并对其来源轨迹进行分析,为进一步了解江苏复合污染的成因及开展PM2.5和O3协同控制提供参考.

1 数据与方法

1.1 资料说明

环境污染数据来自2013-2020年江苏省72 个国控站,13个城市污染浓度分别由辖区内国控站点平均获得,其计算和评价方法按照《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633-2012)[25]和《环境空气质量标准》(GB3095-2012)执行[26].气象资料来自同时段江苏省13市气象站地面观测资料及南京探空站L波段探空数据,主要包括:温度、相对湿度、风速风向、探空数据等.文中小时PM2.5-O3复合污染指PM2.5和O3小时分指数同时达到二级标准及以上,即小时浓度为(PM2.5)>75μg/m3且(O3)>200μg/m3; PM2.5-O3复合污染日则为同时出现PM2.5日均值和臭氧8h滑动平均日最大值(O3-8max)达到二级标准及以上,即日浓度(PM2.5)>75μg/m3且(O3-8max)> 160μg/m3.

1.2 研究方法

文中在讨论复合污染气象条件采用绝热法计算混合层高度,并用HYSPLIT后向轨迹聚类分析方法研究复合污染源地.

a)后向轨迹聚类分析

利用美国国家环境预测中心(NCEP)提供的GDAS数据(分辨率1°×1°),对2013～2020年江苏13个城市复合污染时次前72h气块轨迹进行追踪,并开展客观聚类分型. HYSPLIT是由美国国家海洋和大气管理局 (NOAA)开发,用于计算和分析气块输送、扩散轨迹的模型,可实现轨迹聚类分型,聚类的基本原则是按照轨迹路径最接近的原则进行多条轨迹合并分组.

b)日最大混合层高度计算

本研究中混合层高度采用干绝热曲线法计算[27].利用早晨08时探空资料与地面最高气温资料,计算午后地面最高气温所在的点沿干绝热线上升与早晨08时探测的温度廓线相交点,该点距地面的高度与站点海拔高度之差即为日最大混合层高度.

2 江苏复合污染的时空分布特征

2.1 复合污染的空间分布特征

2013～2020年江苏13个城市复合污染累计出现46～72d不等.区域分布看,江苏复合污染出现时次数南部高于北部,其中大值区集中在江苏东南部地区,最高在无锡,累计278时次,其次是南通和苏州,分别为233和232时次,这与该区域化工企业较多,光化学污染相对频发有关,而江苏西北部地区相对较少(图1a).以往研究表明,江苏省PM2.5颗粒物空间分布北部高于南部,内陆多于沿海,O3浓度总体东部沿海城市高于内陆,超标日南部多于北部[28],可见,复合污染与O3或PM2.5单一污染的区域分布特征存在差异. O3超标情况下,江苏地区平均15.7%的比例出现复合污染,较上海地区偏少[12],其中江苏沿海地区总体高于内陆,分别在江苏东南部和东北角存在两个大值区(图1b).

2.2 复合污染的时间变化

由图2a可见,PM2.5颗粒物年变化总体是下降趋势,O3呈上升趋势,其中2020年梅汛期降水日较多,导致6～7月O3浓度明显下降;而复合污染出现时次的年变化差异较大,2013～2015年较多,主要出现在5～6月份,占比近50%,这与该时期苏皖等地秸秆焚烧频发有关[29],随着秸秆焚烧的减少,2015年后复合污染明显下降,但在2018年出现一个小峰值;从复合污染在总O3污染的占比看,2013～2015年较高,尤其是2014年,高达65.8%,随着PM2.5浓度的下降和O3浓度的升高,2015年后复合污染的比例也明显下降,不足10%,特别是2020年仅有0.35%.复合污染逐月变化看(图2b),2～11月都有出现,其中5月、6月最高,分别占28.9%和30.1%,7月后明显下降,10月略上升,其变化趋势与O3较为一致,均在春末夏初较高,冬季较少.研究发现,江苏5～6月平均最高气温25～30℃,且大部分时段处于梅汛期前,辐射增强,是O3超标高发期,使得白天易出现复合污染超标;进一步分析发现,复合污染10月份略上升,这主要是进入秋季,夜间静稳天气增多,利于本地颗粒物污染聚集,同时,北方冷空气也开始活跃,利于上游污染物输送影响本地,另外,这个时期相应的光化学气象条件仍在一定程度上利于O3污染超标.

从复合污染出现时次数的日变化来看(图2c),一天之中复合污染物多出现在中午前后至傍晚这段时间,峰值在15:00左右,累积出现333次,这与单O3污染多发时段类似.复合污染时对应的O3平均浓度也是在14:00～17:00较高,最高16时238.6µg/m3,比该时段单O3污染时的O3平均浓度整体要高,对人体健康的危害也更大.另外,单O3污染早上还有一个峰值,出现次数较少,这可能是夜间上层由于逆温的存在维持富氧空气层,在日出后随着垂直混合的加强,将上层的O3向地面输送有关[30-31].

2.3 PM2.5和O3相互关系

由图3可见,PM2.5低于45µg/m3时,PM2.5浓度和O3超标时次呈正相关,在30～45µg/m3区间O3超标最多,随着PM2.5浓度进一步增加,O3超标次数开始下降,且同时出现中度复合污染及以上的时次较少(约16.3%).可见,复合污染主要集中在PM2.5轻度污染阶段.高浓度PM2.5对O3的生成有抑制作用,不同地区不同季节两者相关性不同[10].根据江苏PM2.5和O3月演变特征,将4～9月定义为江苏O3污染期,也对应着复合污染多发期,11～2月定义为江苏PM2.5污染期,分析二者的相关性(图4),可以看到,在O3污染期,PM2.5和O3正相关为主,且越靠近沿海地区,相关性越大,该区域对应更为洁净的空气;而在PM2.5污染期,二者关系更为复杂,总体呈弱的正相关或负相关.由此可见,复合污染高发期,其颗粒物浓度总体不高,且PM2.5与O3呈正相关. O3污染期对应气温较高的季节,大气氧化性增强,易促进二次颗粒物的形成,出现复合污染;而在PM2.5污染期,气温较低,大气氧化性较弱[23,32],同时,较高的PM2.5水平抑制了地表太阳辐射,也可能削弱O3的生成[33],不利于复合污染出现.

图3 不同的PM2.5浓度区间O3污染超标时次

a、O3污染期4～9月;b、PM2.5污染期11～2月

3 复合污染与气象因子关系

在人为排放源不变的情况下,气象因素是影响PM2.5和O3浓度的关键因素,而两者与湿度、温度等气象因子相关性存在差异[19,34],这样使得PM2.5-O3复合污染对气象因素的要求更加严格.

3.1 温度、湿度和风

分别讨论O3污染多发期4～9月的小时单O3污染、单PM2.5污染和复合污染三种情况下对应时次的温度、湿度和风速的分布(图5),可以看到,75%的复合污染的温度主要在27.9℃以上,相对湿度在60%以下,风速低于3.2m/s,平均值分别为30.1℃、51%和2.5m/s,均介于单O3和单PM2.5污染之间,整体与单一的O3污染的情况更为接近,平均温度和风速略低,相对湿度略高,而单PM2.5污染情况平均温度22.2℃,与之相比要明显偏低,且相对湿度明显高、风速略低,即平均温度:(单O3)>(复合污染)>(单PM2.5),相对湿度:(单O3)<(复合污染)<(单PM2.5),风速:(单O3)>(复合污染)>(单PM2.5). 进一步统计4～9月江苏各城市复合污染期间风向频次(图6),可以看到,各城市在风向上略有差异,但总体是复合污染在ENE—S区间较为频发,ESE风向上出现频次最多,且88%的时次对应着4m/s以下的风速.

图6 复合污染下各市风向分布情况

3.2 混合层高度和逆温特征

逆温和混合层高度是反映边界层内大气污染物扩散能力的重要参数,低层逆温的存在及较低的混合层高度,有利于抑制大气中污染物的垂直输送和水平扩散,导致污染天气的发生和维持,同时,逆温对大气污染扩散的影响与逆温的强度也有关[35].统计2013～2020年南京站08:00的探空数据,分别计算复合污染、单O3污染和单PM2.5污染日平均混合层高度和逆温情况(表1),可以看到,复合污染的日最大混合层高度是三者中最高的,平均1524m,远高于单PM2.5污染发生时混合层高度,但逆温出现的频率和强度仍介于两者之间.

表1 不同污染类型下平均混合层高度和逆温情况

4 复合污染天气分型

普查2013～2020年出现复合污染时次的地面天气形势(共计样本数257个),发现复合污染出现的地面天气型主要有4类:均压场(45.1%),低压(底)前部(32.3%)、入海高压后部(16.7%)、高压底部(4.3%),这与江苏PM2.5主要在均压场内,O3污染在低压前部和均压场占据较大比重有类似特征[22]. 复合污染日中约32%具有持续性(连续5h)和区域性(3站及以上出现)特点,四类天气型下均有,其中入海高压后部出现的复合污染中更易出现持续性和区域性现象(表2).

表2 复合污染物不同天气分型及污染情况

(1)均压场:该类型复合污染占比最多.当江苏上空处于均压场或弱气压场,风力小,天气静稳,有利于本地污染累积.一方面该类型下夜间常出现PM2.5污染累积,并持续至中午前后,随着O3浓度上升,出现复合污染;另一方面,该天气型下常在西边有低值系统,东面高压已入海,有时北方有冷高压且偏北,江苏处于几者之间,常有风场内的弱切变辐合,白天随着光化学条件转好,在辐合线附近出现小范围污染聚集,致使PM2.5和O3同时上升.

(2)低压(倒槽)前部:该类型下低压靠近江苏,西南风增强,利于气温上升,O3污染上升,倒槽前部常伴有弱的切变辐合区,利于局地污染聚集或持续维持;随着低压倒槽进一步靠近,江苏上空云系增多或伴有弱降水,由于降水弱对污染无明显清除作用,反而有利于气态污染物发生均相或非均相等湿驱动反应,通过二次转化生成二次无机气溶胶,导致PM2. 5浓度上升.上述系统演变出现在中午前后至傍晚时段易造成复合污染出现.

(3)入海高压后部:江苏多处于入海的弱高压后部,盛行偏南风或东南风,风力不大,气温上升. 由于江苏东南部地区工业聚集,且高浓度O3污染频发,在东南风作用下易向省内进行短距离输送,造成复合污染. 值得注意的是,该天气型出现复合污染的概率较前两者要低,但更易造成持续性或区域性的复合污染.

(4)高压底部:该类型复合污染占比较少,多出现在淮北地区,其次是西南部地区.常对应有弱冷空气扩散下来,出现颗粒物累积和冷空气弱输送的叠加效应,造成复合污染.

5 复合污染来源特征分析

就江苏而言,上游地区污染输送影响不容忽视[22,35],同时O3前体物的输送对本地O3的生成也很重要[36].为研究江苏复合污染的来源特征,以50m高度为例,分别对江苏13个城市出现复合污染的时次进行72h后向轨迹聚类(图7).对比分析发现江苏复合污染源地的区域性特征较为明显.

(a)淮北地区:徐州、宿迁、淮安三地区源地大体一致,主要来自东南沿海至本地路径,特别是徐州和淮安地区,该路径下占比50%以上;其次是沿东北风由华北经山东至本地,另外小部分来自江苏西边界的输送.连云港与徐州、淮安和宿迁类似,东南方向占比最大,其次是在西偏北方位,特别是短距离的输送占比较大.可见,江苏东南沿海是淮北地区复合污染的主要源地.

(b)中南部地区:如南京、扬州、盐城、泰州等地,偏北路径输送对其复合污染的贡献较小,本地源和周边短距离输送占比显著增大.以扬州地区为例,55.79%复合污染时次对应的污染物源地为本地周边地区;另外,东南沿海一带也是该区域复合污染的一个重要源地.

(c)东南部城市:如苏南地区、南通、镇江等地,该区域的复合污染输送路径差异较大,但综合看有几个特点:一个主要来源还是本地或东南部周边沿岸地区短距离输送;另一个主要来源偏西方向(苏皖浙交界一带);另外,苏南和淮河以南东部沿海城市也有一部分复合污染来自北部沿着江苏东部沿海往南输送,或再次途径江苏东南部地区再折回. 如复合污染频发的南通地区,46.46%来自周边附近,近40%来自南部浙江沿海一带的输送,而东南沿海南下占据12.39%.

综上可知,江苏大部分地区复合污染的一个重要源地是来自江苏东南部地区;在江苏中南部地区,本地及周边城市的短距离输送不容忽视;另外,江苏西边界和北边界的输送也有一定的贡献.

6 结论

6.1 江苏复合污染物出现次数南部多于北部,东南部城市最多,无锡最高; 2014年最高,主要出现在4-10月,尤其是5～6月,一天中下午至傍晚最高,其对应的O3平均浓度比该时段单O3污染的浓度要高;复合污染在O3超标中平均占比15.7%,2014年高达65.8%,且在2015年后明显下降;PM2.5和O3之间关系复杂,以轻度复合污染组合为主,在30～45µg/m3区间O3超标时次最多,在O3污染期,PM2.5和O3正相关,且越靠近沿海地区,相关性越大,而在冬季PM2.5污染时期,二者呈弱的正相关或负相关.

6.2 复合污染适宜的气象因子条件为:(单O3)>(复合污染)>(单PM2.5),(单O3)<(复合污染)<(单PM2.5),风速上(单O3)>(复合污染)>(单PM2.5);复合污染的逆温频次和强度也介于单O3和单PM2.5污染之间,而日最大混合层高度高于两者;复合污染在ENE—S区间最为频发,且多在4m/s以下.另外,出现复合污染的四种主要地面形势分别为均压场、低压(底)前部、入海高压后部和高压底部,持续性和区域性复合污染事件约占32%.

6.3 江苏复合污染轨迹来源有较为明显的地域特点:淮北地区主要来自东南沿海至本地路径,其次是东北方向;江苏中南部地区主要源地为本地、周边地区及东南沿海一带;而东南部城市主要源自本地或东南部周边沿岸地区输送和苏皖浙交界一带.

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Analysis of characteristics and meteorological conditions of PM2.5-O3compound pollution in Jiangsu province.

YAN Wen-lian1,2, LIU Duan-yang2, WANG Lei1, LI Cong3

(1.Jiangsu Meteorological Observatory, Nanjing 210041, China；2.Key Laboratory of Transportation Meteorology of China Meteorological Administration (CMA), Nanjing Joint Institute for Atmospheric Sciences, Nanjing 210041, China；3.Nanjing Meteorological Bureau, Nanjing 210019, China)., 2023,43(10)：5098～5106

Based on the air pollution and meteorological observation data of 13cities in Jiangsu Province from 2013 to 2020, the distribution characteristics of PM2.5-O3compound air pollutants and their relationship with meteorological conditions were analyzed. The results showed that the occurrence frequency of compound pollutants in Jiangsu were mainly composed of light pollution combinations, with more in the south, especially in the southeast. The compound air pollutants mainly appeared from April to October, with the highest concentration from afternoon to evening, and the average concentration of ozone during this period was higher than that of single ozone pollution; The average compound pollution days account for 15.7% of high ozone days, which was as high as 65.8% in 2014 and has significantly decreased since 2015. There was a positive correlation between PM2.5and ozone concentrations in the warm season ozone pollution period, and a weak or negative correlation in the PM2.5pollution period. The air temperature, relative humidity, wind speed and inversion conditions during the compound air pollution period are between single ozone pollution and PM2.5pollution, mostly of them are below 4m/s and in the ENE-S wind direction range. Compared with the single ozone pollution, air temperature and wind speed are slightly lower, while relative humidity and inversion intensity are slightly higher during the compound air pollution. The main surface situations of compound pollution are the uniform pressure field and the front of low pressure (bottom), followed by the rear of high pressure into the sea and the bottom of high pressure. Through the backward trajectory cluster analysis, it is found that the compound pollution in Huaibei area mainly comes from the southeast coast to the local path, the central and southern cities mainly come from the surrounding areas and the southeast coastal area, and the southeastern cities mainly come from the short-distance transport and the Jiangsu-Anhui-Zhejiang border area.

Jiangsu；PM2.5-O3compound pollution；meteorological conditions；trajectory cluster analysis；distribution characteristics

X51

A

1000-6923(2023)10-5098-09

2023-03-06

灾害天气国家重点实验室开放课题(2021LASW-A07)

* 责任作者, 正高级工程师, liuduanyang2001@126.com

严文莲(1983-),女,江西新余人,正高级工程师,硕士,主要从事大气污染及雾霾预报技术研究.发表论文30余篇.yike-112@163.com.

严文莲,刘端阳,王 磊,等.江苏PM2.5-O3复合污染特征及气象条件分析 [J]. 中国环境科学, 2023,43(10):5098-5106.

Yan W L, Liu D Y, Wang L, et al. Analysis of characteristics and meteorological conditions of PM2.5-O3compound pollution in Jiangsu province [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5098-5106.