施 辉李宗星杨元元彭 博胡俊杰方欣欣张 浩魏小洁

1.中国地质科学院地质力学研究所,北京 100081;

2.自然资源部古地磁与古构造重建重点实验室,北京 100081;

3.中国地质调查局油气地质力学重点实验室,北京 100081

0 引言

柴达木盆地是中国西部重要含油气盆地之一,目前油气勘探与开发主要集中在盆地西部古—新近系、北缘侏罗系和东部三湖地区第四系这3套含油气系统(付锁堂等, 2016)。近年来,柴达木盆地东部(简称柴东)石炭系取得了油气资源调查的一系列进展性认识 (马寅生等, 2012; Li et al., 2014; 刘成林等, 2016;马立成等,2020),部署的钻井也获得了重要的油气发现(李宗星等, 2019; 彭博等, 2020),预示该层系的油气资源前景较广阔,有望成为盆地未来油气勘探的接替领域。

柴东欧南凹陷石炭系的石油地质条件优越,成藏要素配置良好,是油气运聚成藏的有利次级构造单元(刘成林等, 2021)。凹陷周缘地区广泛发育石炭系野外露头油苗,经油源对比研究确定石油来源于石炭系烃源岩(刘成林等, 2012)。石炭系发育多套烃源岩层系,包括暗色泥/页岩、煤和泥灰岩3种岩性类型烃源岩(曹军等, 2016; 李军亮等, 2016)。有机地球化学测试结果显示石炭系烃源岩有机质类型以腐殖型(Ⅲ型)为主,处于成熟—高成熟演化阶段,总体表现为“中等—好”评价级别的烃源岩,具有一定生烃潜力(李军亮等, 2016);烃源岩抽提物的生物化合物指标说明有机质具有陆相和海相混合来源的特点,堆积于海陆交汇的半深—深水和弱氧化—弱还原的沉积环境 (Wang et al., 2018)。

迄今,石炭系烃源岩类型、质量评价、生烃潜力等方面虽然取得了较统一的认识,但在优质烃源岩形成及分布等研究上仍需深入探索。明确优质烃源岩形成机制并揭示其分布规律是低勘探程度区带油气勘探部署的关键依据,认清影响有机质富集的地质因素是其中至关重要的环节。文章针对以上柴东欧南凹陷石炭系油气资源调查关注的科学问题和制约下一步油气勘探部署的实际问题,利用有机地球化学、元素地球化学、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等测试方法,综合分析了烃源岩矿物组分、有机质丰度、干酪根类型、热演化程度、形成环境、TOC与主要矿物关系等,确定了石炭系海相有机质富集的控制因素,为探讨石炭系优质烃源岩形成机制和预测高质量烃源岩分布提供了新的切入点。

1 地质概况

欧南凹陷位于柴达木盆地东部德令哈坳陷,呈北西—南东向展布,南、北方向分别以埃北和欧南断裂为界(图1),与德令哈、霍布逊凹陷和欧龙布鲁克、埃姆尼克凸起等次级构造单元共同组成了“三凹夹两隆”构造格局(图2)。

图1 柴达木盆地东部区域位置及构造分区Fig.1 Location and tectonic division of the eastern Qaidam basin(a) Elevation map of the Qaidam basin; (b) Structural outline map of the eastern Qaidam basin

图2 柴东地区南北向地质剖面(AB位置见图1b)Fig.2 Geological section striking NS in the eastern Qaidam basin (The location of AB is shown in Fig.1b)

石炭纪沉积时期,研究区位于约13.5°N的低纬度地区(Wang et al., 2016),处于古特提斯洋持续扩张体制下向北倾斜的被动大陆边缘环境(孙娇鹏等, 2017),依次发育下石炭统城墙沟组(C1ch,对应维宪阶)和怀头他拉组(C1h,对应谢尔普霍夫阶),以及上石炭统克鲁克组(C2k,对应巴什基尔阶)与扎布萨尕秀组(C2zh,可与太原组对比,对应晚石炭世卡西莫夫阶—早二叠世早期阿瑟尔阶)(青海省地质矿产局, 1991)。欧南凹陷早石炭世C1h以(含生屑)泥晶灰岩夹泥岩沉积为主,晚石炭世C2k则堆积灰岩、砂岩和煤频繁互层沉积物,晚期(C2zh)在海侵作用下过渡至碳酸盐岩沉积环境,总体表现出碎屑岩-碳酸盐岩混积的陆表海沉积层序(牛永斌等, 2010; 魏小洁等, 2018),组成较良好的生储盖组合(图3)。

图3 柴东地区欧南凹陷石炭系岩性剖面及生储盖组合(QDD1井)Fig.3 Carboniferous stratigraphic column and source-reservoir-cap assemblages of the Ounan depression, eastern Qaidam basin (Well QDD1)

2 烃源岩特征

此次研究中统计分析的数据来源于欧南凹陷及周边地区柏树沟、旺尕秀、石灰沟等野外露头(23样次)和CY2、QDC1、QDD1等关键钻井(338样次岩屑及岩芯,埋深主要分布于0~3500 m)的石炭系烃源岩样品测试结果(总共361样次)。

2.1 烃源岩岩性及组分

研究区石炭系31块烃源岩样品全岩XRD矿物组分测试结果显示(表1,表2):烃源岩包括泥页岩和灰岩两种类型岩性,泥页岩类烃源岩组分以石英(16.4%~88.3%,均值46.8%)和黏土矿物(9.0%~83.6%,均值42.3%)为主,其次为碳酸盐矿物(0~34.4%,均值7.0%),包括方解石(0~21.8%,均值5.2%)、白云石(0~18.2%,均值1.8%)和菱铁矿(个别样品含),含少量斜长石和黄铁矿(图4a)。黏土矿物中高岭石组分约占全岩总质量的16.5% (0~54.4%)、伊/蒙混层含量为14.7%(0~32.8%)、伊利石组分约7.9%(0~18.4%)、绿泥石约为3.3%(0~26.0%)(图4b)。

碳酸盐岩类烃源岩主要为石灰岩,方解石含量约占岩石总重量的72.9% (21.3%~99.0%),其次为石英(12.7%)、黏土矿物(8.9%)、白云石(4.2%)和极少量的钾长石、斜长石、黄铁矿或菱铁矿(表1,图4a)。碳酸盐岩的黏土矿物组分与泥页岩有所区别,伊利石(2.6%)和伊/蒙混层(2.5%)的含量相对较高,其次为高岭石(1.9%)、绿泥石(0.9%),见表2、图4b。值得注意的是,不论泥页岩还是碳酸盐岩烃源岩样品均含有相对较丰富的石英矿物组分(表1)。

图4 石炭系烃源岩矿物组分Fig.4 Compositions of the Carboniferous source rocks(a) Contents of whole rock minerals by XRD analysis; (b) Relative contents of clay-minerals

表1 欧南凹陷及周边野外露头和重点钻井石炭系烃源岩样品矿物组分Table 1 Whole rock mineral compositions of the Carboniferous source rocks by XRD analysis, Ounan depression

2.2 有机质丰度

柴东欧南凹陷及周边地区关键露头和钻孔的有机地球化学测试结果表明:石炭系烃源岩总有机碳(TOC)值分布于0.09%~90.2%之间(N=361样次,包括表2和部分煤岩样品),峰值约在0.2%~1.0%(图5);石炭系烃源岩中氯仿沥青“A”含量约为0.0015%~0.2% (均值0.022%,N=99样次,以钻孔样品为主),生烃潜量(S1+S2)分布于0.02~10.82 mg/g之间 (均值0.48 mg/g),见图6。

图5 石炭系烃源岩TOC分布直方图Fig.5 Histogram of TOC for the Carboniferous source rocks

图6 石炭系烃源岩氯仿沥青“A”及生烃潜量Fig.6 Plot of chloroform bitumen “A” and “S1+S2” for the Carboniferous source rocks

表2 欧南凹陷及周边石炭系烃源岩样品有机地化特征和黏土矿物组分Table 2 Organic geochemistry characteristics and clay mineral compositions of the Carboniferous source rock samples, Ounan depression

根据烃源岩有机质丰度指标的评价(国家能源局, 2020),不论从TOC指标和氯仿沥青“A”、生烃潜量等指标来看,研究区石炭系主要发育“差—中等”级别烃源岩,少量“好”级别以上烃源岩,总体而言石炭系烃源岩具有一定生烃潜力。

2.3 有机质类型及成熟度

2.3.1 干酪根类型

显微镜下观察发现石炭系烃源岩样品中常见无结构镜质体,呈破碎颗粒状、块状 (图7a、7b)、或条带状沿页岩层理面分布(图7c、7d),镜质体孔隙或裂缝中充填有固态原沥青或运移沥青(图7c);样品中也观察到少量丝质体或半丝质体惰质组分(图7a、7b)。镜检结果显示研究区石炭系烃源岩中含大量镜质体,少量惰质体和微量腐泥干酪根组分,判定其主要残留腐殖型(Ⅲ型)干酪根。

图7 石炭系烃源岩干酪根镜下照片Fig.7 Photomicrographs of the Carboniferous kerogens

岩石热解测试结果显示(N=60样次):石炭系烃源岩样品的最高热解峰温(Tmax)普遍高于450 ℃,说明大部分岩石样品中的分散有机质处于较高热演化程度 (Tissot and Welte, 1984),通过Tmax-HI(氢指数)图版对此类样品有机质类型的判别失效,少量低Tmax(<450 ℃)烃源岩样品中有机质类型为Ⅲ型(图8a);OI(氧指数)-HI图版(图8b)与O/C(氧/碳原子比)-H/C(氢/碳原子比)范氏图(图8c)的判识结果也显示石炭系烃源岩主要发育Ⅲ型为主的干酪根。

石炭系烃源岩可溶有机质氯仿沥青“A”族组分(N=99样次)中饱和烃/芳香烃比值分布于0.44~6.29(均值2.31),而非烃与沥青质组分含量总和约5.35%~65.32%(均值41.13%),根据烃源岩可溶有机质特征划分有机质类型标准(国家能源局, 2020),表明烃源岩样品中可溶有机质(氯仿沥青“A”)的生烃母质类型主要为Ⅱ型和少Ⅲ型或Ⅰ型干酪根(图8d)。

图8 石炭系烃源岩干酪根类型图解Fig.8 Plots of kerogen types for the Carboniferous source rocks(a) Plot of Tmax vs. hydrogen index (HI); (b) Plot of oxygen index (OI) vs.hydrogen index (HI); (c) Plot of O/C vs.H/C; (d) Plot of saturated/aromatic component ratios vs.contents of resin and bitumen

以上分析说明:研究区石炭系烃源岩主要残留陆相高等植物生物为主体的腐殖型(Ⅲ型)干酪根,而烃源岩的抽提可溶有机质却具有低等水生生物(Ⅱ型和少量Ⅰ型,腐泥型)为生烃母质的特征。

2.3.2 有机质成熟度

研究区石炭系烃源岩有机质整体处于成熟—高成熟热演化阶段。石炭系钻井岩心和野外露头烃源岩样品有机质的镜质体反射率(RO)主要分布于1.08%~2.57%(N=16样次;图9),均值为1.58%,表明石炭系烃源岩热演化程度较高(王利等, 2019),处于高成熟轻质油-凝析油-湿气生烃阶段,这与CY2井C2k组所产湿气和少量凝析油的压裂试油结果相一致(李宗星等, 2019)。

图9 石炭系烃源岩埋深-RO剖面(QDD1井RO数据来源于刘奎等(2020))Fig.9 Plot of kerogen RO vs. burial depth for the Carboniferous source rocks (RO data of Well QDD1 is from Liu et al., 2020)

欧南凹陷石炭系烃源岩的干酪根兼具低等水生生物与高等植物的混合生物有机质来源,有机质的热演化已经进入高—过成熟阶段,说明倾油型低等水生生物为主的腐泥型干酪根已经历了生油窗(RO=0.5%~1.2%;Tissot and Welte, 1984),液态烃的大规模生成与排出过程也解释了凹陷周缘出现丰富油(沥青)砂出露的现象(马寅生等, 2012)。倾气型的腐殖型干酪根已经进入生气高峰(RO平均值>1.5%),较高热演化背景及气侵作用是导致石炭系烃源岩中氯仿沥青“A”含量和生烃潜量总体偏低的重要原因。

3 烃源岩沉积环境

Wang et al. (2018) 根据CY2井C2k烃源岩有机质的Ph/nC18、Pr/nC17、Pr/Ph和C29/C27等生物标志化合物特征认为有机质形成于海-陆交互陆棚沉积环境,由陆源和海源生物有机质所组成。此次研究主要利用欧南凹陷及周边地区石炭系烃源岩样品元素地球化学测试结果(N=31样次),综合判定研究区烃源岩主要形成于半咸—咸水、干热、弱还原—弱氧化过渡带的海陆交互陆棚沉积环境,与CY2钻井烃源岩样品有机地化指标所判定的结果基本一致。

3.1 古盐度

Sr/Ba比值是区别陆相和海相沉积的常用参数,Sr和Ba元素的化学性质相似,与海水混合后易与海水中丰富的离子反应生成SrSO4和BaSO4,但BaSO4的溶解度相对较低。一般而言,Sr/Ba值小于0.6反映淡水沉积,0.6~1.0之间代表半咸水相,海相沉积物该比值大于1.0(Wei and Algeo, 2020)。另外,B/Ga比值亦是指示古盐度的辅助指标,沉积水体盐度随B/Ga增大而升高(Remírez and Algeo, 2020)。

研究区石炭系烃源岩样品Sr/Ba值分布于0.31~52.76(均值7.79),B/Ga值约为0.01~3.18(均值0.53),说明沉积古水体盐度整体为咸(海)水,仅C2k组部分样品反映半咸水水体环境(图10),石炭纪沉积古水体盐度整体处于半咸—咸水状态。

图10 石炭系烃源岩沉积水体盐度环境Fig.10 Depositional aqueous salinity for the Carboniferous source rocks

3.2 古气候

潮湿气候条件下Fe元素容易以Fe(OH)3沉淀在沉积中,而Mn元素的富集与暖干气候有关,Fe/Mn比值反映了湿度变化 (Song et al., 2019);Sr/Cu比值变化与温度关系密切,该值大于10指示炎热环境,而比值范围1~10之间则代表了相对温暖的沉积环境 (Fu et al., 2015)。

石炭系烃源岩Fe/Mn值约为6.36~475.84(均值112.14),Sr/Cu值在1.68~82.02之间变化(均值23.47),见图11;基于以上判定原则,尽管研究区石炭纪气候变化较频繁,但整体仍表现为“干热”的沉积环境。

图11 石炭系烃源岩沉积古气候Fig.11 Depositional paleo-climate for the Carboniferous source rocks

3.3 氧化—还原条件

Fe存在两种价态,对氧化还原反应较敏感;Fe2+/Fe3+≫1为还原环境,Fe2+/Fe3+>1为弱还原环境,Fe2+/Fe3+<1为弱氧化环境,Fe2+/Fe3+≪1为氧化环境(Robinson and Sahota, 2000)。古海洋水体呈分层特性,V/(V+Ni)比值在0.6~0.8范围指示弱氧化—弱还原过渡状态,小于0.6为偏氧化条件,而大于0.8为深水还原相 (Hatch and Leventhal, 1992)。

石炭系烃源岩Fe2+/Fe3+值分布于0.16~19.06(均值为4.35),个别样品Fe2+/Fe3+值高达300;V/(V+Ni)比值分布区间在0.40~0.92(均值0.71),见图12,总体处于弱还原—弱氧化过渡带内,与烃源岩有机质生物标志化合物所指示的海-陆交互陆棚沉积环境相一致。

图12 石炭系烃源岩沉积氧化—还原状态Fig.12 Depositional redox state for the Carboniferous source rocks

4 烃源岩有机质富集

4.1 有机质富集与矿物组分关系

4.1.1 石英矿物组分

研究区石炭系烃源岩矿物组分特征表现为相对富集石英矿物(平均含量为47.1%),根据总有机碳(TOC)与全岩XRD石英矿物含量的关系(图13),高有机质丰度(TOC>5%)烃源岩样品总有机碳含量与石英矿物含量之间呈一定正相关关系,而低有机质丰度(TOC<5%)与石英矿物并无明显相关性,说明石炭系烃源岩发育两套不同来源的生物有机质。

图13 石炭系烃源岩TOC与石英含量的关系Fig.13 Plot of TOC vs.quartz mineral for the Carboniferous source rocks

石炭系烃源岩主要残留陆相高等植物生物为主体的腐殖型(Ⅲ型)干酪根(图7),而烃源岩的抽提可溶有机质却具有低等水生生物(Ⅱ型和少量Ⅰ型,腐泥型)为生烃母质的特征(图8),结合元素地球化学反映出明确的海陆交互陆沉积环境(图12),推测石炭系烃源岩发育海相(Ⅱ型干酪根为主)和陆相(Ⅲ型干酪根为主)混源型生物有机质。石炭系高丰度烃源岩TOC随石英矿物组分增大而升高,该现象与扬子地区古生界海相页岩所呈现的TOC-石英含量关系相似(Liu et al., 2019; Khan et al., 2019),反映高丰度(TOC>5%)烃源岩主要富集海相生物有机质,且海相生物数量受到石英(SiO2)矿物的深刻影响,而低丰度(TOC<5%)烃源岩的沉积有机质受陆相高等植物供给控制,与石英矿物含量大小无明显相关性。

4.1.2 其他矿物组分

黏土和碳酸盐矿物是石炭系烃源岩除石英以外最重要的矿物组分,平均含量分别占到44.7%和12.3%。烃源岩有机质丰度(TOC)与黏土(图14)、碳酸盐矿物(图15)组分含量的分析结果显示有机质的赋存与黏土和碳酸盐矿物之间无显著关系,表明烃源岩中黏土和碳酸盐矿物对生物有机质富集的控制作用较弱。

图14 石炭系烃源岩TOC与黏土矿物关系Fig.14 Plot of TOC vs.clay-mineral for the Carboniferous source rocks

图15 石炭系烃源岩TOC与碳酸盐矿物关系Fig.15 Plot of TOC vs.carbonate-mineral for the Carboniferous source rock

4.2 石英与有机质赋存关系

微观镜下观察发现,石炭系泥质烃源岩样品除黏土矿物、有机质(OM)和隐晶质矿物外,还发育大量粒径为1~100 μm的硅质生屑颗粒,呈圆球状或似球状且顺层状定向分布(图16a);单个硅质生屑颗内可见规则化生物腔体,腔体内充填生物有机质(图16b)。

图16 石炭系泥质烃源岩镜下照片Fig.16 Photomicrographs of the Carboniferous source rocks(a) Mudstone, C2zh, outcrop Baishugou; (b) Mudstone, C2k, Well QDC-1, 3580 m; (c) Mudstone, C2k, outcrop Shihuigou; (d) Mudstone, C2k, Well QDC-1, 3580 m Qtz-Quartz; OM-Organic matter; BSi-Biogenic sillica; Kln-Kaolinite; I/S-Illite/Smectite mixed clay

硅质生屑是放射虫、海绵、硅藻及硅鞭毛藻等海洋浮游硅质生物残骸所组成,又称为生物硅(SiO2·nH2O),原始成分多为蛋白石,成岩过程中逐渐从蛋白石A(无定形)演化成蛋白石CT(无序形)、玉髓(隐晶)、燧石(微晶石英)等(臧家业等, 2020)。 据统计 (Tréguer and De La Rocha, 2013),硅质生物供给海洋约50%以上的初级生产力,在边缘海-近岸地区该比例高达75%,是海洋初级生产力的重要来源。

扫描电镜(SEM)下显示石炭系泥质烃源岩中富含放射虫微体化石(图16c、16d),中心囊和格子壳(网格状)内常半充填有机质,说明有机质赋存和富集应该受到硅质生物的影响。

4.3 硅质成因

海相泥页岩中硅质 (SiO2)一般具有陆源、热液和生物共3种来源(Hesse, 1989),热液沉积区沉积物Fe、Mn元素较富集,而反映陆源物质的Al、Ti元素含量相对变小。纯热水来源硅质沉积物Al/(Al+Fe+Mn)比值约为0.01,而纯远洋生物硅沉积的相关元素比值增到0.60,基于此通过Al-Fe-Mn三角成因判别图解是有效识别热液成因硅质和生物成因硅质的有效方法 (Adachi et al., 1986)。文中挑选了全岩XRD石英矿物含量大于50%的石炭系硅质烃源岩样品(N=10样次),利用Al-Fe-Mn三角成因判别图解(图17)发现这些硅质泥/页岩样品中SiO2主要为生物成因,说明柴东地区欧南凹陷及其周缘地区石炭系海-陆交互陆棚相泥页岩或碳酸盐岩烃源岩中发育生物成因硅质及相对应的海洋生物有机质。

图17 石炭系高SiO2烃源岩样品硅质来源Al-Fe-Mn三角成因判别图解Fig.17 Al-Fe-Mn ternary plot of the Carboniferous source rocks with high SiO2

根据孙娇鹏等(2017)研究认识,石炭纪时期,欧南凹陷处于宗务隆裂陷槽(向北)和柴达木古陆(向南)之间,形成“南山-北海”的古地理格局,受到柴达木古陆陆源碎屑供给和宗务隆海槽自北向南海侵超覆的影响。南边古陆不仅向凹陷及周边提供陆源碎屑物质,还供给陆源高等植物沉积有机质;北边海槽的海洋硅质生物残骸或富硅洋流通过上升流被输入至欧南凹陷,堆积了海洋低等水生物沉积有机质(图18)。海洋硅质生物(放射虫为主,图16c、16d)的参与显著提高了石炭系沉积物初级生产力,是石炭系泥页岩富集海相生物有机质的重要影响因素。

图18 欧南凹陷石炭纪大地构造背景及古地理示意简图Fig.18 Schematic diagram showing the Carboniferous tectonic setting and paleogeography

由于柴东欧南凹陷及周边地区石炭系为海-陆过渡型沉积物,靠近古陆附近的(粉砂质)泥页岩虽然石英矿物含量较高(>50%),但可能富含陆源石英颗粒,有机质含量(TOC值)相对较低;受海洋硅质生物活动影响较大的区域不仅石英矿物含量高(生物硅),有机质丰度也高(图13)。

石炭纪是全球重要聚煤期,发育典型混合海洋和陆地生物有机质的烃源岩,以Ⅰ和Ⅱ型干酪根为主的海相有机质生烃效率和潜力显著高于以Ⅲ型干酪根为主体的陆相有机质(秦建中等, 2009; Gross et al., 2015)。海洋硅质生物的繁盛与Si输入源、海洋地形、水介质条件、气候温度、生物活动等诸多因素相关,Si是维持海洋硅质壳体浮游生物群落的必需营养元素,Si输入源及输送路径对硅质生物的生长繁盛起到关键影响作用(臧家业等, 2020)。基于此认识,明确石炭纪柴东欧南凹陷的Si输入源(陆地、大气和热液)可能是认识石炭系海相有机质富集规律并预测优质烃源岩分布的关键突破口,对石炭系区域性油气勘探具有一定指导意义。

5 结论

(1)柴达木盆地东部欧南凹陷及周缘地区石炭系主要发育“差—中等”级别和少量“好”级别以上泥页岩和碳酸盐岩烃源岩(TOC峰值0.2%~1.0%),泥页岩烃源岩富石英矿物组分;石炭系烃源岩干酪根整体处于“成熟—高成熟阶段” (RO均值1.58%),残留Ⅲ型干酪根,烃源岩抽提的氯仿沥青“A”主要来自于Ⅱ型干酪根。

(2)研究区石炭系烃源岩形成于咸水、干热、弱还原—弱氧化过渡带的海陆交互陆棚沉积环境,分散有机质由海相(Ⅱ型干酪根为主)和陆相(Ⅲ型干酪根为主)混源型生物有机质组成,高丰度(TOC>5%)烃源岩有机质丰度随石英矿物组分增大而升高。

(3)研究区石炭系泥质烃源岩中富含硅质生物化石(放射虫等),生物腔体内充填有机质,高硅质(SiO2>50%)烃源岩中硅质为生物成因,推测石炭纪硅质生物的参与引起海相生物有机质的富集并极大提高了沉积物初级生产力。

(4)Si是维持海洋硅质壳体浮游生物群落的必需营养元素,以研究区石炭纪Si输入源及输送路径为突破口可能是认识石炭系海相有机质富集规律并预测优质烃源岩分布的有效途径,对石炭系区域性油气勘探具有一定指导意义。