陈坤露,杜学森, *,王 星,刘洋谷,郑子文,陈艳容

(1. 重庆大学 能源与动力工程学院, 重庆 400044; 2. 重庆大学 低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室, 重庆 400044)

0 引 言

CO是大气中主要的污染物之一,主要来源于汽车尾气以及燃煤烟气等。CO排放严重影响了人类的健康生活以及社会的可持续发展理念[1-2]。目前,对于CO控制最普遍的方法为催化氧化法[3-5],即在催化剂的作用下,CO和O2发生反应生成CO2。这是非均相催化领域研究最为广泛的反应之一。如何得到高效的催化剂,一直是研究人员们所关注和感兴趣的话题。其中以Au[6-8]为代表的贵金属催化剂由于优异的氧化活性而长期受到人们的青睐,但在当今能源资源越发匮乏的大背景下,贵金属催化剂由于储量有限、价格昂贵等缺点无法广泛应用于工业之中,所以人们逐渐将目光转移到非贵金属氧化物催化剂上。多个研究小组报道的CuO/CeO2[9-11]催化剂,以及其他的Mn[12-13]、Co[14-15]、Ni[16-17]等氧化物,皆对CO具有一定的催化活性。但这些研究仅是对某种催化剂进行研究,缺乏系统性研究。对于结构类似的负载型氧化物催化剂而言,其CO氧化活性是否遵循一定的规律以及我们如何找寻出其中暗含的关系呢?

针对以上问题,我们着眼于当今发展较为成熟、广受关注的计算筛选催化剂的方法[18-19]。此方法是基于密度泛函理论(DFT)对催化反应历程进行模拟计算,从中提炼出能表征催化剂活性的描述符,进而得到活性最佳的催化剂。相较于传统试错形的实验筛选方法而言,这种方法极大程度提高了催化剂筛选的效率并从微观层面上揭示了催化反应的机理,更有助于我们理解和分析催化剂上所发生的反应[20]。……