姚 军 刘 磊 杨永飞 孙 海 张 磊

1.中国石油大学（华东）石油工程学院 2.中国石油大学（华东）油气渗流研究中心

0 引言

页岩油气在国外已成功地实现了商业开采[1]。中国页岩油气资源分布广泛、可采资源丰富，页岩油气也成为国内非常规油气勘探和开发的重点[2-6]。相比于常规油气储层，页岩独特的沉积环境及自生自储的特点[7]导致其储层呈现出低孔隙度、特低渗透率，孔隙结构多类型、多尺度的特征[8-10]，页岩的流体渗流规律受限于岩石孔隙结构特征，因此，准确、全面地认识页岩孔隙结构是精准评估储量和高效开采页岩油气的基础和关键[11]。

随着实验技术的发展，学者对不同区块的页岩孔隙结构展开研究并得到相似性认识[12-13]。按照页岩孔隙发育状态，通常只能定性划分为无机质粒间孔、粒内孔、有机质孔和微裂缝[14]，无法分析不同类型孔隙之间的相互关系。从孔隙的连通性的角度只能表征连通孔隙无法表征非连通孔隙[15]。基于孔隙大小分布，目前采用国际理论与应用化学联合会（IUPAC）划分方法[16]，将页岩孔隙划分为微孔（小于2 nm）、介孔（2～50 nm）、大孔（大于50 nm）。但由于页岩孔隙多尺度特征，无法对其孔隙大小和空间分布有全面、细致的认识，对生产现场也没有太大的指导意义。由于不同孔径的孔隙渗流规律存在差异，当孔径分布的分类方法被普遍应用于页岩储层时，如何划分孔径分布界限需要进一步讨论。

由于页岩气储层孔隙及其流体渗流规律的特殊性，应用于常规油气藏的实验分析技术不能满足要求。目前，以页岩孔隙结构分析为研究目标的实验方法主要归纳为3类[17]：间接流体注入法、非流体注入法和直观图像法。流体注入法依托不同类型流体，如汞[18]、氮气[19]和二氧化碳[20]，统计不同压力下流体注入量，通过理论分析间接地定量获取孔隙大小、比表面积等孔隙结构信息。该类方法实验过程简单，因而被广泛应用，但只能用于研究连通孔隙，无法表征非连通孔隙。非流体注入法主要包括核磁共振技术（NMR）[21]和小/超小角度散射技术（SAXS）[22]。NMR能实现孔隙度和孔隙大小分布的表征，但水与有机质同核不容易分辨，大大增加了数据解释的难度，影响了孔隙结构表征的准确性。SAXS应用中子射线与X射线来表征页岩的孔隙结构信息，具有快速、无损的特点，但由于其测试样品过小，对非均质强的页岩微观结构表征容易造成较大的误差。图像法是借用先进的光学技术，如X射线[23]、电子显微镜[24]、原子力显微镜[25]等，直接观察页岩中的孔隙结构，将图像与统计学算法相结合，可以对孔隙度、孔隙大小、形状、分布、连通及骨架进行定量表征。目前，图像法是页岩孔隙表征领域应用最广泛的技术，相关研究人员对其优势和劣势进行总结[26-27]，但该技术受限于表征单元体与分辨率的矛盾[28]及多分辨率图像融合算法[29-30]的发展，该技术对页岩孔隙结构的多尺度认识和表征仍需进一步提升。

国内外学者采用不同的实验手段对中国松辽盆地[31]、四川盆地[32]、渤海湾盆地[33]、鄂尔多斯盆地[34]及北美Fort Worth盆地[35]等页岩展开大量研究，关于页岩孔隙结构的认识取得了较多成果，但是由于实验室条件所限，往往使用的实验技术比较单一，对孔隙结构的认识和分析仅仅依赖于单一实验方法，不能准确地揭示页岩孔隙结构的全貌。因此，如何同时实现对非均质页岩的多类型、多尺度微观孔隙结构的全面认识和表征具有重要意义。为此，笔者同步综合应用多实验成像技术，涵盖X射线计算断层扫描（XCT）、大视域扫描电子显微镜（SEM—Maps）、扫描电子显微镜（SEM）和聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB—SEM），建立针对页岩的多实验成像方法，开展页岩多分辨率、多维度成像实验，以获取页岩微观结构图像，结合图像处理和机器学习方法，形成页岩多分辨率、多维度图像耦合算法，实现在单一尺度和多尺度下页岩孔隙结构的同步认识和分析。

1 实验方法

笔者研究用的页岩实验样品取自渤海湾盆地济阳坳陷樊页1井古近系始新统沙河街组页岩发育段，页岩样品深度为3 126.84 m[36-38]。依据中国标准《岩石有机质中碳、氢、氧、氮元素分析方法》（GB/T 19143—2017）开展测试。页岩样品的总有机质碳含量（TOC）为1.4%，矿物以长石、石英和碳酸盐矿物为主。作者建立针对页岩的多实验成像方法，依次开展了XCT、SEM—Maps、SEM和FIB—SEM实验，获取二维和三维页岩微观结构图像。

1.1 XCT实验

XCT由于其无损、灵活、快速的优点，已被广泛用于岩石物理实验。该方法统计X射线通过样品衰减后的值，进而获取岩心的微观结构图像[39]。实验中，将德国Xradia公司Micro CT 500用于页岩样品开展扫描实验，获取样品的XCT微观结构图像。开展XCT实验的过程如下：①钻取页岩实验样品，样品为直径25 mm、长度50 mm的柱塞样，并对样品端面进行打磨以便获得页岩XCT微观结构的清晰图像；②将页岩样品固定在样品台，调整射线源和探测器位置，实验中采用的电压为60 keV、功率为10 W、分辨率为14 μm； ③设置配套软件相关参数；④扫描过程中，随着样品以0.6°/min的速度自动旋转360°，软件自动保存捕获的页岩XCT微观结构图像，其像素为1 700×1 700×1 200。

1.2 SEM—Maps和SEM实验

XCT的分辨率局限在微米尺度，而页岩中孕育着丰富的纳米尺度孔隙。因此，需要借用高分辨率设备对实验页岩样品开展二次扫描。SEM技术能够满足高分辨率成像的需求，其原理是利用高能电子与页岩样品的相互作用，页岩样品所产生的各种信息形成了页岩扫描电子图像，但是其视野小[40]。SEM—Maps不仅分辨率高且视野大。SEM—Maps根据XCT页岩微观图像，选定感兴趣区域，顺序扫描出一系列连续且边缘重叠的大量高分辨率的小图像，将扫描完成高分辨率小图像拼接继而得到一张页岩高分辨率、大视域的二维扫描电子图像。在高分辨率、大视域二维页岩扫描图像基础上，通过对感兴趣区域的定位和选取，进一步开展超高分辨率SEM实验，获得页岩微观孔隙结构的精细特征。笔者在实验中利用HELIOS Nano Lab 660设备开展SEM—Maps和SEM实验，SEM—Maps扫描的分辨率为10 nm，像素大小为70 352×66 689；SEM扫描的分辨率为2 nm，选取27个感兴趣区域进行高分辨率扫描。通过SEM—Maps和SEM实验可以同时得到满足分辨率和视野要求的页岩实验微观结构图像，但得到的页岩样品微观结构图像是二维的，无法揭示页岩微观孔隙结构之间的空间连通关系。

1.3 FIB—SEM实验

FIB—SEM能够获取页岩样品三维高分辨率微观结构图像[41]。笔者采用HELIOS Nano Lab 660设备用于FIB—SEM实验，扫描的分辨率为5 nm，像素为2 048×1 768×500。FIB—SEM是在场发射电镜中引入与电子束呈52°夹角的镓离子束，镓离子束垂直于页岩样品，对SEM—Maps选取的感兴趣表面进行连续切割，电子束与页岩样品感兴趣表面呈38°夹角扫描成像，设置单张切片的厚度而得到一系列的连续切片，经系统配套软件重组得到页岩样品三维高分辨率微观结构图像。FIB—SEM技术虽然能获取高分辨率三维页岩样品微观孔隙结构图像，但受实验设备的所限，所获图像视野极小，仅可满足于研究特定区域的特征。因此，鉴于页岩表现出的非均质性特征，选取感兴趣区域直接关系到页岩微观孔隙结构评价。

1.4 实验流程

为了准确、全面地获取页岩微观孔隙结构的信息，应用多实验成像联用技术进行页岩样品实验，并建立多实验成像联用流程图（图1）。

图1 多实验成像联用技术流程图

具体流程为：①页岩样品的获取和保存。对于来自露头或取心井的页岩样品，必须保持其原位状态，由于页岩易破损，需进行塑封处理，防止在移动和实验过程中造成人为损坏形成人造孔隙而影响孔隙结构表征。②页岩样品预处理。应用线切割仪器对研究区域的页岩进行裁剪和打磨，形成圆柱形页岩样品（柱塞样），以便开展下一步实验。③XCT扫描实验。应用XCT实验设备对页岩样品进行扫描成像实验，获取低分辨率、大视域三维页岩样品微观结构图像。④SEM—Maps扫描实验。分析XCT扫描图像并选取感兴趣的区域，通过线切割定位相应的物理位置，并对其表面进行氦离子抛光，将SEM—Maps实验设备用于其扫描成像实验，获取高分辨率、大视域二维页岩样品微观结构图像。⑤SEM扫描实验。快速对SEM—Maps图像进行分析，选取感兴趣的区域，应用SEM设备在对应的物理位置开展高分辨率SEM扫描成像实验，得到超高分辨率、小视域二维页岩样品微观结构图像。⑥FIB—SEM扫描实验。结合SEM—Maps和SEM图像的分析，选取感兴趣的区域，应用FIB—SEM实验设备对相对物理位置开展FIB—SEM扫描成像实验，进一步获取高分辨率、小视域三维页岩样品微观结构图像。⑦后处理。妥善处理和保存实验后的页岩样品，结合图像处理算法对多分辨率、多维度的页岩样品微观图像开展定性和定量分析。

2 单一尺度下页岩孔隙发育特征

2.1 微裂缝

沙河街组页岩样品发育丰富的微裂缝。从XCT、SEM—Maps和SEM图像下均可发现微裂缝（图2）。微裂缝的类型丰富。XCT下观察到1条构造微裂缝（图2-a）。微裂缝以平行于层理的方式贯穿整个岩心视野，半充填状态，以矿物充填为主。微裂缝因充填物的作用表面呈不规则锯齿状并部分封闭，开度变化较大。SEM—Maps图像中发现6条解理微裂缝（图2-b），上部的微裂缝较长，贯穿该岩心视野并在其中间部位分叉为2条微裂缝，与主微裂缝相比，分叉后的微裂缝开度较小；中间的微裂缝由于分辨率较低无法清晰观察到其形态；下部的3条微裂缝较短。因解理微裂缝多发育于矿物边缘，缝面粗糙度大，多呈现弯曲状，全充填。SEM下观察到5条收缩微裂缝（图2-c）。微裂缝沿矿物或碎屑颗粒边缘发育，多具有一定的弧度，缝长较小。微裂缝多孤立存在，表面不规则，全充填，充填物大部分为有机质。对不同设备来源的多分辨率页岩实验样品图像，利用图像处理方法，对微裂缝开度进行定量分析，发现不同微裂缝在XCT、SEM—Maps和SEM下的开度平均值分别为 136.0 μm、23.0 μm 和 0.7 μm，呈现出典型的多尺度特征。页岩样品中孕育着多类型、多尺度的微裂缝，不仅仅有利于游离油气的富集，同时也是页岩油气渗流运移的主要通道[42-44]，对页岩油气的开发起到关键性的作用。

图2 不同尺度的页岩微裂缝结构图

2.2 无机质孔隙

沙河街组页岩样品中发育大量的无机质孔隙。在SEM—Maps、SEM和FIB—SEM图像下发现了不同类型的无机质孔隙（图3）。依据孔隙成因、发育特征、孔隙大小及充填状态4个要素，综合不同分辨率页岩微观图像，将沙河街组页岩的无机质孔隙划分为3个大类：粒间孔隙、粒内孔隙和溶蚀孔隙。典型的粒间孔隙主要发育在石英、长石等脆性矿物含量较高的岩石相内，均受成岩作用的控制而形成孔隙，存在部分原生残余粒间孔与次生孔隙构成复合孔，其形状不规则，多为楔状（图3-a、b）。粒内孔主要为黏土矿物片状晶体或黄铁矿晶体形成的颗粒内部，基本为未充填或半充填，其形状多为多角状（图3-a、c、d）。此外，页岩还在碳酸盐矿物内发育大量的溶蚀孔隙，多为成藏过程中酸性流体溶蚀颗粒和气体膨胀所致，其孔隙形状多为圆形和椭圆形（图3-a～c）。

图3 不同尺度的页岩无机质孔隙结构图

不同分辨率下的页岩样品的无机质孔隙半径分布如图4-a所示。从图中可以看出，SEM—Maps下页岩样品的无机质孔隙半径介于20～100 nm，SEM表征的页岩样品无机质孔隙半径介于10～100 nm和80～110 nm，FIB—SEM下页岩样品的无机质孔隙半径介于10～60 nm。不同来源图像中，页岩样品的无机质孔隙半径的特征峰值也不同。这表明基于成像技术的页岩微观结构表征依赖于分辨率的选取，更取决于成像区域的选取，进一步说明单一尺度下不能全面、准确捕获页岩的微观孔隙结构特征。只有在FIB—SEM下能获取页岩无机质孔隙的连通关系，配位数分布图如图4-b所示。图中曲线呈现页岩无机质孔隙良好的连通性。无机质孔隙的形态特征、大小和连通性与岩相和矿物分布有着重要关系。无机质孔隙的类型和分布丰富，这大大增加了页岩油藏的连通性，利于页岩油气的运移和开发[45-47]。

图4 页岩无机质孔隙半径和配位数分布图

2.3 有机质及有机质孔隙

沙河街组页岩中有机质呈现出典型的多尺度特征。在SEM—Maps、SEM和FIB—SEM图像下可观察到有大量有机质发育（图5）。有机质在页岩样品中具有两类分布形式：①原生型有机质，沿页岩纹层定向富集分布，呈现条带状分布，该类有机质分布范围广，通常具有较为规则的外形；②运移型有机质，发育在黏土矿物或脆性矿物晶体之间，呈散块状分布，形状不规则，多与成岩过程中沥青或液态烃的运移有关。

图5 不同尺度的页岩有机质及有机质孔隙结构图

结合图像处理算法对多分辨率、多维度页岩样品展开分析，发现不是所有有机质中都发育有机质孔隙。富集在岩石层理上、呈条带状分布的有机质（原生型有机质）内部几乎不存在有机质孔隙，在有机质与岩石交界处，多发育有机质孔隙，有机质孔隙形状多呈楔状、等轴状和多角状，孔隙普遍较大。运移有机质中发育一系列有机质孔隙，这与有机质成熟度较高有关，单个有机质孔隙多呈现多角状、圆孔状和椭圆状，部分孔隙相互连通形成串珠状有机质孔隙，串珠状有机孔隙多为2～5个，有机质孔隙互相连通形成大孔隙。高分辨率FIB—SEM扫描图像显示有机质孔隙在三维空间表现较好的连通性。

不同分辨率下页岩样品的有机质孔隙半径分布如图6-a所示。由图可知，SEM—Maps下页岩样品的有机质孔隙半径介于10～150 nm，应用SEM表征页岩样品的有机质孔隙半径介于20～100 nm和3～30 nm，FIB—SEM下页岩实验样品的有机质孔隙半径区间为9～150 nm。不同来源的图像，页岩样品的有机质孔隙半径的特征峰值存在差异，表明页岩有机质孔隙呈现出多尺度的特征。相比于页岩无机质孔隙，尽管不同分辨率下有机质孔隙分布区间和峰值特征不同，但是不同分辨率下有机质孔隙的分布形状类似。此外，应用SEM—Maps成像技术能较为准确地获取页岩有机质孔隙结构特征，但是不能揭示页岩有机质孔隙的连通性特征。然而，借助FIB—SEM成像技术，可以获取有机质孔隙的配位数分布特征（图6-b），页岩样品的有机质孔隙连通性弱于无机质孔隙的连通性。与页岩无机质孔隙相比较，页岩有机质孔隙对成像区域和分辨率的选择敏感性差，表明页岩有机质孔隙在有机质中有较好的均质性，但是有机质在页岩中呈现强烈的非均质性。

图6 页岩有机质孔隙半径和配位数分布图

3 多尺度下页岩孔隙结构

通过对多分辨率、多维度页岩样品微观结构图像在单一尺度下的孔隙发育状态的分析，发现页岩样品发育丰富的微裂缝、多类型无机质孔隙、有机质和有机质孔隙，且均呈现出典型的多尺度特征。为了进一步展示页岩样品在多尺度下表现的特征，利用图像处理和机器学习方法对页岩样品微观结构图像开展分析。

3.1 多尺度页岩微观结构表征方法

任何一种成像技术在分辨率大小和视野选择之间都存在矛盾，由于页岩微观孔隙结构的多尺度特征，单一成像均无法准确、全面揭示页岩微观孔隙结构的全貌。对于来源于不同设备的多分辨率、多维度页岩样品微观结构图像，需建立一套图像处理和机器学习方法，要充分、全面、同时兼顾不同分辨率中页岩微观孔隙结构信息，实现不同分辨率页岩图像的融合，表征页岩样品的多尺度孔隙结构。

不同分辨率页岩图像融合的关键是SEM—Maps图像，因为SEM—Maps图像不仅分辨率高、能够联系SEM和FIB—SEM图像，同时具有视野大的特点，这为建立与XCT图像的关系提供可能。实现多分辨率、多维度图像页岩微观图像耦合的流程如图7所示。具体步骤是：①将页岩样品的SEM—Maps图像读取到程序中，并进行归一化处理使其灰度值介于0～255，以便后续计算和统计。②基于XCT和SEM—Maps的分辨率，选取合适的窗口像素和滑动步长，依据定义好的窗口像素和滑动步长，将SEM—Maps图像剪裁成一系列窗口图像，并进行编号，便于后续物理位置定位。③基于机器学习算法依次计算每一个窗口图像的特征值[48]，并自动保存。④利用K—means算法对全部窗口图像的特征值进行聚类分析[49]，实现窗口图像的自动分类。⑤统计和计算每一类灰度的分布、均值和方差。⑥依据每一类的均值和方差识别XCT图像中每一类的空间分布，结合每一类物理位置和SEM、FIB—SEM图像，分析每一类的页岩微观孔隙结构和空间连通性。

图7 多分辨率、多维度页岩微观图像耦合流程图

综合XCT和SEM—Maps的分辨率，选取窗口尺寸的像素为256×256，滑动步长像素为256，将SEM—Maps图像分割成260×260个窗口图像，利用机器学习中的VGG—16网络模型同时计算全部窗口图像的特征值，对窗口图像特征值集合应用K—means算法展开聚类分析，将窗口图像自动分类成5类，其类型分布如图8所示，不同的颜色代表不同的类型编号。结合图5-a对比发现，页岩的典型孔隙结构分布很好地表现其真实特征属性。页岩中不同典型孔隙结构类型所占比例、灰度特征，依据式（1）～（3）进行计算，计算结果见表1，类型1为溶蚀型无机质孔隙，类型2为粒间型无机质孔隙，类型3为运移有机质及有机质孔隙，类型4为粒内型无机质孔隙，类型5为原生有机质及有机质孔隙。类型1～5的占比分别为18.63%、42.05%、29.13%、6.41%、3.78%。从图8和表1中可以发现，页岩的微观孔隙结构以粒间型无机质孔隙为主。

表1 页岩典型孔隙结构占比及灰度参数表

图8 页岩典型孔隙结构分布图

3.2 孔隙连通关系

结合多分辨率、多维度页岩样品微观结构图像，综合分析结果如图8～10所示，对沙河街组页岩的孔隙关系进行多尺度分析结果为孔隙—微裂缝连通组合和有机质孔隙—无机质孔隙连通组合。

孔隙—微裂缝连通组合。根据连通关系可以进一步划分为单独无机质孔隙—微裂缝、单独有机质孔隙—裂缝、无机质孔隙/有机质孔隙—微裂缝3小类。孔隙被长距离延伸的微裂缝沟通，进一步拓宽无机质孔隙和有机质孔隙连通长度，增加了渗流通道，有利于页岩油气运移和开发。

有机质孔隙—无机质孔隙连通组合。依据无机质孔隙位置及类型进一步划分为有机质孔隙—粒内无机质孔隙连通组合、有机质孔隙—粒间无机质孔隙组合2小类。有机质孔隙—粒内无机质孔隙连通组合主要表现为有机质孔隙与黏土矿物粒内无机质孔隙相连通。单个有机质块被黏土矿物聚合体隔开，相邻有机质块内的有机质孔隙网络依靠黏土矿物粒内无机质孔隙沟通，这既利于黏土矿物粒内无机质孔隙的保存，又利于有机质孔隙的发育。有机质孔隙—粒间无机质孔隙存在于脆性矿物附近，由于运移有机质在脆性矿物中赋存较少，因此这种连通组合很少，连通路径通常也较短。

图9 典型的页岩孔隙结构类型图

图10 页岩SEM—Maps图像多相分割图

3.3 多尺度孔隙结构

基于分类后不同类型灰度的均值和方差，对XCT图像的类型模式进行空间识别，并结合不同类型的超高分辨率SEM和FIB—SEM图像，实现多分辨率、多维度页岩样品的融合，依据式（4），可以综合、全面、准确地表征页岩多类型、多尺度空间结构特征。

沙河街组页岩的多尺度孔隙半径如图11所示。从图4中可以看出，页岩样品的孔隙半径介于几纳米到50 μm，孔隙半径小于20 nm的占为25%，20～50 nm的占比为19%，50～100 nm的占比为29%，100～500 nm的占比为14%，500 nm～20 μm的占比为11%，20～50 μm的占比为2%。孔隙半径小于50 nm的占比小于50%。综合分析图4-a、图6-a和图11，并结合单一尺度和多尺度下孔隙结构，孔隙半径小于50 nm的孔隙基本以有机质孔隙为主，孔隙半径介于50～500 nm的孔隙为有机质孔隙和无机质孔隙，孔隙半径大于500 nm的孔隙主要贡献者为微裂缝。尽管页岩样品中纳米尺度孔隙发育丰富，但主要的运移通道仍以微米尺度的微裂缝为主。

图11 页岩多尺度孔隙半径分布图

4 结论

鉴于页岩孔隙结构多尺度、多类型的特点，笔者提出了一种多实验联用技术与流程用于认识和表征页岩孔隙结构特征，结合机器学习算法实现多分辨率、多维度页岩微观图像的耦合，既实现了页岩在单一尺度下的页岩孔隙结构表征，同时也能够满足多尺度下页岩孔隙结构表征。

1）单一的成像实验不能准确、全面地揭示页岩气储层的微观孔隙结构，通过XCT、SEM—Maps、SEM和FIB—SEM成像技术联合使用，能够同时实现页岩样品孔隙结构在单一尺度和多尺度下的认识和表征，为后续页岩油气的高效开发提供了理论支撑。

2）单一尺度下，XCT、SEM—MAP、SEM和FIB—SEM图像下页岩样品发育丰富的微裂缝、溶蚀型无机质孔隙、粒间型无机质孔隙、粒内型无机质孔隙、有机质和有机质孔隙，孔隙结构都呈现出典型的多尺度特征。单一尺度下页岩孔隙结构的表征依赖于人为感兴趣区域和分辨率的选择，客观性差。

3）多尺度下，应用机器学习和聚类分析算法，建立XCT、SEM—MAP、SEM和FIB—SEM图像的联系，实现不同分辨率图像的融合，页岩样品的孔隙关系可划分为孔隙—微裂缝连通组合和有机质孔隙—无机质孔隙连通组合，沙河街组孔隙半径小于20 nm的占比为25%，20～50 nm的占比为19%，50～100 nm的占比为29%，100～500 nm的占比为14%，500 nm～20 μm的占比为11%，20～50 μm的占比为2%。

4）综合对多分辨率、多维度页岩微观图像开展单一尺度和多尺度分析，能够客观、全面、准确揭示页岩孔隙结构特征。孔隙半径小于50 nm的孔隙基本以有机质孔隙为主，孔隙半径在50～500 nm为有机质孔隙和无机质孔隙，孔隙半径大于500 nm的主要贡献者为微裂缝。尽管页岩样品中纳米尺度孔隙发育，但主要的运移通道仍以微米尺度微裂缝为主。