倪梓宁，于 涛,*，谢金森，陈熙荣，黄 干，黄 浩， 陈珍平，赵鹏程，雷济充

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001； 2.南华大学 湖南省数字化反应堆工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001； 3.中国核动力研究设计院 反应堆运行与应用研究所，四川 成都 610213)

在大型商用后处理厂尚未建成的情况[1]下，使用燃耗信任制(BUC)技术能实现乏燃料(SNF)密集贮存，有助于缓解核电厂运行压力。相比传统的新燃料假设，BUC技术所涉及的核素种类繁多，且燃耗数值计算复杂。实际燃耗过程与燃料组件即便采用扩散-燃耗的耦合计算流程，完整跟踪燃料组件在循环中的位置，也难以完全考虑组件在反应堆的实际过程，同时，由于燃耗链分解引入的近似、核反应本身具有的随机性与数值计算方法存在的固有误差，使得燃耗计算难以得到精确的核燃料成分。因此，在实际的燃耗信任制的计算中，为评估乏燃料池临界安全裕量，需合理又保守地分析临界安全分析所用的乏燃料成分，并量化燃耗计算过程中所引入的不确定度。

量化燃耗计算对临界计算的偏差及不确定度，需以乏燃料样品的实验测量值作为基准与核素计算值进行比较。国外从20世纪80年代起即开始了燃耗信任制技术研究，其中美国橡树岭国家实验室(ORNL)应美国核管理委员会(NRC)的要求针对德国奥布里希海姆反应堆(German Obrigheim reactor)、卡尔弗特悬崖1号反应堆(Calvert Cliffs Unit 1 reactor)等不同反应堆燃料组件开展了乏燃料同位素分析实验和燃耗程序计算的验证[2-3]；经济合作与发展组织核能署(OECD/NEA)专家组邀请全球17家核能研究机构，采用不同计算程序对Phase Ⅰ-A到Phase Ⅶ等基准题进行计算与结果比对，提供了一系列关于乏燃料核素成分、燃耗计算方法及功率分布敏感性等燃耗信任制的数据结果[4]；同时，NEA针对乏燃料同位素分析试验开发了可视化数据库SFCOMP[5-6]。国内面向燃耗信任制的燃耗计算不确定度工作处于起步阶段，如中国原子能科学研究院、上海核工程研究设计院基于高滨(TAKAHAMA)压水堆核素实验测量结果开展了关于核素修正因子的相关研究[7]，而评估核素浓度偏差与不确定度的研究较少。

基于此，本文以燃耗程序TRITON计算结果与乏燃料样品的测量值进行比较，采用参数统计法，量化乏燃料样本核素偏差与不确定度，并基于核素边界法、MC抽样及LHS方法，量化由燃耗计算传递给临界安全计算的不确定度，以保证电厂在安全的前提下，释放更多的裕量，进一步提高电厂经济性。

1 燃耗计算不确定度分析方法

1.1 核素偏差和不确定度的分析方法

乏燃料燃耗计算不确定度分析流程如图1所示。BUC技术中乏燃料样品核素成分的偏差及偏差不确定度包含乏燃料化学分析方法的不确定度、燃耗程序计算的不确定度及核数据的不确定度[8]。以乏燃料样品破坏性化学实验测量的核素浓度为基准，与燃耗程序计算的核素浓度进行比较，对核素偏差及偏差不确定度展开分析，这种方法已被国际所接受[9-11]。

图1 乏燃料燃耗计算不确定度分析Fig.1 Uncertainty analysis of SNF burnup calculation

(1)

(2)

(3)

考虑容忍因子后样本标准差σn为：

(4)

式中，σn为用于量化核素密度计算的不确定度。

上述容忍区间的计算方法可分为两大类：参数统计法和非参数统计法[15]。根据GB/T 3359—2009[16]确定核素偏差不确定度的容忍区间计算方法如下。

容忍因子计算方法：

(5)

1.2 核素修正因子的计算方法

图1中，针对核素修正因子主要有两种方法：美国能源部(DOE)提出核素边界法[17]和美国NRC基于MC抽样的核素修正方法[18]。

为包络核素浓度的不确定度，核素边界法保守地考虑了单个参数的不确定度。其核素修正如方程(6)所示。

(6)

基于MC抽样的核素修正方法如式(7)所示。

(7)

1.3 拉丁超立方不确定度抽样方法

LHS抽样核素修正方法如方程(8)所示。

(8)

为评估核素浓度不确定度对临界计算的影响，对置信核素进行修正抽样后，各修正核素组成新的乏燃料样本并进行临界计算。第i次临界计算结果与标准差由式(9)、(10)确定。

(9)

(10)

(11)

(12)

如果只考虑燃耗计算中核素对临界计算引入的偏差与不确定度，则GB/T 15146.12—2017次临界安全准则[19]简化为式(13)：

kp+βi+Δki≤klimit-βm-Δkm

(13)

式中：βi为燃耗计算中核素偏差对临界计算kp引入的偏差；Δki为燃耗计算中核素偏差的不确定度对临界计算kp引入的偏差不确定度；βm为其他不确定度对临界计算kp引入的偏差；Δkm为其他不确定度对临界计算kp引入的偏差不确定度。

设keff-REF为程序计算值kp，则临界计算不确定度如式(14)所示。

(14)

2 计算核素偏差和不确定度

2.1 程序简介

美国橡树岭国家实验室开发的SCALE软件包可进行反应堆的燃耗计算、临界计算及屏蔽计算。本文采用该软件包中TRITON[20]与CSAS25[21]模块进行计算，其中三维输运-燃耗计算TRITON模块主要对堆芯燃料组件进行燃耗与衰变分析，CSAS25主要负责抽样后的临界计算，二者均使用ENDF/B-Ⅴ核数据库，其计算流程如图2所示。

2.2 乏燃料基准题选取

在选取基准题的类型上，由于需要应用实测的同位素数据来评估计算中核素的不确定度时，一个潜在的问题是实验数据库是否能代表燃料的特性。因为大量目前可用的测量是在20世纪70年代辐照的燃料组件获得的。目前尚无标准来衡量同位素数据库的适用性，需要工程判断。

基于对乏燃料样本多样性的考虑，针对ORNL与OCRWM所发布的7个压水堆化学分析数据基准题[5-6,22]进行了计算，结果列于表1。采用56组乏燃料压水堆组件核素测量数据，富集度覆盖范围2.556%～4.11%，燃耗覆盖范围11.5～47.3 GW·d/tU。

2.3 容忍因子计算

由于国内外容忍因子计算表针对的样本量及置信度有限，故开发了针对任一样本量、任一置信度下的容忍因子计算程序，并与GB/T 3359—2009[16]内的数据进行对比验证，对于总体均值方差均未知，置信度为95%的双边容忍因子计算结果列于表2。本文容忍因子计算值与GB/T 3359—2009表中所给出的结果相对误差小于0.02%，程序计算结果具有较高可信度。同时由表2可知，随着样本量的增大，容忍因子逐渐减小，表明当样本量较小时，容忍因子取值偏大，则在少量测量数据下，计算的核素浓度具有较大的不确定度σn。

图2 TRITON模块计算流程Fig.2 TRITON module calculation process

表1 压水堆乏燃料组件计算基准题Table 1 Calculation benchmark for spent fuel assembly in PWR

2.4 乏燃料组件燃耗的不确定度分析

表2 双边容忍因子的计算结果Table 2 Calculation result of two-sided tolerance-limit factor

3 核素浓度不确定度对临界计算的影响

以4.0%富集度，燃耗深度分别为20、30及40 GW·d/tU，冷却时间0 d的典型压水堆17×17燃料组件为对象，采用TRITON进行燃耗计算，并分别利用核素边界法、MC抽样与LHS方法开展临界计算，临界计算不确定度计算结果列于表4。压水堆17×17燃料组件模型示于图4。

表3 不同燃耗区间内的乏燃料锕系核素浓度的偏差与偏差的不确定度Table 3 Results of actinides bias and bias uncertainty of spent fuel in different burnup intervals

2) 1个δ的不确定度

图3 核素偏差统计Fig.3 Nuclides bias statistics

表4 MC抽样与LHS方法 对临界计算不确定度结果比较Table 4 Comparison of critical calculation uncertainty results between MC sampling and LHS methods

图4 压水堆17×17燃料组件模型Fig.4 17×17 fuel assembly model of PWR

同时，由表3可知，当燃耗区间处在25 GW·d/tU<燃耗≤35 GW·d/tU范围内，临界计算的不确定度最大。这是由于Yankee Rowe基准题(带有控制棒)计算的核素成分偏差较大，且该基准题实验数据集中在25～35 GW·d/tU区间，使得该区间临界计算不确定度结果偏大。

图5 抽样的kinf计算结果Fig.5 kinf calculation result

4 结论

针对燃耗信任制中核素浓度的不确定度，通过燃耗的测量值与计算值比较，挖掘核素偏差与不确定度随样本燃耗变化的函数关系，归纳了不同燃耗区间内的核素浓度偏差与不确定度，并由自主开发的容忍因子计算程序，给出相应容忍区间。

当MC抽样方法在样本量较少时，样本更有可能从高概率的分布区域中抽取，且无法考虑样本间的相关性。相比LHS方法则是基于分层抽样方法，将不确定范围等概率分成N段(N为抽样数)[23]，每段长度与概率密度有关。如果是均匀分布则每段长度相等，如果是正态分布，则名义值附近长度较短，而外围则长度较长。同时由于本文假设核素间独立不相关，但实际燃耗过程中，核素根据燃料链进行转化，使用LHS方法能考虑不同抽样参数间的相关性[24]，较MC抽样方法结果更真实。综上，LHS方法能为核素浓度不确定度对临界计算不确定度进行合理的评估。