李若羽 卞建春 唐贵谦 李丹 白志宣 毛文书

1 成都信息工程大学大气科学学院, 成都 610225

2 中国科学院大气物理研究所中层大气和全球环境探测重点实验室, 北京 100029

3 中国科学院大学地球与行星科学学院, 北京 100049

4 兰州大学大气科学学院, 兰州 730000

5 中国科学院大气物理研究大气边界层物理和大气化学国家重点实验室(LAPC), 北京 100029

1 引言

青藏高原是“世界屋脊”，一直以来是众学者研究的热点地区。在2000 年，国家将“西部大开发”作为一项战略任务，启动对西部的经济网络建设。而大气气溶胶作为城市空气污染的重要组成部分，其颗粒大小及分布可以影响空气质量（Huang et al., 2014; Liu et al., 2015）、能见度（Kim et al.,2006; Li et al., 2016）、人类健康（Delfino et al.,2005; Gautam et al., 2016; Tang et al., 2017）、以及地球的辐射收支（Pope III, 2000; Huang et al.,2014）。在建设经济的同时，为了控制大气污染物的排放，降低PM2.5的浓度，于2003 年颁布更严格的火电厂标准（GB 13223-2003）。

拉萨作为青藏高原的省会城市和直接污染源，其空气质量一直是中国最好的城市之一（Duo et al., 2018; Yin et al., 2019），但不如三亚、海口（海南省）等沿海清洁城市（Jiang et al., 2015)。由于城市化发展和发达的旅游业，已经使化石燃料成为了拉萨的主要消耗能源（Ran et al., 2014），而高海拔、低纬和稀薄大气，使得拉萨的紫外线辐射水平较高（杨龙元等, 1994; Ren et al., 1999;Norsang et al., 2009），尤其在夏季，可能导致拉萨产生比平原地区更严重的光化学污染。另外，拉萨的生态脆弱，植被覆盖率低，经济不发达，存在原始的生物质燃烧以及宗教焚烧（Cui et al., 2018;Wei et al., 2019），拉萨的空气污染对当地生态环境和自然资源及人类健康构成潜在风险。

从国家环境空气质量监测网自2013～2020 年的空气污染物六要素（PM2.5、PM10、O3、CO、SO2和NO2）监测数据（http://www.cnemc.cn [2020-08-31]）发现拉萨除了O3以外的气态污染物都逐渐改善到一级标准以内，而PM2.5和PM10在2013～2015 年下降较快，于2016～2020 年无明显变化，说明环境治理遇到瓶颈，需要进一步对气溶胶产生的来源和性质进行评估。气溶胶数浓度谱可以直接识别粒子来源和性质。如杨龙元等（1994）发现青藏高原北缘五道梁的气溶胶数浓度谱具有本底特征（0.4 μm 以下微粒占比急剧减少），近地面气溶胶数密度在23～66 cm-3之间。He et al.（2011）和Liu et al.（2017）分别通过模拟和实地测试发现在较低和较高的行车速度下，气溶胶各粒径段数浓度会随着海拔的升高而有不同程度的增加，纳米级的气溶胶数浓度增幅更大。而政改之后对高原城市气溶胶数浓度谱缺乏进一步的观测数据加以研究。

由于距离地面1～2 km 的大气边界层是人类主要的活动空间，其中发生着复杂的地气相互作用与大气污染（胡非等, 2003），研究边界层内气溶胶的时空分布便尤为重要。周任君等（2008）等人利用HAIOE 雷达资料发现先高原上空的对流层顶存在气溶胶极大值区；秦武斌等（2017）等人利用雷达和太阳光度计测量数据拟合得到气溶胶标高来反应我国西北地区气溶胶的垂直分布特征，但高原城市也缺乏定量的垂直变化原位探测实验数据来做科学的数据支撑。

为了弥补先前研究的不足，本研究搭建基于地面和系留汽艇的观测平台，分别对近地面和垂直梯度拉萨大气边界层内气溶胶数浓度进行了观测研究，获取了拉萨夏季气溶胶数浓度的时空演变规律，厘清了对气溶胶贡献显著的关键排放源。

2 数据来源与方法

2.1 实验地点及数据来源

实验的观测时间为2020 年8 月1～28 日，分别在拉萨市东南方的西藏大学纳金校区（29°38′56″N， 91°11′13″E；图1）校区进行系留气艇边界层探空实验，于拉萨市中心的拉萨市气象局（29°39′43″N，91°8′35″E；图1）进行地面观测实验。系留气艇探测系统由有效载荷为10 kg 的60 m3氦气气艇、便携式光学粒子计数器（the Printed Optical Particle Spectrometer，简称POPS）、常规气象要素探空仪（Bian et al., 2011）组成。通过气象传感器收集温度、相对湿度、风向、风速在内的气象参数，以无线电实时从计算机显示传输数据。试验期间，在天气允许的情况下，进行单日多时次（ 07:00、 08:00、 10:00、 11:00、 12:00、 14:00、15:00、16:00、19:00 和22:00；北京时，下同）边界层低空探测，共获得可利用垂直廓线数据57 组。

POPS 是单粒子计数器，时间分辨率为1 s，流量为2.98 cm-3s-1，通过记录每个气溶胶粒子经过450 nm 的激光所产生的脉冲强度来统计计数（Gao et al., 2016），能够提供0.13～3.39 μm 粒径范围内气溶胶数浓度谱分布，并将其分为15 个通道：b1（ 0.13～0.14 μm）、 b2（ 0.14～0.15 μm）、b3（ 0.15～0.17 μm）、 b4（ 0.17～0.19 μm）、b5（ 0.19～0.22 μm）、 b6（ 0.22～0.30 μm）、b7（ 0.30～0.41 μm）、 b8（ 0.41～0.49 μm）、b9（ 0.49～0.61 μm）、 b10（ 0.61～0.92 μm）、b11（ 0.91～1.27 μm）、 b12（ 1.27～1.58 μm）、b13（1.58～2.05 μm）、b14（2.05～2.63 μm）和b15（2.63～3.39 μm）。POPS 具有体积小，重量轻的特点，更适用于部署在系留气艇等探空平台以进行大气垂直气溶胶数浓度的测定。仪器的科学性已经得到充分的对比实验验证，更详细的对比和仪器介绍可参照Gao et al.（2016）的工作。为确保对气溶胶的高效采集，实验前，需对POPS 进行流量标定，并用聚苯乙烯（PSL）球型粒子进行粒径校准。

2.2 其他数据来源

另外获得位于拉萨西北向的拉萨市环保局（29°39′25″N，91°11′13″E；图1）2020 年8 月地面的空气污染物六要素数据；以及第二次青藏科考实验中Vaisala 增强型单镜头云高仪CL51 仪器数据（Zhu et al., 2018）。

图1 拉萨市地图及实验场地（EPB：西藏环保局；MB：气象局；TU：西藏大学）Fig. 1 Map of Lhasa city and test site (EPB: Xizang Environmental Protection Bureau; MB: Meteorological Bureau; TU: Xizang University)

云高仪运用脉冲二极管激光探测和测距（Light Detection and Ranging，简称LIDAR）技术，发射器沿垂直或近乎垂直的方向发射强大功率的短脉冲激光束，激光束通往天空经由气溶胶、大气分子以及水汽引起光散射（后向散射），测量散射光并由雷达接受系统接收并转换为光电流，得到不同高度的后向散射强度。

2.3 分析方法

2.3.1 数据剔除方法

以两倍标准偏差为基准剔除地面POPS 观测数据中的异常值（郑家亨, 1995），再计算气溶胶数浓度的小时均值用于后续分析。常规气象要素探空仪所观测的高度数据有部分缺失，但气压数据正常，利用压高公式对其进行修订。系留气艇实验中POPS 的数据亦用两倍标准偏差为基准进行剔除，随后按10 m 的高度间隔计算数据平均值。

2.3.2 边界层测算方法

利用两种方法确定边界层高度（Planetary Boundary Layer Height，简称PBLH）。首先通过云高仪（CL51）获得连续的拉萨市大气边界层演化过程，也同时作为系留气艇释放时采样高度的参考（Tang et al., 2015, 2016）。其次，利用气象要素垂直廓线确定采样时次大气边界的精细结构。稳定边界层（Stable Boundary Layer，简称SBL）的顶部多位于低空急流发生或相对湿度出现突变的位置，残留层（Residual Layer，简称RL）位于其上方。所以将稳定边界层顶（Stable Boundary Layer Height， 简 称 SBLH） 定 为 虚 位 温（ Virtual Potential Temperature，简称VPT）不再随高度升高或出现明显拐点的位置。白天VPT 随高度先减小后增大，将VPT 增大的位置与近地面相同处确定为对流边界层顶部（Convective Boundary Layer Height，简称CBLH）。

2.3.3 大气稳定度评估方法

使用总体理查逊数（Ri；Weisman and Klemp,1986）来估计对流边界层内的大气湍流稳定性，计算方法为

3 结果分析

3.1 地面观测

3.1.1 观测期概述

观测期内拉萨各项污染物均符合我国的一级标准（GB 3095-2015；图2），PM2.5的24 小时均值浓度为8.3±3.3 μg m-3，PM10的24 小时均值浓度为23.5±8.1 μg m-3，SO2的小时浓度均值为6.2±0.4 μg·m-3，NO2的小时浓度均值为11.4±9.2 μg·m-3）。0.13～3.39 μm 粒径范围的气溶胶数浓度月均值为154±100 cm-3，在16 cm-3到870 cm-3之间变化，相比华北及珠江三角洲小2～3 个量级，与中国其他城市的气溶胶数浓度对比见表1。气溶胶主要分布在粒径为0.5 μm 以下的细粒子段，以0.2 μm 以下占比最多。细粒子在26 日有明显增长，结合图2b、c、d 可以看出PM2.5、NO2和气溶胶数浓度的最大值都出现在26 日，而SO2在26 日并没有明显的增加反而呈下降趋势，说明机动车的尾气排放可能是气溶胶增加的主要原因，与此同时对应的细粒子数浓度也有显著增长。

图2 2020 年8 月整个观测期PM2.5 和PM10（a）24 小时均值浓度、（b）小时均值浓度、（c）NO2 和SO2 浓度、（d）气溶胶数浓度（CN）以及（e）气溶胶不同粒径数浓度随时间的变化（灰色竖线代表系留气艇释放时段）。（a）中红、蓝、黑虚线分别对应代表GB 3095-2012的24 小时一级标准[C(PM2.5)：35 μg m-3 和C(PM10)：55 μg m-3]，以及WHO 最新2021 年的24 小时标准[C(PM2.5)：15 μg m-3]Fig. 2 Time series of (a) 24-h mean and (b) hourly mean of PM [C(PM10), C(PM2.5)], (c) NO2 concentration [C(NO2)] and SO2 concentration[C(SO2)], (d) particulate matter number concentrations (CN), and (e) particulate matter number concentrations (shaded) of different particle sizes (the gray vertical line represents the release period of the captive airship) in the whole observation period of August 2020. In (a), the red, blue, and black dotted lines correspond to the 24-h level 1 standard of GB 3095-2012 for PM2.5 (35 μg m-3) and PM10 (55 μg m-3) and the latest WHO 24-h standard of 2021 for PM2.5 (15 μg m-3), respectively

表1 不同地区积聚模态粒子数浓度对比Table 1 Comparison of the concentrations of accumulative modal particle numbers in different regions

将地面气溶胶总数浓度按照由小到大不同分档进行分类，统计各粒径段粒子占比（图3），发现拉萨近地面气溶胶集中分布在0.13～0.49 μm 粒径段的细粒子，占到总数浓度的98.4%～99.3%，其中0.13～0.14 μm 段数浓度占比最大，为28.8%～34.8%；0.14～0.16 μm 次之，为21.8%～24.6%；0.16～0.18 μm 占15.5%～16.5%； 0.18～0.22 μm占10.9%～11.4%；0.22～0.30 μm 占7.5%～10.1%；0.30～0.41 μm 占1.5%～2.9%；而大于0.41 μm 的粒子占比仅有不到1%。在地面总数浓度值为240～870 cm-3（即高数浓度值）范围内，0.18～0.49 μm 段的粒子数浓度有所增加，进一步证实拉萨近地面的污染来源于细粒子。

图3 不同数浓度程度下气溶胶粒径占比图Fig. 3 Particle size proportions at different concentration levels

3.1.2 污染物日变化特征

为了进一步验证8 月拉萨的污染是来源于机动车排放，我们分析了PM2.5、PM10、NO2和SO2的质量浓度以及气溶胶的数浓度的日变化特征（图4）。

PM2.5和PM10的质量浓度显示出明显的昼夜模式，PM2.5和PM10在每日呈现两峰两谷结构，峰值分别对应早上的10:00 和晚上的21:00，两个谷值分别出现在凌晨04:00 和下午的15:00。均值而言，晚峰的幅度略大（PM10=30.6±8.6 μg m-3；PM2.5=10.4±2.7 μg m-3），高 于 早 峰 的 浓 度 均 值（PM10=25.7±7.0 μg m-3；PM2.5=9.1±3.1 μg m-3）。PM2.5的日均值为8.5±2.6 μg m-3，PM10为24.0±7.7 μg m-3。NO2的变化也呈现两峰两谷结构，日均变化为11.5±5.3 μg m-3，日最大值为21.6 μg m-3，对应早间09:00。而SO2日均变化为6.1±0.1 μg m-3，呈现单峰单谷结构，最小值出现在07:00，最大值出现在晚21:00，与其他变量没有明显联系。气溶胶的变化同样为两峰两谷结构，日均值为156±33 cm-3，且峰值出现在09:00 和21:00，与NO2早晚峰值对应，并且该时段细粒子明显增多（图4d），证明气溶胶与NO2有良好的同源性。西藏自治区使用的是北京时间，日出时比北京要晚1.9 h（Cui et al., 2018），早晚高峰正好对应当地排放量的增加和高交通密度，而PM2.5和PM10二者峰值比NO2和气溶胶峰值出现时间晚1 h，进一步验证拉萨地面的污染主要来自于人为活动中机动车的排放。

图4 2020 年8 月（a）PM2.5、PM10 浓度[C(PM2.5)、C(PM10)]和（b）NO2、SO2 浓度[C(NO2)、C(SO2)]以及（c）气溶胶数浓度（CN）的日变化特征（误差线代表标准差）；（d）不同粒径段气溶胶数浓度日变化特征Fig. 4 Diurnal variation of NO2, SO2, PM2.5, PM10, and particulate matter (the errorbar represents the standard deviation). (d) The particulate matter number concentrations in different particle size bins

除此之外，这种昼夜模式也由当地的气象条件及PBLH 变化共同影响。白天边界层厚度大，大气污染物随边界层内强烈的大气运动充分混合，导致边界层内污染物浓度下降。而随着夜间边界层厚度的降低，污染物在近地面的聚集，导致各污染物的夜晚峰值大于早间峰值。

3.2 垂直演变

3.2.1 平均垂直廓线

为了验证拉萨本地的污染源主要为近地面的人为排放，我们进一步利用系留气艇探测气溶胶在大气边界层内的分布。将实验所得廓线经过总体理查逊数初步判定稳定度，再结合气象要素VPT、温度、相对湿度的垂直廓线进行对比，得到单廓线的PBLH。而对于对流状态下发展较高难以判定边界层高度的廓线，便结合云高仪数据判定。按照边界层结构，分为CBL（Convective boundary layer，简称CBL）39 条和SBL18 条（图5）两种平均廓线。各廓线的边界层高度和系留气艇释放时间等相关信息见附录表A1、表A2），y轴是标准化后的坐标，代表z/PBLH 的值。

图5 2020 年8 月1 日～28 日存在的两种气溶胶数浓度垂直剖面类型（a）对流边界层（CBL）；（b）稳定边界层（SBL）：红线代表平均廓线；加粗黑线代表边界层位置；RL 为残留层Fig. 5 Two types of particulate matter number concentrations (CN)vertical profiles that existed during 2020.08.01-2020.08.28 (a)convective boundary layer and (b) stable boundary layer. The red line represents the average profile, and the bold black line represents the boundary layer position; RL means residual layer

边界层是气溶胶分布良好的分界线，边界层上下气溶胶数浓度分布具有明显梯度差异。CBL 的气溶胶数浓度垂直变化较小，地面数浓度范围为57～511 cm-3，CBLH 气溶胶数浓度在45～421 cm-3变化，层结内数浓度递减率为7.3%±32.9%，而CBLH 以上数浓度递减率为10.9%±40.7%，说明在CBL 内气溶胶混合更均匀；SBL 地面数浓度为144～562 cm-3， SBLH 数 浓 度 范 围 降 至15～159 cm-3，气溶胶数浓度随高度下降，SBLH 处气溶胶数浓度递减率为50.5%±30.8%；而RL 中气溶胶数浓度为15～222 cm-3，RL 底部较层结最大探测高度处数浓度的递减率为19.1%±39.3%。表明CBL 和RL 中的数浓度随高度变化较小，气溶胶分布较为均一；而SBL 中数浓度随高度下降较快，大多气溶胶都聚集在近地层，印证边界层内的气溶胶主要来自于近地面的污染。

3.2.2 典型垂直廓线

为了更明确的表征边界层结构对气溶胶垂直廓线演变的影响，将57 条数浓度廓线根据各自时刻进行分类统计（07:00～08:00、09:00～11:00、12:00～14:00、15:00～19:00、20:00～23:00），观察各时段廓线的垂直日变化特征（图6）。

图6 统计一天内不同时段的气溶胶垂直分布廓线：（a）07:00～08:00；（b）09:00～11:00；（c）12:00～14:00；（d）15:00～19:00；（e）20:00～23:00Fig. 6 Particulate matter distribution profiles over different periods of a day: (a) 0700 BJT-0800; (b) 0900 BJT-1100 BJT; (c) 1200 BJT-1400 BJT;(d) 1500 BJT-1900 BJT; (e) 2000 BJT-2300 BJT

09:00～11:00（图6b）是拉萨当地日出后，太阳短波辐射加热下垫面，引起感热通量向上输送，加热产生的热泡是引起对流的主要原因，对流驱动湍流发生，此时层结为静力不稳定。暖空气热泡从地面不断混合向上，促使对流边界层发展，将近地层产生的气溶胶向上输送参与混合。由VPT 廓线可以看出30 m 以下为超绝热层，此时的对流边界层高度发展到约500 m 高度，地面平均数浓度为229 cm-3，600 m 处为197 cm-3，递减率仅为13.7%，垂直方向混合较为均匀。12:00～14:00（图6c），随着下垫面的继续加热，湍流发展更加旺盛，VPT 在垂直方向混合更为均匀，地面平均气溶胶数浓度为179 cm-3，而600 m 处浓度为218 cm-3，相比于09:00～11:00，高空气溶胶数浓度更高，而地面的数浓度更低，说明近地面的污染会随着对流边界层发展被输送到更高的高度。15:00～19:00，对流边界层继续发展，此时地面气溶胶数浓度平均值更低，为138 cm-3，而600 m 处为106 cm-3变化率为23.4%，对流边界层中VPT 廓线分布均匀。

20:00～23:00 是拉萨的夜间，失去日照的下垫面逐渐变性降温，变为静力稳定的大气，VPT 近地面迅速减小，呈现从地面到高空逐渐递增的趋势，稳定边界层上方出现逆温层。白天发展起来的CBL 在湍流衰减后变成中性的RL，而白天扩散的污染物夜间仍然停留在RL 中。此时段近地面的平均气溶胶数浓度为292 cm-3，600 m 处降低到148 cm-3，递减率为49.3%，污染物被抑制在近地面。07:00～08:00 近地面气溶胶已经失去高浓度的人为排放，平均数浓度为239 cm-3，较20:00～23:00 时段略低，但污染物仍然聚集在近地层，此时的数浓度递减率为51.2%。

因此来看，气溶胶的分布和边界层发展有良好响应，气溶胶数浓度呈现出SBL＞CBL≈RL 的变化特征。这一研究结果证实了拉萨气溶胶主要来自于近地面的猜测。

3.2.3 不同层结差异

为了分析不同层结气溶胶数浓度的谱分布，按照不同层结对其进行统计（图7）。

图7 气溶胶粒子数浓度谱分布Fig. 7 Distribution of the number concentration profiles of the aerosol particles

拉萨市气溶胶数浓度在不同层结谱图分布主要表现为数浓度量级的不同，层结粒子数浓度谱分布趋势基本一致。SBL 内气溶胶粒子数浓度均值为194±94 cm-3，CBL 内 为130±110 cm-3，RL 内 为123±95 cm-3。SBL 内为双峰分布，0.13～0.2 μm粒径段粒子数浓度最大，均值为185 cm-3，双峰分别出现在0.4～0.7 μm 粒径段和1～2 μm 粒径段，而0.7 μm 以上的粗粒子已经非常少，均值数浓度仅有不到1 cm-3。CBL 和RL 中同样呈现双峰分布，峰值粒径范围同SBL 一致。而在0.2 μm 以上，粒子数浓度要显著小于SBL。三个层结中都是0.13～0.2 μm 粒径段内的气溶胶数浓度最大，占总体的90.0%～94.3%，远大于粗粒子浓度占比。0.2 μm以下，粒子数浓度为SBL＞CBL＞RL；而在0.2 μm以上，呈现SBL＞RL＞CBL 特征。由于SBL 主要出现在20:00 至次日08:00 时段，边界层高度低，导致气溶胶在近地面积聚。随着日出CBL 的发展，09:00～19:00 时段气溶胶随大气垂直向的交换和扩散，将近地面的气溶胶数浓度稀释，CBL 的数浓度分布较SBL 较低。而RL 主要位于SBL 上部以及发展初期的CBL 上部，除层结中性无湍流发展外，重力沉降作用也是其将气溶胶数浓度降至三者最低的原因。

4 结论

本研究基于2020 年8 月拉萨地面和系留汽艇的观测平台测定的0.13～3.39 μm 粒径范围的气溶胶数浓度数据，结合气象要素探测数据分析气溶胶污染的时空变化以及主导污染源，得到以下结论：

拉萨近地面气溶胶数浓度在16 cm-3到870 cm-3范围之间，比华北及珠三角地区小2～3 个量级；气溶胶的数浓度呈现两峰两谷的日变化结构，峰值通常以细粒子为主，且对应早晚高峰；气溶胶的垂直分布与边界层演变密切相关，SBL 中的气溶胶随高度递减，CBL 和RL 中的气溶胶数浓度分布均一，且显著低于SBL。综合表明，拉萨的污染源主要来自于机动车排放。针对机动车污染物的减排措施是打造高原生态旅游城市的重要途径。

本文的研究结果阐明了高原城市拉萨市夏季气溶胶边界层内数浓度的时空演变规律，以及对气溶胶贡献最显著的排放源，但缺少与其他高原城市的对比实验，且由于实验仅开展在2020 年8 月，而气溶胶数浓度的季节变化可能存在较大差异，也对后续实验提出新的要求。

附录A

表A1 边界层实验中所测量的混合状态下每个垂直剖面的日期、时间和其他信息（序号代表释放顺序）Table A1 Date, time, and other information for each vertical section in the in the boundary layer experiment (the serial number represents the release sequence)

表A2 边界层实验中所测量的稳定状态下每个垂直剖面的日期、时间和其他信息（序号代表释放顺序）Table A2 Date, time, and other information for each vertical section in the boundary layer experiment(the serial number represents the release sequence)