樊振军， 米振宇， 宁昊明， 刘 凯， 宋小会

（1.中国地质大学（北京）数理学院，北京 100083；2.北京量子信息科学研究院，北京 100094；3.中化学东华天业新材料有限公司，新疆 石河子 832000；4.中国科学院物理研究所，北京 100190）

0 引言

霍尔效应是电磁效应的一种，是美国物理学家霍尔于1789 年在研究金属的导电机制时发现的［1-2］。基于霍尔效应的传感器已广泛应用于电学量的测量［3-4］、非电量测量［5］、自动控制和信息处理等各个领域［6-8］。实验室中测量样品磁矩的基本方法就是施加外部磁场诱导样品产生磁矩，磁矩在空间内产生磁场，该磁场大小与样品磁矩成正比，使用特定的磁场探测装置（如探测线圈）测量样品产生的磁场，再根据一定的模型计算反推样品磁矩大小。任何对磁场具有显著依赖关系的效应都可以用来制作磁信号测量装置，为了实现微弱磁信号在极低温下磁学性能的系统研究，不断提高磁信号探测的灵敏度和精度是磁学仪器性能改进的一个重要方向。目前，常见的具有较高精度和灵敏度的探测磁信号的器件是超导量子干涉器件（Superconducting Quantum Interference Device，SQUID）［9］和霍尔效应器件。由于SQUID 与样品处于空间同一位置导致测量环境不能超过SQUID 自身的临界温度和临界磁场，所以要想保持高的测量精度，仪器的温度测量范围势必较低；假如想要扩大SQUID的使用范围，那么就要将其与样品隔开并仔细屏蔽外部杂散信号，将样品的磁场信号通过电路耦合给SQUID，这样就会降低测量精度。

利用霍尔效应制作的Hall bar器件可以通过直接耦合的方式测量样品的磁信号，相对于SQUID 器件，Hall bar由于制作工艺简单，没有临界磁场和温度限制等要求，可以在很大的温度和磁场范围内获得很好的测量精度。同时由于Hall bar的大小形状可以根据测量的要求定制，被广泛地应用在不同的温度［10-12］和磁场［13-15］等测量环境中。然而以往对于Hall bar器件的应用研究通常只利用霍尔效应的线性响应原理，测量磁性样品的直流磁矩信息，能够获得的信息比较有限。对于一些磁性材料，由于磁晶各向异性势垒的存在，阻碍了磁矩随外加交变磁场的反转，会导致交流磁化率的复数形式，交流磁化率的虚部来源于磁矩落后于外加交变场的成分，根据交流磁化率在不同频率下的响应，可以获得样品的磁弛豫时间进而可以获得样品各向异性势垒等信息，因此对磁性材料交流磁化率随温度，频率变化的测量和研究有助于对磁性材料自旋反转的机理以及磁弛豫等信息的深入分析。

本文中使用GaAs/AlGaAs 二维电子气材料，应用微纳加工技术制备Hall bar器件，并通过在Hall bar器件外加交流励磁线圈的方法实现对磁性材料直流、交流磁化率随温度、磁场和频率的系统测量和分析。这一测量系统可以很方便的应用到PPMS 低温系统，以及He3 或者稀释制冷机等极低温系统中，为在极低温环境下研究磁性材料的磁量子行为奠定了实验基础。

1 实验装置

1.1 Hall bar制作

参考Abulafifia 等［16］的方法，本文使用GaAs/AlGaAs 获得二维电子气制作实验中使用的Hall bar，其制作流程如下：

步骤1根据样品台的大小将GaAs 基片切成3 mm×5 mm的小片；依次使用丙酮、无水乙醇和去离子水超声清洗；115 ℃烘烤10 min 以上，清除基片表面吸附的残余溶剂。

步骤2旋涂AR-P5350 型光刻胶，转速4000 r/min，转1 min；前烘100 ℃，4 min；冷却2 min。

步骤3应用MA6 紫外光刻机，光强16.5 mW/cm2的紫外光曝光5 s。使用AD300-26 ∶去离子水=1∶7显影液显影50 s，去离子水定影4 min。

步骤4应用湿法刻蚀对基片进行刻蚀，刻蚀液为H2SO4∶H2O2∶H2O=1∶8∶100，刻蚀1 min，刻蚀完毕后使用大量去离子水漂洗基片，保证刻蚀液被完全移除；将基片浸泡在丙酮中2 h去掉光刻胶，超声清洗10 s以保证光刻胶去除干净；随后使用异丙醇漂洗1 min，氮气吹干。

步骤5制备电极：将金属铟用烙铁焊接在Hall电极上，在N2∶H2=85∶15 混合气体保护下，高温450℃快速退火15 min，用超声点焊仪引出导线至外接电路。

最终获得的Hall bar图形如图1 所示。

图1 Hall bar结构简图

1.2 装置原理

由图1 可知，Hall bar 呈丰字形，图中黑色物品为样品，外磁场平行于霍尔电流方向。将样品放置在Hall bar平面上，其易磁化轴和Hall bar 1 —2 方向平行（c轴方向），样品的一端顶在其中一对霍尔电极的一侧，使样品端出来的磁感应线正好可以被Hall bar探测到，使用直流源在1、2 电极上通电流IDC，并在3、4 两端使用锁相放大器测量霍尔电压（5、6 或7、8 两对电极是空载测量端）用来消除背底信号时作为参考端（H为外加磁场）。

图2 所示为基于Hall bar 交流磁化率测量装置，图2（a）是霍尔片交流测试装置示意图，样品（黑色）的一端顶在Hall bar（蓝色）的一个十字交叉处，另外一个交叉区域空余下来作为参考信号输出。Hall bar放置在励磁线圈（黄色）内部，且Hall bar 平面与外部线圈轴线平行，这样可以尽量减少磁场在垂直Hall bar平面方向上的分量引起的霍尔电压。通过直流源给Hall bar提供一个恒定直流电流，频率可调的信号发生器给励磁线圈提供一个特定频率f的交变电流IAC，从而线圈内部感应出同频的交变磁场，该磁场诱导样品产生磁矩。在放置样品的十字交叉区域内，样品磁矩产生的部分磁场垂直穿过Hall bar 平面，在霍尔电极两端感生出霍尔电压，该霍尔电压最后输出到锁相放大器进行测量。锁相放大器的参考信号与励磁线圈电流输入信号同源，均由f可调的信号发生器产生，从而保证测量信号是由励磁线圈中的交变磁场引起的。测量所得的霍尔电压UH与样品磁矩M的关系为

图2 基于Hall bar 的交流磁化率测量装置

式中：IDC为Hall bar上直流电流；e为每个载流子的电荷量；n为载流子密度；d为霍尔片的厚度；C为耦合系数，用来定量描述磁化样品与Hall bar 十字交叉区域相互作用强度。对于一个给定尺寸的Hall bar，C与其中二维电子气的电输运类型以及样品与交叉区域的相对位置有关，很显然两者距离越大则耦合强度越小［17］。图2（b）是测量装置的实物图，整个测量装置可以放置在PPMS 转角样品座上，从而利用PPMS 的低温磁场环境进行各种实验测量。

2 实验内容

2.1 “标准样品”检验霍尔测量装置

为验证二维电子气制备的Hall bar器件测量材料磁化强度的准确性和精度，本文选用Mn12-Ac 单分子磁体（Single-Molecule Magnets，SMMs）作为标准样品，在低温下测量了其磁滞回线。测量时，将大约1.5 mm长的Mn12-Ac单晶样品易磁化方向c轴沿1 —2 方向放置，并且样品的一端顶在其中一对霍尔电极的一侧（见图1 中黑色长方块标记的位置）。外磁场方向平行于1—2 方向，与Hall bar 的电流方向一致。Mn12-Ac磁性样品自身磁矩产生的磁场B在Hall bar 器件上产生2 个分量，垂直于Hall bar的分量记为B⊥，其大小正比于Mn12-Ac 分子磁体的磁矩。使用这一方法可以得到样品磁矩的相对值，获得样品磁矩大小随磁场的相对变化，通过已知磁矩大小的样品进行校准，就可获得样品的磁信息。

图3 所示为Hall bar测量的Mn12-Ac单分子磁体样品2 K时的磁滞回线，其中图3（a）为测到的Mn12-Ac单分子磁体在2 K 时磁滞回线的原始数据。由于外磁场方向不可能完全平行于Hall bar 的平面，外磁场垂直于Hall bar 的分量产生一背底信号，可以通过测量没有样品的空载霍尔电极端（见图1 中的5 —6端或者7—8端）获得背底电压信号，将有样品的3—4端的电压信号减去空载背底信号从而获得样品自身的磁矩信息。然而由于二维电子气材料自身载流子浓度分布不均匀，使得即使同一个片子上，不同霍尔电极对的霍尔系数也不相同，从而不能简单地扣除。由于背底信号是由于外加磁场垂直于Hall bar 的分量导致，其与外加磁场是简单的线性关系，通过线性拟合得到其斜率值，在样品的原始数据中扣除这一线性数据就可得到样品的磁矩信息。由图3（b）可以清晰地看到单分子磁体在低温下由于量子隧穿引起的量子化台阶现象，很好地反映了Mn12-Ac 分子磁体在低温下独特的磁滞行为，图中Ms为饱和磁化强度。

图3 Hall bar测量的Mn12-Ac单分子磁体样品2 K时的磁滞回线

2.2 Hall bar的交流磁化率信号测量与分析

设有一振幅为Hm，圆频率为ω的交变场

式中，t为时间。将这一交变磁场作用在磁性物质上，当磁性物质内部存在阻碍磁矩运动的各种阻尼作用时，磁化强度M将落后于外加磁场某一相位角φ，可以表示为

式中，Mm为最大磁化强度。由χ=M/H可以获得交流磁化率值［18］（χ表示交流磁化率），并可得到交流磁化率的实部是与外部交变磁场同相位，虚部比外加交变磁场相位落后90°。交流磁化率的虚部来自磁矩落后于外加磁场的成分，通常用弛豫时间τ反映这一磁弛豫行为。当外加磁场的圆频率和体系的弛豫时间满足倒数关系时，即ωτ=1 时，交流磁化率的虚部达到峰值。本文的实验数据使用Arrhenius定律［19］，即：

式中：ΔE为各向异性势垒；kB为玻尔兹曼常数；T为绝对温度。

图4 所示为应用自制的基于Hall bar的交流磁化率测量装置测得的Mn12-Ac 样品交流磁化率实部和虚部随温度的变化关系：f为133 Hz，IAC=5 mA，IDC=20 μA。为了验证交流磁化率数据的可靠性，应用PPMS系统测量了Mn12-Ac 样品133 Hz 的交流磁化率，并对数据进行归一化处理后进行比较，如图4 所示。PPMS上使用的样品尺寸为1.8 mm ×1.8 mm ×3.8 mm，交变磁场为10-3T，扫温速率为0.5 K/min；Hall bar上使用的样品尺寸为0.1 mm × 0.1 mm ×0.1 mm，IDC=20 μA，IAC=5 mA（根据线圈尺寸估算励磁线圈在样品上产生的磁场约为0.9 mT），扫温速率为0.5 K/min。由图可见，无论是交流磁化率的实部还是虚部，在Hall bar上的测量曲线和在PPMS上得到的基本重合，表明本文设计并搭建的交流磁化率测量装置实测的数据是可靠的。而且在Hall bar上使用的样品的体积比PPMS 上使用的样品体积小约4 个量级，在此情况下仍可得到和后者相同形状的测量曲线，表明利用Hall bar 测量交流磁化率具有更高的测量精度。

图4 Mn12-Ac交流磁化率随温度的变化曲线

图5 所示为用霍尔装置测量的Mn12-Ac 样品零场下f为33 ～1333 Hz交流磁化率虚部随温度变化曲线。由图可见，有明显的虚部峰结构出现，而且峰位随着频率的增加而向高温移动，表明这是由于磁阻塞引起的弛豫峰。将测得的峰位信息使用Arrhenius 公式拟合，给出有效磁各向异性势为ΔE/D= 72.6 K（式中D为各向异性常数，通常取0.61K），与在PPMS 上得到的71.06 K 十分接近，这表明基于Hall bar 的交流磁化率测量装置可以很好地获得随温度、频率、磁场变化的磁性样品的交直流磁化率。

图5 Mn12-Ac交流磁化率随温度和频率的变化曲线

2.3 交流霍尔测量装置测量参数的优化和低频性能

为获得高信噪比的磁化率数据，本文在2 K 温度下分别改变Hall bar 上直流电流IDC和加在励磁线圈上交流电流IAC，测量其在133 Hz 时交流磁化率随温度的变化，分析了这些参数变化对测量数据信噪比的影响，如图6 所示。随着励磁线圈上交流电流IAC的增加，数据信噪比明显增加［见图6（a）］。由于励磁线圈内的交变磁场和IAC成正比，在样品上诱导出的磁矩所产生的磁场和霍尔电压都与IAC近似呈正比，因而信噪比随着IAC线性增加。这一结果表明适当增加励磁线圈上的交变电流，可以获得高信噪比的测量数据。

图6 不同信噪比与Hall bar励磁线圈的电流关系

在Hall bar上直流电流IDC信噪比信号，在电流比较小时，增加这一直流电流对信号的信噪比几乎没有影响；电流大于50 μA以后，数据的信噪比明显增加；随着加在Hall bar上的直流电流IDC的进一步增加，交流磁化率随温度变化的虚部峰位置向低温移动［见图6（b）］。其原因是本文使用的Hall bar在温度20 K以下电阻约为10 kΩ，100μA 的电流引起的发热功率约为0.1 mW，已经接近PPMS 的低温制冷功率；同时，Hall bar 放置在线圈内部，使得热导进一步降低，导致样品的实际温度与低温系统的显示温度有温差。因此，加在Hall bar 上的直流电流IDC不宜过大，提高信噪比的有效手段就是增大励磁线圈上的电流IAC。进一步的实验证明Hall bar 上的电流IDC可以在50 μA以下进行选择，而不用担心发热引起测量误差。最终本文选择的实验参数设置为IAC=5 mA，IDC=20μA，并获得了具有高的信噪比的可靠的实验数据。

对于低频10 Hz以下的低频交流磁化率测量，测量设备PPMS由于大的噪声从而无法获得好的数据。本文利用基于Hall bar的交流磁化率测量装置应用优化后的实验参数，研究了其低频信号的测量性能。图7 所示为测得的Mn12-Ac 单晶（0.1 mm × 0.1 mm× 0.1 mm）样品f在0.7 ～13 Hz 之间的交流磁化率随温度的变化曲线，锁相放大器时间常数为3 s。由图可见，尽管测量噪声在低频时略有增加，但是曲线整体信噪比仍然让人满意。根据噪声水平的估算，本文制备的基于Hall bar 交流磁化率测量装置在f低至0.7 Hz时仍然能够达到10-12A·m2的测量精度。

图7 优化测量参数的Mn12-Ac单晶在不同频率时交流磁化率实部和虚部随温度的变化曲线

3 结语

本文基于霍尔效应原理，设计了基于Hall bar 的用于测量磁性材料磁化率的测量装置，通过对Mn12-Ac单分子磁体样品磁滞回线和变温交流磁化率的测试，结果表明：①用该装置精确地测出了Mn12-Ac 单分子磁体的磁滞曲线，在相同测量精度时Hall bar 测量装置所需的样品比PPMS 小约4 个数量；②该装置可以很好地获得磁性样品的交流及直流磁化率随温度、频率、磁场的变化行为；用该装置测量的Mn12-Ac单分子磁体磁各向异性势垒与PPMS 的测量结果一致；③在10 Hz 以下的低频测量中，该装置的测量精度达到10-12A·m2，解决了PPMS 测量低频噪声大的问题，为小尺寸材料提供了一个系统研究其磁学性质的方法。

同时该实验内容引入到大学物理实验中，是对霍尔效应在实验教学应用中的进一步深化，通过该内容的学习与实验，学生可以进一步弄清楚霍尔电压的内涵，从而拓宽学生的视野，并培养学生的创新能力，以及知识迁移与学以致用的意识。

·名人名言·

科学实验是科学理论的源泉，是自然科学的根本，也是工程技术的基础。

——张文裕