秦 芝，范芳丽，*，田 伟，谈存敏，吴晓蕾，黄清钢，王洁茹，陈德胜，曹石巍，白 静，殷小杰，王 洋

1.中国科学院 近代物理研究所，甘肃 兰州 730000；2.先进能源科学与技术广东省实验室，广东 惠州 516000；3.中国科学院大学 核科学与技术学院，北京 100000

核能作为清洁、安全、低碳的能源，是未来能源发展的趋势与必然选择。快速发展的核电行业带来经济利益的同时，也随之产生大量的乏燃料，尤其是乏燃料中长寿命放射性核素的安全处理处置已成为我国乃至国际核能领域无法回避的重大问题，影响核电的安全、稳定可持续发展[1-4]。我国在2025年核电装机容量会大规模增加，乏燃料累积存量将达到约14 000吨[4]。乏燃料中一般含有95%的UO2、1%的Pu和次锕系核素MAs以及4%的裂变产物，放射性非常强（1017Bq/t），裂变产物含有约80余种元素，组成异常复杂[4-6]。乏燃料的放射性毒性主要来自超铀核素（镎、钚、镅、锔）和一些长寿命的裂变产物（129I、99Tc、79Se、93Zr、135Cs等），需经过几万甚至几十万年的衰变，其放射性水平才能降到天然铀矿的水平[7-9]。因此，如何安全处理处置这些放射性强、毒性大的乏燃料已成为制约核电可持续发展的瓶颈。

目前乏燃料后处理的工业化流程主要采用以PUREX流程为主导的水法处理技术，先将乏燃料用浓硝酸溶解，再利用有机溶剂和萃取剂磷酸三丁酯（TBP）进行多级萃取回收乏燃料中占主要成分的铀及钚，产生的大量高放废液进行玻璃固化并长期地质处置[10-12]。虽然通过现有的PUREX流程已将乏燃料中99.5%的U和Pu分离回收，但由于长寿命的次锕系元素和一些长寿命的裂变产物仍存在于高放废液中，因此，放射性废物的毒性仅降低了1个数量级，这些高放废液对人类环境造成长期的潜在威胁[11]。……