胡少华，周青芝，李桂元，王 倩

(南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001)

为准确测量与评价辐射剂量，建立用于测量仪器校准的调控能力强的钍射气室(220Rn室)是具有重要意义的。220Rn室是在一定体积空间内构建一含220Rn及其子体稳定均匀的大气环境(参考大气)，该环境中220Rn及其子体的浓度是可控制和准确测量的。由于220Rn及其子体在半衰期、物态等方面差异较大，使钍射气室220Rn与其子体的调控性能难以兼顾。为此，南华大学He等[1]开发了一种220Rn子体补充技术(220Rn子体源箱)。采用该技术，220Rn室220Rn子体浓度稳定的时间能从3～4 d缩短为250 min左右，有效增强了钍射气室的调控能力。尽管220Rn室调控时间显著缩短，但仍难以满足在短时间内大量取样的需要，进一步缩短220Rn室的调控时间满足大量取样是有必要的。在源活度与气溶胶浓度不变的情况下，源箱结构和入口流率是影响220Rn子体源箱的补充能力的关键因素，故深入分析源箱结构和入口流率与220Rn子体源箱的补充能力的关系非常有意义。

前期实验研究发现[2-3]，为对源箱220Rn子体均匀性和稳定性等性能进行定量分析，需对源箱内部“任意点”220Rn子体浓度进行“任意时刻”测量，这是实验方法难以实现的。采用计算流体力学(CFD)方法对220Rn子体源箱进行数值模拟，可实现上述目标。CFD借助成熟的三维建模，网格划分和流体力学模拟技术，可有效模拟220Rn子体源箱内气溶胶、220Rn子体和220Rn子体气溶胶的扩散和沉积过程，进而能从更微观的角度，获取220Rn子体源箱中物质的速度场和浓度场等相关信息，达到实时监测220Rn子体源箱内部各点物质浓度变化的效果[4-6]。CFD应用于220Rn室较少，但在同类型领域的应用已相当广泛。如彭红花等[7]利用流体力学仿真软件进行了放射性气溶胶测量腔室内颗粒输运沉积模拟研究，为后续相关放射性气溶胶颗粒输运沉积、处理、探测效率等提供参考。因此，计算流体力学对气溶胶模拟方面具有较好的应用价值，对220Rn子体源箱内部流体进行动态模拟具有较强适用性。

本文基于计算流体力学软件Fluent组分输运模型，深入分析220Rn子体源箱的体积和入口流率与源箱220Rn子体稳定性、均匀性以及子体输出率的关系。

1 220Rn子体源箱模型的建立与参数设置

1.1 220Rn子体源箱结构参数与网格划分

钍射气室主要由主体箱和220Rn子体源箱组成，其中主体箱用于测量仪器的检定或校准，220Rn子体源箱用于提供高浓度的子体以增强钍射气室对子体的调控能力，结构如图1所示。220Rn子体源箱主要由两部分组成，第1部分为中间的圆柱体结构，φ30 cm×120 cm；第2部分为圆柱体两端的圆台结构，其上底面半径为11.5 cm，下底面半径为30 cm，高35 cm，如图2所示，入口(气溶胶入口为图2中a，220Rn子体入口为图2中b，空气入口为图2中c)与出口(图2中d)均为半径1 cm的圆结构。

为增加计算精度，通过软件对220Rn子体源箱模型的入口和出口进行局部加密。该模型网格数近30万个，偏斜系数(skewness)为0.227 84(偏斜系数反映了网格数据分布的非对称程度，能较好地评价网格质量的优劣，该值位于0与1之间，越趋近于0表示网格质量越好)。网格划分如图3所示。

图1 220Rn室结构图Fig.1 Structure diagram of 220Rn chamber

图2 220Rn子体源箱结构示意图Fig.2 Structure diagram of aging chamber of 220Rn

图3 220Rn子体源箱的网格划分Fig.3 Meshing of aging chamber of 220Rn

1.2 220Rn子体源箱数学模型建立

在220Rn子体源箱运行过程中，220Rn子体若未吸附于气溶胶表面则较易吸附于源箱内壁(附壁)造成220Rn子体损失[1]，因此仅对220Rn子体吸附在气溶胶表面形成放射性气溶胶后随时间迁移的过程进行动态模拟。

1) 控制方程

本文模拟中考虑了子体的衰变沉积附壁，因此连续性方程和动量方程采用源项形式，分别为式(1)、(2)[8]：

(1)

(2)

(3)

当颗粒穿过每个控制体时，通过计算颗粒的动量变化可求解离散相传递给连续相的动量。这个动量交换作为动量“汇”作用到随后的流体相动量平衡计算中。颗粒动量源项计算为式(4)[8]：

(4)

2) 气相湍流模型

220Rn子体源箱内环境流速较小，有接触面曲率的变化，则该模拟选择常用的标准κ-ε湍流模型。标准κ-ε模型在对正应力进行了数学约束的基础上，将湍动黏度的计算与旋转和曲率联系起来，更好地适用于220Rn子体源箱数学模型的构建。该数学模型中不考虑浮力，其流体为不可压缩状态。因此，与之相应的输运方程为式(5)、(6)，在标准κ-ε模型中，κ和ε是两个基本的未知量[7-10]：

(5)

(6)

式中：u为流体速度；t为运动时间；xi与xj代表空间位置，i、j可取1、2、3；Gκ为由于平均速度梯度引起的湍动能κ的产生项；σk、σε为与湍动能κ和耗散率ε对应的普朗特数[8]。

3) 组分输运模型

模拟存在质的交换，组分输运模型的物质输运守恒方程采用式(7)的通用形式[9]：

(7)

式中：Ji为物质i的扩散通量；ν为流体向量速度；Ri为组分输运方程中由于气相反应所引起的源项；Si为源项[8-10]。

当物质穿过每个控制体时，通过计算颗粒的质量变化来求解离散相传递给连续相的质量。物质的质量源项可表示为式(8)：

(8)

此次模拟考虑气溶胶与220Rn子体1∶1结合形成1份220Rn子体气溶胶，反应由式(9)表示，源项Si的具体表达形式见式(10)、(11)和(12)。

220Rn子体+气溶胶=220Rn子体气溶胶

(9)

(10)

(11)

(12)

针对式(9)，结合有限速率涡耗散模型，可得该反应速率w，见式(13)；相对应的组分净生成速率Ri见式(14)：

(13)

(14)

式中：Y为质量分数；M220Rn子体、M气溶胶和M220Rn子体气溶胶分别为220Rn子体、气溶胶和220Rn子体气溶胶的摩尔质量；A、B为经验常数，A=4.0，B=0.5。

1.3 模拟参数的设置

220Rn子体源箱3个入口均设置为速度入口，出口设置为压力出口；设定初始模拟环境为1个标准大气压，空气在220Rn子体源箱入口处的速度为均匀分布，其方向垂直于边界。

本文选择活度为6×104Bq的220Rn源用于源箱220Rn子体的输入。由220Rn的衰变链可知，ThA的半衰期(0.145 s)远小于ThB半衰期(10.64 h)。同时，220Rn子体进入220Rn子体源箱存在一段时间差，则大部分ThA在进入220Rn子体源箱就已衰变为ThB，所以可假定220Rn子体入口输入的物质为ThB。且220Rn子体源箱的220Rn子体入口流率QThB=1 L/min恒定不变，可得入口220Rn子体浓度为c0(ThB的浓度)，计算见式(15)；标况下，气体的摩尔体积22.4 L/mol，视ThB为气体，则该密度ρ计算见式(16)。

3.6×103cm-3

(15)

9.46 g/L=0.009 46 g/cm3

(16)

根据He等[1]研究发现，实验中的气溶胶主要是利用檀香燃烧产生，其浓度约为1.6×106cm-3。在实验中，该气溶胶浓度远满足ThB附着于气溶胶的需要，源箱输出的220Rn子体均为结合态(220Rn子体气溶胶)。实验测得气溶胶粒径中位值为200 nm，因此本文选择粒径200 nm气溶胶的参数作为该模拟的气溶胶参数，其有效密度为0.001 964 g/cm3[11-15]。ThB附着于气溶胶的表面形成220Rn子体气溶胶，则220Rn子体气溶胶的密度可假定是ThB与气溶胶两者之和。综上所述，参数的设置列于表1。

表1 物质属性和初始条件的参数设置Table 1 Parameter setting of material properties and initial conditions

(17)

式中：φr为220Rn子体源箱换气率，min-1；V0为220Rn子体源箱体积，为4.526×105cm3；λ为ThB衰变常量，s-1。

2 仿真计算与分析

2.1 风速对子体源箱性能的影响

在220Rn子体源箱体积不变的情况下，保持QThB=Qaerosol=1 L/min恒定不变，改变入口空气流率Qair，分析源箱内部220Rn子体的均匀性与稳定性。220Rn子体源箱的三维模型是以x轴为旋转轴的旋转体结构，若以该旋转轴为中心做同心圆，则同心圆上每个点均具有相同的物理性质，因此监测点只需选择220Rn子体源箱的一侧即可。综上所述，此次实验在模型z=0平面上设置监测点，220Rn子体源箱中心为xoy平面的原点，如图4所示。监测点有9个，编号和坐标(x，y，z)分别为01(-0.6，0，0)、02(0，0，0)、021(0，0.15，0)、03(0.6，0，0)、031(0.6，0.15，0)、032(0.6，0.3，0)、04(0.75，0，0)、041(0.75，0.15，0)和05(0.95，0，0)，监测点坐标单位为m。其中监测点05为源箱出口。

图4 源箱9个监测点的空间分布Fig.4 Spatial distribution of 9 monitoring points in aging chamber

在Li等[16]研究的基础上可知，入口空气流率从1 L/min增至10 L/min时，源箱子体的输出率增加较快，且在入口空气流率大于10 L/min时，源箱子体的输出率逐渐减小。因此，此次模拟的入口空气流率控制在1～10 L/min之间，均匀设置10种大小的流率。

在上述设定的9个监测点，实时监测220Rn子体气溶胶浓度(原子浓度)随时间的变化关系，仿真结果如图5所示，220Rn子体源箱达到稳定状态时原子浓度的空间分布如图6所示。

1) 源箱220Rn子体的稳定性分析

根据图5可知，当Qair=1 L/min时，原子浓度达到稳定的时间最长，约26 600 s(7.38 h)；随着Qair的增大，源箱内220Rn子体达到稳定的时间逐渐缩短；当Qair=10 L/min时，220Rn子体气溶胶达到稳定状态时间最短，约9 400 s(2.61 h)，相对于Qair=1 L/min，缩短了64.1%，因此增加入口空气流率能有效缩短达到稳定状态的时间。

图5 原子浓度c随时间的变化关系Fig.5 Relationship of aerosol of progeny of 220Rn concentration c with time

图6 源箱220Rn子体浓度达稳定状态时原子浓度的空间分布Fig.6 Spatial distribution of aerosol of progeny of 220Rn concentration under different inlet air flow rates with progeny of 220Rn at steady state

2) 源箱220Rn子体的均匀性分析

源箱220Rn子体的均匀性分析能为子体在源箱内的扩散规律研究提供参考依据，为下一步主体箱内220Rn子体的均匀性研究提供理论基础。根据图6可知，入口空气流率越大，整个源箱220Rn子体的空间分布均匀性越好。然而，源箱尾部220Rn子体的均匀性才是220Rn子体持续稳定输出的重要保证，因此本文主要考虑220Rn子体源箱后端监测点(03，04和05)的均匀性。

本文通过分析源箱内03、04和05三点浓度的相对标准偏差(RSD)来评估源箱尾部的均匀性，子体源箱内03、04和05三点的浓度RSD列于表2。根据表2可知，Qair对源箱220Rn子体的均匀性存在一定的影响，入口流率从1 L/min增至4 L/min，源箱尾端均匀性逐渐变差；入口流率从5 L/min增至10 L/min，源箱尾端均匀性逐渐变好。造成这种现象的原因：随着入口流率的增加，入口产生的湍流强度和出口流率均逐渐增大，前者有利于源箱尾端子体浓度的均匀，后者不利于源箱尾端的均匀；当入口流率较小时，后者作用占优，使源箱尾部的均匀性逐渐变差；当入口流率较大时，前者占主导作用，使源箱尾部的均匀性逐渐变好。

表2 源箱内03、04和05三点的 原子浓度相对标准偏差Table 2 Relative standard deviations of progeny of 220Rn concentrations of 03,04 and 05 in aging chamber

3) 源箱220Rn子体气溶胶活度输出率分析

源箱220Rn子体气溶胶活度输出率是220Rn子体源箱性能的另一关键指标。表3所列为220Rn子体气溶胶的活度输出率模拟结果与Li等[16]实验结果对比。Li等[16]选用南华大学氡实验室八通道α谱仪工作站作为220Rn子体的测量装置，采样滤膜采用AAWP02500型微孔滤膜(0.8 μm MCE Membrane，Ireland)收集子体。子体源箱内浓度稳定后取样15 min，通过α能谱法测得2～43 min和43～120 min时间段212Po的8.78 MeV能量峰计数，最后通过该计数计算得到220Rn子体气溶胶活度输出率。Li等研究的220Rn室子体补偿系统与本文的研究对象(220Rn子体源箱)为同一物体，表3中模拟结果和实验结果均为源箱出口处(监测点05处)的220Rn子体气溶胶活度输出率。

表3 220Rn子体气溶胶的活度输出率模拟结果与实验对比Table 3 Comparison of activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn in simulation and experiment

由表3可知，当Qair=1 L/min时，220Rn子体气溶胶活度输出率最小，值为44.45 Bq/min。随着Qair的增大，220Rn子体活度输出率逐渐增加。当Qair=10 L/min时，220Rn子体气溶胶活度输出率最大，值为53.57 Bq/min。相对于Qair=1 L/min条件下，Qair=10 L/min时220Rn子体气溶胶活度输出率增加了20.25%，因此，增加入口空气流率能够有效提高220Rn子体气溶胶的活度输出率。

综上所述，入口流率在1～10 L/min之间时，220Rn子体源箱运行26 600 s以上均可达稳定，且源箱入口空气流率越大，换气率越大，源箱尾部子体均匀性先逐渐变差后逐渐变好，同时随着换气率的增大，220Rn子体达到稳定状态的时间减少，220Rn子体气溶胶活度输出率逐渐增大。

2.2 箱体体积对子体源箱性能的影响

在入口流率恒定不变(Qair=QThB=Qaerosol=1 L/min)和箱体截面半径R不变的情况下，改变源箱体积(采用保持图2源箱中间圆柱体直径不变及两端圆台结构不变，仅改变中间圆柱体轴向长度L的方式)，对源箱220Rn子体的均匀性和稳定性进行分析。改变源箱轴向长度，其长度分别设置为100、110、120(原尺寸)、130、140 cm。

每个箱体均设定9个监测点，其中02与021两个监测点的坐标在每个箱体中恒定不变，分别为(0,0,0)和(0,0.15,0)，其他监测点的坐标列于表4。以设定好的9个监测点实时监测原子浓度随时间的变化关系。

表4 不同轴向长度下的监测点坐标Table 4 Coordinates of monitoring points under different axial lengths

图7 源箱220Rn子体气溶胶活度 输出率随时间变化关系Fig.7 Relationship between activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn and time

1) 源箱220Rn子体的稳定性分析

图7为源箱220Rn子体气溶胶活度输出率随时间的变化关系。根据图7可知，相同轴向长度下，入口流率越大，原子浓度达到稳定的时间会缩短，该时间的缩短程度随入口流率的增加而逐渐减弱。主要因为轴向长度一定时，增加入口流率，源箱内湍流强度增强，有利于220Rn子体气溶胶的均匀分布，其浓度达到稳定状态的时间逐渐减少。相同入口流率下，增加源箱轴向长度，子体浓度达稳定的时间有少量增加，且该时间的增加随入口空气流率增加而减小。主要因为入口流率一定时，增加源箱轴向长度使其换气率减小，导致原子浓度达到稳定状态的时间逐渐增加；相对于入口流率较大的情况，入口流率较小时，增加单位轴向长度，源箱换气率减小更快，原子浓度达稳定的时间增长更快。

相同轴向长度下，以入口流率为1 L/min时子体气溶胶浓度达到稳定状态时间t1为参考值，不同入口流率子体气溶胶浓度达到稳定状态时间为t2，其稳定时间缩短的程度用K表示，K=(t1-t2)/t1，K列于表5。其中，L=100 cm，Qair=10 L/min时K最大，为66.41%。

2) 源箱220Rn子体的均匀性分析

图8为5种不同轴向长度与10种不同入口空气流率下，20Rn子体达到稳定状态时原子浓度的空间分布图。图9为5种不同轴向长度下相对标准偏差随入口空气流率的变化关系。由图9可知，在轴向长度一定时，随入口空气流率的增加，相对标准偏差均呈先增加后减小的规律；且相对标准偏差峰值所对应的入口空气流率随轴向长度的增加而增加。主要因为随着入口流率的增加，入口所产生的湍流强度和出口流率均逐渐增大，当入口流率较小时，后者作用占优，使相对标准偏差逐渐增加；当入口流率较大时，前者占主导作用，使相对标准偏差逐渐减小。

表5 不同入口空气流率下的KTable 5 K under different inlet air flow rates

图8 220Rn子体达到稳定状态时原子浓度的空间分布Fig.8 Spatial distribution of aerosol of progeny of 220Rn concentration with progeny of 220Rn at steady state

3) 源箱220Rn子体气溶胶活度输出率分析

在L=100、110 cm时，220Rn子体气溶胶的活度输出率均在入口空气流率为6 L/min时出现最大值；在L=130、140 cm时，220Rn子体气溶胶的活度输出率均在入口空气流率为8 L/min时出现最大值。根据表6可知，以L=100 cm的220Rn子体气溶胶的活度输出率值n0作为参考值，其他轴向长度下220Rn子体气溶胶的活度输出率值为n1，可计算220Rn子体气溶胶的活度输出率提升百分比B，B=(n1-n0)/n0。当L=140 cm，入口流率为1 L/min时，220Rn子体气溶胶的活度输出率有最大B，为48.51%。

图9 源箱尾部220Rn子体气溶胶活度相对标准偏差随入口空气流率的变化Fig.9 Relationship between relative standard deviation of progeny of 220Rn concentration at the rear of aging chamber and change of inlet air flow rate under different axial lengths

表6 220Rn子体气溶胶的活度输出率Table 6 Activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn

呈以上规律的主要原因：随入口空气流率逐渐增加，气溶胶和220Rn子体的相互作用时间减少，使220Rn子体气溶胶的浓度有所降低，不利于220Rn子体气溶胶活度输出率的提高，但此时换气率的增加有利于220Rn子体气溶胶活度输出率的提高。当入口流率较小时，后者作用占优，当入口流率较大时，前者作用占优。因此，轴向长度一定时，随着入口流率增大，220Rn子体气溶胶的活度输出率先增加后减小。轴向长度的增加能延长气溶胶和220Rn子体相互作用的时间，有利于220Rn子体气溶胶的浓度的升高。因此，入口空气流率一定时，轴向长度增加将有效增加220Rn子体气溶胶的活度输出率。

3 220Rn子体源箱性能优化分析

本文从3个方面对源箱性能进行优化分析：1)220Rn子体气溶胶的活度输出率；2) 原子浓度达稳定的时间；3) 源箱尾部均匀性。由于换气率决定了源箱入口流率与源箱体积之比，且源箱的轴向长度L与源箱半径R之比(L/R)决定了源箱的形状，因此分析换气率和L/R与3个优化参数的关系，能同时考虑到源箱形状、体积和入口流率3个因素，更方便有效地对源箱进行性能优化设计。

图10所示为换气率和L/R与220Rn子体气溶胶的活度输出率之间的关系。由图10可知，当换气率一定时，L/R越大，220Rn子体气溶胶的活度输出率越大；当L/R一定时，换气率在0.01～0.02之间，220Rn子体气溶胶的活度输出率出现最大值。若需源箱始终保持220Rn子体气溶胶的高输出能力(大于50 Bq/min)，在设计源箱结构时应使源箱的轴向长度与源箱半径之比大于4.0，且换气率保持在0.01～0.02之间。

图10 换气率、L/R和220Rn子体气溶胶的 活度输出率之间的关系Fig.10 Relationship between air exchange rate, L/R and activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn

图11所示为换气率、L/R和原子浓度达稳定状态时间的关系。由图11可知，换气率是影响源箱220Rn子体气溶胶均匀性的主要因素，且随换气率的增加，原子浓度达到稳定状态的时间逐渐减少。若需源箱在较短时间内原子浓度达到稳定的状态(小于15 000 s)，在设计源箱结构时应使源箱的换气率大于0.015。

图11 换气率、L/R和原子浓度 到达稳定状态时间的关系Fig.11 Relationship between air exchange rate, L/R and time for aerosol concentration of progeny of 220Rn to reach steady state

图12所示为换气率、L/R和源箱均匀性的关系。由图12可知，当换气率一定时，L/R越大，源箱尾部的均匀性越差；当L/R一定时，换气率在0.005～0.020之间，源箱的均匀性最差。若需源箱尾部均匀性较好(RSD小于0.03)，在设计源箱结构时，有两种优化方案：源箱换气率小于0.005；换气率大于0.015，且轴向长度与源箱半径之比小于4.3。

图12 换气率、L/R和源箱均匀性的关系Fig.12 Relationship between air exchange rate, L/R and uniformity of aging chamber

由于源箱将220Rn子体气溶胶注入220Rn射气室后，220Rn子体气溶胶将会在主体箱内重新建立平衡，即源箱均匀性与220Rn室调控不存在直接联系。因此，源箱的优化设计应优先考虑提升220Rn子体气溶胶的活度输出率和缩短原子浓度达到稳定状态的时间，最后考虑源箱的均匀性。气溶胶的浓度远大于实验需求，当更改源箱入口220Rn子体的输入浓度时该条件仍满足，因此更改实验中220Rn室的源活度，以上优化方案仍适用。

4 结论

本文基于计算流体力学软件以及Li等的220Rn室调控理论，分析了入口流率、源箱轴向长度和换气率等对220Rn子体源箱性能的影响。该研究与Li等的实验数据进行了对比，表明该数值模型能较好反映220Rn子体源箱实际运行状态。研究的结果对220Rn子体源箱的结构设计与220Rn室的子体调控具有指导性意义。下一步将对流场模式下220Rn室进行数值模拟与分析，通过建立标准“数字化220Rn室”的数据库，开展220Rn室智能调控与分析系统研究，为220Rn室智能调控提供技术基础。