周凌峰 刘迎云 穆述鑫 曹 鼎 徐赞超 刘子奇

衡阳某经济开发区大气污染物排放情况研究

周凌峰 刘迎云 穆述鑫 曹 鼎 徐赞超 刘子奇

（南华大学资源环境与安全工程学院，湖南 衡阳 421001）

文章基于现场调研和企业填报的基础数据，建立了2017年衡阳市某工业园的大气污染物小尺度精细化排放清单。结果显示，2017年，经开区CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC的排放量分别为3280.85 t、1549.98 t、1892.92 t、2.77 t、1628.22 t、1001.90 t、1996.46 t、10.93 t、11.46 t。通过对各行业贡献分析发现，非金属矿物制品业及化学原料和化学制品制造业的贡献率在90%以上。结合园区产业定位，盐卤精细化工产业及新材料产业的贡献率在74.73%～99.84%之间。根据大气污染物空间分布情况发现，污染源主要集中于江西片区中部。

排放清单；自下而上；小尺度；工业源

引言

大气污染源排放清单是各种排放源在一定时间跨度和空间区域内向大气中排放的大气集中量的集合[1]，是大气环境研究及管理的重要基础，主要涵盖污染源解析、总量减排规划、污染成因分析及防控政策制定[2,3]。源清单的相关研究工作最早在欧美等国展开，通过对排放因子的不断完善，美国环保署（United States Environmental Protection Agency，USEPA）建立了美国国家层面的大气污染源清单，并且每三年更新一次[4]。我国起步较晚，于20世纪90年代开启编写工作，并于第一次污染源普查之后快速发展，2010年清华大学建了高分辨的中国人为源大气污染物清单——中国多尺度排放源清单模型（Multi-resolution Emission Inventory for China，MEIC）；随后，中华人民共和国生态环境部于2014年发布了8项大气污染源排放清单编制技术指南，并在北京、上海等城市首先开展试点编制工作[5]；由南开大学国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室建立的大气污染源谱数据库（Source Profiles of Air Pollution，SPAP）于2020年的最后一天正式上线，为广大人民群众和科研工作者们提供服务。

近年来，国内学者研究工作主要集中于大中尺度的排放源清单，如大尺度的亚洲排放清单[6]、国家排放清单[7,8]；中尺度的京津冀地区[9,10]、珠三角地区[11,12]、长三角地区[13]以及城市群[14]。对小尺度如区县一级行政区域、工业区的研究较少，谈佳妮等[15]通过对上海市宝山区大气污染物排放清单研究发现，小尺度排放清单可为大尺度排放清单的建立提供有益参考。实际上，相较于一般区域，工业密集区域的排放清单研究较为困难[16]，不仅对周边大气环境质量及居民健康产生不利影响，甚至会造成局部地区空气污染。同时，据2019年气象资料显示，衡阳市去年盛行东北风，除夏季外，大气较为稳定，且本研究区域位于衡阳市主城区上风口。因此，开展对工业区的深入研究，对局部地区空气质量管理、大气环境预测于评价等都具有重要意义。

本研究以衡阳某经济及开发区为研究对象，开展小尺度排放清单研究。将企业填报和实地调研相结合，提高排放量估算的准确性，最后利用ArcGIS结合污染源类型及排放点分析经济开发区排放清单的空间分布特征。通过上述研究，为经开区大气环境治理提供理论和实践依据，为周边工业区排放清单的编制及环境治理方案的制定提供借鉴。

1 材料与方法

1.1 研究区域及内容

经济开发区位于东经112°62′～112°65′，北纬26°95′～26°99′，东距湘江0.5公里，南距市中心15公里，规划控制面积54.66平方公里，行政区划面积23.95平方公里，是全国第七批省级开发区、国家第一批循环化改造示范园区，也是国家高技术产业基地、湖南省信息化和工业化融合试验区。作为长江以南最大的岩盐、芒硝基地，经开区不仅拥有极为丰富的盐卤资源，交通也同样便捷。经过近几年的发展，园区内装备制造、新能源、新材料、盐卤化工及精细化工等支柱产业集聚发展优势日益凸显，同时初步形成了企业内部、企业之间、产业之间、园区与周边地区之间的四重循环经济模式。本文利用Arc GIS建立100 m×100 m网格，以每个网格的中心点经纬度坐标标识该网络的地理位置，从工业去污染源角度出发，对松木经开区化石燃料燃料固定燃烧源、工艺过程源、堆场扬尘源经行估算，建立经开区工业源大气污染物排放清单。衡阳某经济开发区如图1所示。

图1 衡阳某经济开发区位置示意图

通过对不同排放清单编制方法的比较，本研究采用实地调查、问卷调查、环境统计等方法获得工业源活动水平，调查内容主要包括企业基本信息、锅炉或炉窑的燃烧设备基本信息生产工艺和原辅料基本信息、污染物控制设施基本信息。对部分企业采用实测法计算排放总量，其余企业采用排放因子法计算排放总量，排放系数主要通过生态环境部相关技术指南和文献获得。

1.2 排放量计算

1.2.1 化石燃料固定燃烧源

依据《城市大气污染物排放清单编制技术手册》和《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南》，确定各化石燃料固定燃烧源污染污染物的排放因子，计算各类污染物年排放量Ej，公式如下：

式（1）中Ej为j污染物的年排放量（t）；EFj为j污染物的排放因子（g/kg）；L为燃料消耗总量（t）；η为污染物控制措施对污染物的去除效率。

1.2.2 工艺过程源

工艺过程源主要考虑化学原料和化学制品、有色金属冶炼和压延加工、黑色金属冶炼和压延加工、非金属矿采选、农副食品加工、橡胶和塑料、非金属矿物制品、专用设备制造等。活动水平对象为原材料消耗量或产品产量，其数据主要来自问卷调查。计算公式如下：

式（2）中Ej为j污染物的年排放量（t）；EFj为j污染物的排放因子（g/kg）；W为产品年产量或原料年消耗量。

1.3 排放因子

为反应经开区各污染源的真实排放水平，本研究综合实地检测、国家颁布的排放清单指南、国内外学者发布的研究成果等综合确定了不同污染源的排放因子。排放因子来源如表1所示。

表1 排放因子来源

排放源因子来源 固定燃烧源《城市大气污染物排放清单编制技术手册》《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南》 工业过程源《城市大气污染物排放清单编制技术手册》《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》国内学者发布的研究成果[17-19]

2 结果与讨论

2.1 经开区工业源排放清单及各污染物排放分担率

对经济开发区工业源不同污染物按行业进行划分汇总后，其排放总量如表2所示。根据表2，经开区CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC的排放量分别为4608.53 t·a-1、2469.51 t·a-1、2529.9 t·a-1、47.64 t·a-1、1840.10 t·a-1、915.43 t·a-1、1293.47 t·a-1、9.73 t·a-1、10.87 t·a-1。其中，CO的排放总量最大，PM10、SO2、VOCs及NOx排放总量虽少于CO，但仍处于一个数量级；最低为BC、OC、NH3。相较于其他工业区，经开区VOCs排放量也相对较高，这可能与园区内建有较多与化学原料化学制品制造业有关。整体而言，园区呈现高CO，低NH3的工业区污染源特征。通过对经开区工业源各污染物的排放分担率作图（图2）分析发现，非金属矿物制品业、电力生产及化学原料和化学制品制造业是该区域污染物的主要来源。上述三大产业基本贡献了该区域全部的CO、NOx、SO2、NH3及VOCs排放量，分别占CO、NOx、SO2、NH3及VOCs排放总量的99.96%、99.96%、99.99%、99.85%及99.23%。同时，非金属矿物制品业、电力生产及化学原料和化学制品制造业对PM2.5、PM10、BC及OC也有着及高的贡献率，分别占PM2.5、PM10、BC及OC的93.10%、67.19%、91.76%及92.61%。园区三大主导行业对不同大气污染因子的贡献率也不尽相同，化学原料和化学制品制造业贡献了较多的SO2、VOCs和PM10，分别为42.44%、73.67%和42.21%；非金属矿物制品业排放了较多CO、NOx、BC和OC，分别占62.31%、41.25%、81.35%和65.43%；化学原料和化学制品制造业及非金属矿物制品业对PM2.5的贡献相当，分别为46.34%和46.22%；电力生产贡献的NH3最多，达到了94.33%。此外，电力生产对CO、NOx、SO2、VOCs和OC也有不小的贡献，分别为28.79%、37.22%、23.44%、11.68%和9.31%；化学原料和化学制品制造业也贡献了一定量的CO、NOx、NH3、BC及OC，分别为8.85%、21.49%、5.52%、6.24%及17.87%。除非金属矿物制品业、电力生产及化学原料和化学制品制造业外，非金属矿采选业贡献了较多的PM2.5、PM10、BC和OC，分别占5.51%、29.26%、8.23%和7.38%；对于VOCs而言，橡胶和塑料制品业、通用设备制造业、专用设备制造业及其他设备制造业也有一定的贡献，分别为0.08%、0.16%、0.35%及0.14%。食品制造业是化学原料和化学制品制造业及电力生产外唯一的NH3来源，贡献了剩下的0.15%。

表2 2017年工业源大气污染物排放清单

行业分类污染物年排放总量/t·a-1CONOXSO2NH3VOCsPM2.5PM10BCOC 化学原料和化学制品制造业407.97530.651073.722.631355.60424.21545.950.611.94 金属制品业0.010.01－－0.410.050.03－－ 非金属矿采选业－－－－－50.49378.520.800.80 非金属矿物制品业2871.681018.63863.06－255.52423.11314.447.927.11 农副食品加工业－－－－－0.020.11－－ 有色金属冶炼和压延加工业0.120.20－－0.010.000.00－－ 黑色金属冶炼和压延加工业－－－－－3.331.24－－ 橡胶和塑料制品业－－－－1.42－－－－ 通用设备制造业－－－－2.98－－－－ 专用设备制造业－－－－6.35－－－－ 其它制造业－－－－2.64－－－－ 食品制造业1.830.820.210.070.330.000.000.000.00 电力生产1326.93919.19592.9344.94214.844.968.690.411.01 施工扬尘－－－－－9.2544.48－－ 合计4608.532469.512529.9247.641840.10915.431293.479.7310.87

图2 经开区工业源不同污染物排放贡献率

2.2 经开区四大支柱产业污染物排放情况

作为全国第七批省级开发区、国家第一批循环化改造示范园区，经开区逐渐形成以装备制造、新能源、新材料、盐卤化工及精细化等四大支柱产业。将调查企业进行分类，进而得到经开区四大支柱产业对各种污染因子的贡献率，统计结果见图3。

通过对图3分析发现，盐卤精细化工产业及新材料产业贡献了较多的CO、NOx、SO2、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC。与盐卤精细化工产业相比，新材料产业对CO、NOx、PM2.5、PM10、BC及OC贡献率较高，分别为62.42%、41.37%、53.12%、57.11%、89.60%及72.84%，这些污染物的排放与园区内从事水泥生产企业的生产有着密不可分的联系。同时，新材料产业对SO2及VOCs也有一定的贡献，分别为34.13%和17.79%，对NH3的贡献则很小，仅为0.36%。盐卤精细化工产业因生产较多的硫酸、元明粉（主要化学成分为硫酸钠）、离子膜烧碱（主要化学成分为氢氧化钠）及聚氯乙烯等化工产品，对SO2及VOCs的贡献较多，分别为60.68%和69.96%。同时，化工企业内原材料堆场对PM2.5、PM10的也有不错的贡献，分别为46.69%和42.72%；除此之外，盐卤化工产业对CO、NOx、NH3、BC、OC也有一定的贡献，分别为12.30%、37.47%、5.31%、7.90%、17.85%，根据调查发现，园区正在稳步推进煤改气专项整治行动，可能是导致CO贡献率占比较NOX较低的原因之一。新能源产业及智能制造产业由于企业入驻较少，对CO、NOx、SO2、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC的贡献不高，分别为25.27%、21.16%、5.18%、12.25%、0.19%、0.16%、2.50%和9.31%。因新能源产业主要采用生物质发电，因此对NH3的贡献率较高，达到了94.33%。

2.3 同类研究比较

为了验证本排放清单的可靠性和可信度，本研究的估算结果与本年度衡阳市排放清单进行了比较，如表3所示。

表3 衡阳市与经开区排放清单研究结果对比（t·a-1）

地区SO2NOxPM10PM2.5COBCOCVOCsNH3 人为源自然源 衡阳市22458541621127113392520071824435901429226318935504 经开区1892.921549.981996.461001.903282.8510.9311.461628.222.77

根据付柳淑等[19,20]的研究结果显示，在工艺过程源中，金属矿物制品业排放了较多的PM2.5、PM10、SO2、NOx、CO，这与本研究的结果是一致的。对比自然源，人为源排放的VOCs相对较少，且在人为源中，溶剂使用源又是主要的污染源之一，与园区VOCs排放情况较为一致。同时，在排放的35504 tNH3中，农业源的排放量占总排放量的94.5%，仅有很少不分的NH3来自工业排放，因此，本研究中NH3排放量较少是符合衡阳市2017年NH3排放特征的。

2.4 工业源各污染物空间分布

基于工业源排放清单数据，本研究利用Arc GIS分析工具并结合污染源地理信息资料，运用ArcToolbox工具中Data Management Tools模块下的Sampling子模块中的Create Fishnet功能，建立100 m×100 m的网格，对CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC等污染物排放进行落地。同时，结合土地利用情况（数据来源：GlobeLand30，http://www.globeland30.org）及企业位置，得到图4。根据图4发现，江东区域以林地居多，没有得到有效开发利用，入驻的企业数量也较少；人造地面主要集中在江西中部，这里分布着最多的企业，且相对集中，主要分布在东西走向的松枫路和上倪路及南北走向的蒸阳北路、新安路和金源路两侧。结合大气污染因子分布网格，CO最高排放量为2871.68 t·a-1·ha-1，NOx最高排放量为1018.63 t·a-1·ha-1，SO2最高排放量为863.06 t·a-1·ha-1，PM2.5最高排放量为367.94 t·a-1·ha-1，VOCs最高排放量为1221.83 t·a-1·ha-1，PM10最高排放量为481.27 t·a-1·ha-1。

2.5 不确定性分析

在编制大气污染源排放清单的过程中，存在着一定的随机误差、监测误差、数据代表性不足及关键数据缺乏等不确定性因素[21]，如果不能正确对待这些不确定性因素，可能导致对排放源分配、重要污染源识别、排放趋势及污染源与空气质量的关系，甚至对污染控制政策的制定产生不利影响[22]。本研究大气排放源清单的不确定性而言，从污染源角度分析：本清单仅针对园区工业源排放的主要污染物进行估算。由于资料收集有限及数据量化较为困难等原因，未涉及道路餐饮油烟及道路移动源对大气污染物的贡献。工业源活动水平数据收集时采用自下而上的方式，较为详细地收集了各工业企业地生产原料及产品数据、环保设施数据，因此工业源的活动水平数据较为可靠。但排放因子数据本地化程度不高，本清单所使用的排放因子主要参考“清单编制技术指南”中的推荐值，与实际情况存在一定的差异；同时，存在部分产品无对应因子，导致不确定性的进一步加深。因此，下一步工作应加强大气污染排放因子本地化，对排放因子进行测量及验证，提高污染源清单的准确度。

3 结论

（1）由排放源清单可知，2017年园区大气污染物排放总量按从大到小排列依次为：CO、SO2、NOx、VOCs、PM10、PM2.5、NH3、OC及BC，响应值分别为4608.53 t、2529.92 t、2469.51 t、1840.10 t、1293.47 t、915.43 t、47.64 t、10.87 t、9.73 t。

（2）园区CO、NOx、BC及OC贡献最高的行业为非金属矿物制品业；非金属矿物制品业及化学原料及化学制品制造业对SO2、PM2.5及PM10的贡献率相当；VOCs贡献率最高的行业为化学原料及化学制品制造业。

（3）通过对园区四大支柱产业分析，盐卤精细化工产业及新材料产业贡献了较多的CO、NOx、SO2、VOCs、PM2.5、PM10、BC及OC；新能源产业及智能制造产业贡献了最多的NH3。

结合污染物空间排放分布及园区土地利用情况，污染因子排放比较集中，主要分布在江西中部地区中。

[1] 陈军，李楠，谭菊，等. 长沙市人为源大气污染物排放清单及特征研究[J]. 环境科学学报，2017，37(3): 833-843.

[2] 李廷昆，吴建会，冯银厂，等. 基于工序工艺的精细化工业源排放清单编制及应用研究[J]. 环境科学学报，2021，41(5): 1818-1827.

[3] 倪紫琳，周亚端，张银菊，等. 鄂州市高时空分辨率大气污染源排放清单的建立[J]. 环境科学与技术，2021，44(2): 90-96.

[4] 刘佳泓，刘胜楠，刘茂辉，等. 天津市环城某区小尺度VOCs排放清单及特征[J]. 环境工程，2020，38(8): 188-194，200.

[5] 薛志钢，杜谨宏，任岩军，等. 我国大气污染源排放清单发展历程和对策建议[J]. 环境科学研究，2019，32(10): 1678-1686.

[6] Ohara T, Akimoto H, Kurokawa J, et al. An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980-2020[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2007, 7(16): 4419-4444.

[7] 宋翔宇，谢绍东. 中国机动车排放清单的建立[J]. 环境科学，2006(6): 1041-1045.

[8] 田贺忠，郝吉明，陆永琪，等. 中国氮氧化物排放清单及分布特征[J]. 中国环境科学，2001(6): 14-18.

[9] 段文娇，郎建垒，程水源，等. 京津冀地区钢铁行业污染物排放清单及对PM2.5影响[J]. 环境科学，2018，39(4): 1445-1454.

[10] 伯鑫，王刚，温柔，等. 京津冀地区火电企业的大气污染影响[J]. 中国环境科学，2015，35(2): 364-373.

[11] 杨柳林，曾武涛，张永波，等. 珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立[J]. 中国环境科学，2015，35(12): 3521-3534.

[12] 尹沙沙，郑君瑜，张礼俊，等. 珠江三角洲人为氨源排放清单及特征[J]. 环境科学，2010，31(5): 1146-1151.

[13] Fu X, Wang S, Zhao B, et al. Emission inventory of primary pollutants and chemical speciation in 2010 for the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Environment, 2013, 70: 39-50.

[14] Zhang M, Chen W, Shen X, et al. Comprehensive and high-resolution emission inventory of atmospheric pollutants for the northernmost cities agglomeration of Harbin-Changchun, China: Implications for local atmospheric environment management[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 104: 150-168.

[15] 谈佳妮，余琦，马蔚纯，等. 小尺度精细化大气污染源排放清单的建立——以上海宝山区为例[J]. 环境科学学报，2014，34(5): 1099-1108.

[16] 卢滨，黄成，卢清，等. 杭州市工业源VOCs排放清单及排放特征[J]. 环境科学，2018，39(2): 533-542.

[17] 魏巍. 中国人为源挥发性有机化合物的排放现状及未来趋势[D]. 北京: 清华大学，2009.

[18] 潘泳羽. 南宁市人为源大气污染物排放清单及环境容量研究[D]. 南宁: 广西大学，2018.

[19] 付柳淑，邱国良，刘顺，等. 衡阳市人为源大气污染物排放清单及特征研究[J]. 中国环保产业，2020(11): 40-45.

[20] 付柳淑，邱国良，殷亚光，等. 衡阳市大气污染源排放时间特征研究[J]. 中国环保产业，2020(12): 23-27.

[21] 钟流举，郑君瑜，雷国强，等. 大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究[J]. 环境科学研究，2007(4): 15-20.

[22] Christopher F H, Sachin B. Quantification of variability and uncertainty in lawn and garden equipment NOx and total hydrocarbon emission factors[J]. Journal of the Air and Waste Management Association, 2002, 52(4): 435-448.

Study on the Emission Status of Air Pollutants in an Economic Development Zone in Hengyang

Based on the field research and the basic data filled in by enterprises, this paper establishes a small-scale refined emission inventory of air pollutants in an industrial park in Hengyang city in 2017. The results show that in 2017, the emissions of CO, NOx, SO2, NH3, VOCs, PM2.5, PM10, BC and OC in the economic development zone are 3280.85 t, 1549.98 t, 1892.92 t, 2.77 t, 1628.22 t, 1001.90 t, 1996.46 t, 10.93 t, and 11.46 t, respectively. Through the contribution analysis of various industries, it is found that the contribution rate of non-metallic mineral products industry and the chemical raw materials and chemical products manufacturing industry is more than 90%. Combined with the industrial positioning of the park, the contribution rate of brine fine chemical industry and new material industry is between 74.73% and 99.84%. According to the spatial distribution of atmospheric pollutants, the pollution sources are mainly concentrated in the west middle area of the river.

emission inventory; from bottom to top; small-scale; industrial source

X51

A

1008-1151(2022)09-0045-05

2022-06-22

湖南省教育厅科学研究重点项目（17A180）。

周凌峰（1996－），男，南华大学资源环境与安全工程学院在读硕士研究生，研究方向为大气污染防治。

刘迎云（1964－），女，湖南益阳人，南华大学资源环境与安全工程学院教授，从事空气质量研究工作。