李向军，马 婵，严德贤，裘国华,2，赵 杨，杨 佶，郭世辉

（1. 中国计量大学 浙江省电磁波信息技术与计量检测重点实验室, 浙江 杭州 310018；2. 中国计量大学 太赫兹研究所, 浙江 杭州 310018；3. 浙江中环检测科技股份有限公司, 浙江 温州 325000）

1 引 言

太赫兹通常指频率为0.1～10.0 THz (1 THz=1012Hz) 的电磁波[1-2]，该波段空间分辨率比下临的微波波段更好，穿透性也比上临红外线更强。不仅如此，太赫兹的频段能够直接探测到有机生物分子的独特指纹谱，在生物安全、国土安全、环境保护等领域具有巨大应用价值[3-6]。然而，微量物质的太赫兹吸收谱测量仍非常有挑战性。目前通过压片技术测量固体样品的太赫兹吸收谱，通常需要几百毫克至几克的待测物。为了测量微量样品对太赫兹波的响应，需要额外的增强结构增强待测物与电磁波的相互作用，如光子晶体光纤[7]、谐振腔[8]、金属光栅[9]、金属开口谐振环超表面[10-11]、全介质超表面[12]、石墨烯[13]等结构。与可见光和红外波段类似[14-16]，太赫兹亚波长结构阵列组成的超表面结构是一类主要的敏感结构[17-18]。

然而，目前多数太赫兹或其他波段超表面高灵敏度传感器是基于高Q谐振结构的单频率谐振峰随微量待测物折射率变化的原理制备的。这些高Q结构只能在单频点增强波与物质的相互作用，不能识别微量待测物较宽的特征吸收谱。而参数复用太赫兹超表面可以利用多个不同尺寸单元结构的超表面或多个入射波角度产生一系列谐振峰增强波与物质的相互作用，特别是这些谐振峰的峰值随待测物吸收谱的改变而改变，包络线与待测物特征吸收谱的形状一致，而幅度比未增强吸收谱大幅度提高。该复用机制可以直接显著增强微量待测物的太赫兹指纹吸收谱，因此拥有巨大的应用价值。

2019 年，A. Leitis 等人发现支持连续域束缚态（Bound State in the Continuum, BIC）的高Q全介质超表面在角度复用后，谐振峰在中红外波段覆盖较宽频带，特别是其峰值幅度随微量待测物的吸收谱发生等比例剧烈改变，谐振峰包络组成的待测物吸收谱幅度是直接测量的 50 倍，检测灵敏度可达3 000 分子/μm2[19]。在他们另外的工作中，相同单元结构经过几何复用后，吸收谱增强了60倍[20]。随后Y. Zhong 等基于类似形状的BIC 结构利用角度复用得到了5 μm 厚乳糖薄膜太赫兹增强吸收谱[21]，探测灵敏度达到59.35 mg·cm-2。但该结构需要将硅片减薄和与石英基底键合，制作工艺相对复杂。J. Zhu 等基于光栅结构利用角度复用的方法在红外波段模拟增强了hBN 的吸收谱，增加幅度大约为31.6 倍左右[22]，在太赫兹波段模拟增强了乳糖和2.4-DNT 的吸收谱，幅度平均达到20 倍左右[23]。

本文提出了一种基于角度复用介质超表面用于乳糖的太赫兹吸收谱增强。超表面由高阻硅衬底上的十字形硅阵列组成，具有高Q谐振特性[24]，同时与金属光栅或金属超表面相比，该超表面的材料具有低损耗特性，使得局域场的能量更多地被待测物而不是被金属结构吸收。这有利于进一步提高待测物吸收谱的增强效果。其单元结构为对称的十字结构，与衬底材料相同，减少了加工难度，有利于实际应用。通过改变太赫兹波的入射角度，该介质超表面谐振峰频率可覆盖0.50～0.57 THz。同时，在该超表面上覆盖0.5～2.5 μm厚的α-乳糖作为待测物时，仿真分析了经超表面角度复用后的吸收谱。结果表明：超表面吸收谱的谐振峰幅度随待测物的吸收谱大幅度改变，其包络线组成的增强吸收谱比没有单元结构时增强最多可达82.59 倍。仿真结果表明：经过角度复用，该介质超表面对增强太赫兹吸收谱方面有很大潜力，经过针对不同波段的优化设计，可用于检测不同特征峰微量有机物质，尤其是制作工艺相对简单，易于实际应用。

2 工作原理与结构设计

本文设计的介质超表面及角度复用结构工作原理如图1(a)(彩图见期刊电子版)所示，由十字型结构周期性排列在衬底上组成，结构与衬底都采用高阻硅，太赫兹波段高阻硅的介电常数实部为11.9，虚部损耗很小，仿真计算中不予考虑。图1(b)(彩图见期刊电子版)为介质超表面的单元结构，其中单元周期px=175 μm、py=145 μm，十字结构的硅条长度为l=145 μm，宽度为w=39 μm，高度为h=108 μm，衬底的厚度为t=48 μm。为了验证超表面的吸收谱增强能力，这里利用基于有限元方法的电磁仿真软件计算其太赫兹波段的响应特性，仿真过程中将x和y方向设为周期性边界，z方向设为开放边界，同时xoz平面内太赫兹TM 波以入射角α入射到超表面上。多个入射角将得到多条响应曲线，用于增强待测物的吸收谱。

图1 基于介质超表面角度复用的太赫兹吸收谱增强检测原理示意图。（a）全硅介质超表面角度复用原理；（b）超表面的单元结构Fig. 1 Schematic diagram of enhanced detection of terahertz absorption spectrum based on dielectric metasurface angle multiplexing. (a) Angle multiplexing principle for all-silicon dielectric metasurface; (b)unit structure of the metasurface

接下来，将研究太赫兹波入射角以及超表面单元几何参数与反射曲线中形成的高Q谐振峰的关系。已知高Q谐振峰意味着峰值频率对应的电磁波在介质超表面结构周围形成较强的局域场，从而可以增强电磁波与超表面微量待测物间的相互作用，是后续吸收谱增强的重要物理基础。Q值用以下公式计算

其中f是谐振频率，Δf定义为反射率达到最高值一半时的谐振峰频谱宽度。

经过电磁仿真软件计算，得到了改变太赫兹波入射角以及超表面单元几何参数时超表面在0.5～0.6 THz 波段内的反射曲线，如图2(彩图见期刊电子版)所示。其中太赫兹波入射角α的变化范围为0°～80°，超表面单元结构中硅条长度l的变化范围为80～160 μm，宽度w的变化范围为40～80 μm，高度h的变化范围为60～100 μm。几何参数扫描时，入射角度为α=30°，其他参数值与图1 一致。通过优化单元结构使得谐振峰具有较高的Q值，同时，其位置接近0.53 THz，这样可以通过随后的大幅度角度扫描(以α=30°为中心)，使谐振峰位置覆盖以0.53 THz 为中心的较宽频带。各参数扫描仿真结果如下：α在0°～80°扫描时，谐振峰发生红移，基本覆盖范围为0.5～0.6 THz；其它几何参数扫描增加时，谐振峰发生红移，移动的范围比较小，覆盖范围为0.01 THz～0.03 THz。谐振频率随参数增加而红移的原因是扫描过程中角度变化或几何参数增加造成等效超表面谐振体积增加，从而使响应的谐振频率变小。

图2 超表面的反射曲线随（a）太赫兹波入射角α，（b）h，（c）w 及（d）l 的变化情况Fig. 2 The reflections of the metasurface with changing of (a) the incident angle, (b) h, (c) w and (d) l

同时，图3 给出了太赫兹波入射角改变以及单元几何参数扫描时超表面反射曲线对应的Q值变化情况。其中当入射角从0°增加到80°，以及l从80 μm 增加到160 μm，Q值逐渐增加并保持在100 以上，表明单元结构具有良好的电磁场约束能力。同时当h从60 μm 增加到100 μm以及w从40 μm 增加到80 μm 时，Q值从100 以上逐渐减少，相应超表面的电磁场约束能力有所减弱。根据仿真结果综合考虑加工制作难度，确定几何参数l、w和h的值，图1 所示，作为超表面角度复用时用于待测物太赫兹吸收谱增强的最终方案。

图3 超表面反射曲线的Q 值随（a）太赫兹波入射角，（b）高度h，（c）宽度w 及（d）长度l 的变化情况Fig. 3 Q values of the reflection curve of the metasurface varying with (a) the incident angle of the terahertz wave, (b) h, (c) w and (d) l

3 结果和讨论

为了验证本文提出的超表面对于微量待测物太赫兹吸收谱增强的有效性，采用α-乳糖作为待测物进行仿真验证。α-乳糖是一种大分子有机物，广泛用作分析试剂、生物培养基等，在0.529、1.20 和1.38 THz 等频率附近具有较大的吸收系数，形成具有指纹特征的吸收峰[16]。这里把0.529 THz 处的特征吸收峰作为吸收谱增强的目标频率。α-乳糖在0.529 THz 附近的介电常数如图4(a)(彩图见期刊电子版)所示，可以用一阶洛伦兹模型表示[25]

图4 α-乳糖在0.45 THz～0.6 THz 范围内的介电常数以及硅基底上涂布乳糖薄膜的响应曲线（0.50 THz～0.55 THz）。（a）介电常数；（b）反射率；（c）透射率；（d）吸收率Fig. 4 The dielectric constant of α-lactose at 0.45 THz～0.6 THz and the response curve of a film of lactose coated on a silicon (0.50 THz～0.55 THz). (a) dielectric constant; (b) reflectance; (c) transmittance; (d) absorptivity

式中，ε∞表示高频介电常数，ωp和γp分别表示谐振角频率和阻尼率，Δεp是振荡强度因子，这里ε∞= 3.145，ωp=0.529×2π×1011rad·s-1，γp=1.59×1011rad·s-1和Δεp=0.052。

如果直接在硅基底涂敷0.5～2.5 μm 厚的乳糖薄膜，太赫兹波垂直入射时，经过有限元仿真计算得到的反射率、透射率和吸收率如图4(b)～4(d)(彩图见期刊电子版)所示。这里吸收率a由以下公式计算

其中，t是透射率，r是反射率。

图4(d)是在硅基底上直接涂敷α-乳糖薄膜的吸收率曲线，可以看到在0.53 THz 附近直接测量的峰值吸收率非常小，对于2 μm 乳糖薄膜只有0.006 左右。这在实际测量中很容易被噪声淹没，无法测量。因此，需要利用超表面提供局域增强的电磁场增强与待测物的相互作用。如图5(a)所示，在十字形单元表面涂敷2 μm 薄膜，太赫兹TM 入射角从0°增加到80°，步长为5°。从图5(b)和图5(c)可以看到：在没有涂敷乳糖薄膜的时候，超表面的反射率和透射率的谐振峰幅度随入射角变化时基本保持不变。而从图5(d)和图5(e)可以看到：在涂敷2 μm 乳糖薄膜时，超表面的反射率和透射率的谐振峰幅度随入射角的变化发生显著变化。图5(f)为由公式（3）计算出的随入射角变化时的超表面吸收率，这些谐振峰连接而成的包络线可以作为增强的乳糖吸收谱。具有十字单元的超表面增强后的乳糖薄膜吸收谱（谐振峰包络线）与没有十字单元衬底上直接仿真计算的乳糖薄膜吸收谱相比，吸收谱峰值幅度增强了51.67 倍。由此看出，本文提出的介质超表面对微量待测物吸收谱的增强效果非常明显。

图5 基于角度复用介质超表面的乳糖太赫兹吸收谱增强。（a）涂敷乳糖薄膜的介质超表面单元结构；（b）超表面没有涂敷乳糖的反射率；（c）超表面没有涂敷乳糖时的透射率；（d）超表面涂敷2 μm 乳糖的反射率；（e）超表面涂敷2 μm 乳糖的透射率；（f）超表面涂敷2 μm 乳糖的吸收率与无涂敷情况对比Fig. 5 Enhancement of the terahertz absorption spectrum of lactose on the dielectric metasurface based on angle multiplexing.(a) The metasurface unit structure of the medium coated with lactose film; (b) the reflectance of the metasurface without lactose coating; (c) the transmittance of the metasurface without lactose coating; (d) the reflection of metasurface coated with 2 μm lactose; (e) the transmittance of metasurface coated on the 2 μm lactosee; (f) absorption of metasurface with and without lactose coating

为了进一步说明本文提出的介质超表面吸收谱增强机理，给出了涂有2 μm 乳糖薄膜的单元结构在4 个不同入射角度下谐振频率的电场强度分布。如图6(a)～6(d)(彩图见期刊电子版)所示，这4 个角度分别是25°、35°、45°和55°，对应的谐振频率分别为0.561、0.543、0.529、0.517 THz。可以看出：当谐振频率接近乳糖特征吸收0.529 THz 时，图6(b)和6(c)所示的十字硅棒周围的场强分布要高于图6(a)和6(d)所示的场强分布。这说明乳糖薄膜的吸收峰和介质超表面的吸收谐振峰发生有效的耦合，而且随着频率的变化，乳糖吸收率可以显著影响超表面吸收谐振峰所在频率的电场强度，从而达到增强乳糖吸收谱的效果。

图6 涂有乳糖薄膜介质超表面在角度复用时的电场分布。（a）α=25°（0.561 THz）；（b）α=35°（0.543 THz）；（c）α=45°（0.529 THz）；（d）α=55°（0.517 THz）Fig. 6 Electric field distributions of the dielectric metasurface coated with lactose film by multiplexing incident angle. (a) α=25° (0.561 THz); (b) α=35°(0.543 THz); (c) α=45° (0.529 THz); (d) α=55°(0.517 THz)

在进一步研究中发现：乳糖的厚度也会影响吸收谱增强效果。本文研究了介质超表面涂敷0.5～2.5 μm 乳糖薄膜的吸收谱增强效果，厚度变化步长为0.5 μm。经过介质超表面谐振峰的提取和包络链接可以得到各个厚度乳糖的增强吸收谱曲线，如图7(a)～7(e)(彩图见期刊电子版) 所示。7(f)(彩图见期刊电子版)给出了不同厚度乳糖的增强吸收谱曲线，可以发现增强吸收谱的峰值随乳糖厚度的增加而增加，但是增加的幅度逐渐变小。对比没有增强结构硅片上的相同厚度的薄膜乳糖，可以发现介质超表面对于0.5 μm 乳糖吸收谱峰值增强了82.59 倍；对于1.0 μm 乳糖增强了71.16 倍；对于1.5 μm 乳糖谱增强了55.87 倍；对于2.0 μm 乳糖增强了51.67 倍；对于2.5 μm 乳糖增强了45.35 倍。

图7 介质超表面涂敷不同厚度乳糖的增强吸收谱。（a）0.5 μm 乳糖；（b）1.0 μm 乳糖；（c）1.5 μm 乳糖；（d）2.0 μm 乳糖；（e）2.5 μm 乳糖；（f）0.5～2.5 μm 乳糖增强吸收谱（包络曲线）Fig. 7 Enhanced absorption spectra of dielectric metasurface coated with different thicknesses of lactose. (a) 0.5 μm lactose;(b) 1.0 μm lactose; (c) 1.5 μm lactose; (d) 2.0 μm lactose; (e) 2.5 μm lactose; (f) 0.5-2.5 μm lactose enhanced absorption spectra as envelope curves

为了进一步说明本文结构对微量样品太赫兹吸收谱的增强效果，表1 列出了目前基于介质超表面或超光栅结构的最大增强倍数。结果表明本文所提出的介质超表面吸收谱增强效果有较大提高，具有测量更加微量物质的太赫兹特征吸收谱的能力。

表1 本文结构与其它介质超表面或超光栅结构的吸收谱增强效果对比Tab.1 Comparison of absorption enhancement performances for the structure proposed in this paper and other metasufaces and metaragratings

4 结 论

本文设计了一种基于角度复用太赫兹吸收谱增强介质超表面。超表面的单元结构由高阻硅衬底上的十字形硅阵列组成，可激发高Q谐振响应曲线。首先通过有限元电磁仿真软件模拟和分析不同几何参数对谐振峰Q值以及与谐振频率和入射角的关系，实现了Q因子、谐振峰频率可调谐范围针对特定待测物即乳糖薄膜的优化。设计结果是当TM 偏振模式太赫兹波以20°～80°的入射角入射超表面，得到的谐振峰频率可覆盖0.50～0.57 THz，Q值达到100 以上。在该介质超表面上覆盖0.5～2.5 μm 的α-乳糖作为待测物，逐渐改变入射角度，吸收曲线谐振峰幅度随待测物的吸收谱大幅度改变，其包络线组成的吸收谱比直接测量的增强最多82.59 倍。本文提出的基于角度复用的太赫兹吸收谱增强高Q介质超表面，在针对特定待测物进行优化后，其吸收谱得到有效增强，为对其进行微量甚至痕量检测提供有力工具。本文所设计的结构通过角度复用可以覆盖0.5～0.57 THz 的频率范围，其它太赫兹频率范围可以通过改变单元结构结合角度复用覆盖，因此该结构具有更宽频率吸收谱增强的潜力。