氧化石墨烯/水脉动热管传热强化及性能预测

2022-04-26杨洪海张苗刘利伟周屹沈俊杰施伟刚尹勇

化工进展 2022年4期

杨洪海，张苗，刘利伟，周屹，沈俊杰，施伟刚，尹勇

（东华大学环境科学与工程学院，上海 201600）

随着电子元件性能的提高，对散热的要求也随之提高，热管以其紧凑的外形和高效的传热效率被广泛应用于电子冷却领域。脉动热管由日本的Akachi等最早提出，具有体积小、传热性能优异等优点。影响脉动热管传热性能的因素有很多，比如几何结构、加热功率、工质种类及充液率等。

纳米流体是近年来研究的热点，相比传统工质，纳米流体可以明显提升PHP 的启动及传热特性。纳米流体改善PHP 的传热性能的原因主要有以下两点：①在基液中添加纳米粒子，显著增大了液体的热导率；②在基液中添加纳米颗粒可增加核化点，强化沸腾换热。

与其他纳米颗粒相比，石墨烯纳米片（graphene nanoplatelet，GNP）具有超高的热导率为3000～5000W/(m·K)，为二维纳米材料，相较于零维纳米颗粒和一维纳米管，其热传输特性和传热机制有很大的不同。氧化石墨烯（graphene oxide，GO）是将石墨烯氧化后，在表面引入极性含氧官能团，显著改善石墨烯的亲水性，使其能更好地分散在水中。表1 列出了GNP 及GO 在PHP中的应用研究相关文献。Cui 等研究表明，充液率为45%时，GNP 纳米流体可以缓解烧干；充液率为55%～70%，质量分数为0.01%具有较为明显的传热优势。Su等发现在去离子水或自湿润流体（-butanol，正丁醇溶液）中加入GO，可以强化脉动热管的传热特性，且强化作用率与加热功率及纳米流体浓度密切相关。Nazari等研究表明，随着GO浓度的增加，水基纳米流体的热导率及黏度均增加，且黏度增加幅度更大。浓度较低（0.25mg/mL）时，PHP热阻最大可降低42%，但高浓度（1.5mg/mL）时，纳米流体反而恶化了水基PHP的传热性能。

表1 GNP及GO纳米流体在PHP中的应用

在上述文献研究的基础上，本文以GO 纳米流体为工质，通过实验测量蒸发段及冷凝段的温度变化，计算PHP 的整体热阻；综合分析充液率、浓度及加热功率对GO/水PHP传热性能的影响。充液率FR=30%、50%、80%，GO 质量分数为0.015%～0.1%，加热功率范围=10～105W。最后，在分析现有传热关联式基础上，拟合得到新的实验关联式，预测GO/水纳米流体PHP传热性能。

1 实验概况

1.1 实验系统

实验装置如图1所示，由电加热系统、冷却系统，数据采集系统、工质充注和抽真空系统等组成。PHP 以紫铜为材质，闭式回路(=3)，内径2mm，外径4mm，蒸发段、绝热段、冷凝段的长度分别为75mm、20mm和100mm。

图1 实验装置

本实验采用垂直底部的加热方式，镍铬加热丝缠在裹有耐高温绝缘胶带的紫铜管上，通过直流电源（MP1203D）控制加热功率。为了减少散热损失，绝热段与加热段采用玻璃纤维棉包扎并用聚苯乙烯板夹紧，外部再覆盖铝箔反射膜。冷凝段置于风管中央进行强制风冷，风速约为4m/s。充液系统由滴定管与真空泵组成，工质充注由PHP 左侧三通阀进行，抽真空于右侧三通阀完成。采用14个K 型热电偶，测量精度±0.1℃，其中1～6 号测蒸发段管壁温度，7～12 号测冷凝段管壁温度，另有两个分别测量铝膜外表面温度及室内空气温度，以检测散热损失。采用安捷伦Aglient 34970A 进行数据记录，扫描频率为1Hz。

1.2 工质配备

本实验氧化石墨烯样品由南京先丰纳米科技提供，纯度≥99%，片径0.5～5μm，厚度0.8～1.2nm。图2为氧化石墨烯扫描电镜图，显示了其二维片状结构与表面不平整特征。采用两步法配制氧化石墨烯纳米流体：使用电子天平秤量取一定量的氧化石墨烯粉末与去离子水置于量杯中，将氧化石墨烯与去离子水初步搅拌均匀；将混合液放入超声波震荡器（HN-1000CS）中震荡40min，使得氧化石墨烯分散均匀。最终制备好的氧化石墨烯纳米流体是一种具有稳定悬浮特性的纳米液体，如图3所示。

图2 氧化石墨烯扫描电镜图

图3 GO纳米流体（GO质量分数0.05%）

1.3 实验方法

本实验维持PHP 结构尺寸和冷却方式不变，GO配置的纳米流体质量分数范围为0.015%～0.1%，加热功率范围10～105W。实验前，首先采用真空泵对系统进行预抽真空处理至1.5×10Pa，保压15min，若真空度不变化，则抽真空结束；在真空作用下，将工质充注到PHP 内，使用滴定管控制充注量。打开冷却系统风机对冷凝段进行冷却，同时开启安捷伦进行数据采集与记录。实验初始加热功率设定为10W，待工况稳定后，维持运行10～15min；然后逐步增加功率，进行下一实验工况测试。实验顺序为，先做纯水PHP 在三个充液率下的实验，作为比较的基准；然后在每个充液率下，按照GO浓度从低到高的顺序依次进行。每次实验结束后，用丙酮及清水冲洗，消除管内残余的纳米颗粒及杂质等对下一个实验的影响。

2 数据处理及不确定度分析

实验中蒸发段温度与冷凝段温度分别通过布置在加热段和冷凝段的6个热电偶的平均温度计算所得，如式(1)、式(2)。

PHP 的热阻计算式为式(3)。为了更加直观地反映GO对水基PHP传热性能的强化作用，定义为强化作用率，如式(4)。热流密度按照式(5)计算。

实验中各个参数的不确定度分析方法参见文献[14-15]，结果如表2所示。

表2 主要实验参数的不确定度

考虑到脉动热管内温度波动具有一定的随机性，以典型工况（充液率50%，GO 质量分数0.05%）为例，对应各加热功率，在准稳态工况下对平均蒸发温度的计算进行了方差分析。结果表明，在30W 时温度波动幅度较大，标准偏差约4.43℃，平均蒸发温度对应的标准误差为0.16℃，约0.24%。为验证实验的可重复性，对上述典型工况下PHP 热管传热性能进行了3 次以上重复测试。结果表明，各加热功率下热阻的标准误差均小于2%。

3 GO/水PHP传热性能

3.1 小充液率（FR=30%）

图4 显示了FR=30%下分别以去离子水、GO质量分数0.05%、0.1%纳米流体为工质时PHP平均蒸发与冷凝温度随加热功率的瞬时波动曲线。对于纯水PHP，从30W 开始，平均蒸发温度就达到了100℃以上，且冷、热端温差较大；与蒸发温度的迅速升高相反，冷凝温度一直未能超过65℃。当GO 质量分数为0.05%和0.1%时，PHP 的冷、热温差较小，反映出工质在管内运行情况良好。因此，在去离子水中添加GO 纳米颗粒可以有效降低温差，改善管内流体传热情况。

图4 平均蒸发及冷凝温度随功率的逐时变化（充液率=30%）

从图5(a)可以看出，添加GO 纳米颗粒后，热阻普遍小于纯水。这得益于GO的高导热性与核化点的增加。存在一个最佳质量分数范围为0.05%～0.08%，使各个加热功率下PHP 热阻较小[如图5(b)所示]；与纯水相比，在相同加热功率（10～50W）时热阻可降低38.1%～74.1%，强化作用明显。随着质量分数进一步增加（如0.1%），热阻又有所增加，很可能是由于高浓度下纳米流体的黏度明显增加，工质在管内的运行阻力增大，对流体流动及传热性能有所抑制。

从图5(a)还可以看出，对于纯水PHP，随着加热功率增加，热阻先下降而后增加，存在一个最大加热功率（约45W），使得热阻最小；而后继续增加功率（如50W），热阻反而增加，说明热管传热性能下降，且有局部烧干趋势。通常把这个称为传热极限。添加GO纳米工质后，烧干趋势有所缓和，传热极限值增加。这个可归因于GO 纳米流体较好的表面润湿性能，可延迟临界热流通量的出现。崔晓钰等在GNP/水基PHP的研究中也有类似的发现。从图6 可以看出，当GO质量分数为0.08%与0.1%时，为60W，较去离子水提高了33%。

图5 热阻随加热功率及质量分数的变化（充液率=30%）

图6 GO质量分数对传热极限Qmax的影响（充液率=30%）

3.2 中等充液率（FR=50%）

图7 显示了FR=50%下分别以去离子水、GO质量分数为0.05%、0.1%纳米流体为工质时PHP平均蒸发与冷凝温度随加热功率的瞬时波动曲线。可以看出，去离子水的温度波动幅度最大，说明纯水PHP 工作稳定性较差；当质量分数为0.05%时，平均蒸发温度最低且波动幅度小，反映热管内部流动与传热性能较好；当质量分数为0.1%时，各功率下其平均蒸发温度则普遍高于纯水及0.05%，说明热管传热性能有所恶化。因此，在中等充液率下适当添加纳米工质，有助于改善热管内部流动及传热特性。此外，在0.05%质量分数下，当加热功率较大时，如90～105W，蒸发温度的波动特性明显有别于较低加热功率，说明热管内部很可能发生了流型及流态转变，可能从弹状流向环状流转变，也可能在整个PHP 闭式回路内出现了整体单向循环流。这有待后续进一步的可视化实验研究。

图7 平均蒸发及冷凝温度随功率的逐时变化（充液率=50%）

图8给出了PHP热阻随加热功率及质量分数的变化。从图8(a)可以看出，0.05%质量分数的GO/水PHP 的热阻小于纯水PHP，而0.1%的GO/水PHP 的热阻则高于纯水PHP。从图8(b)可以看出，存在一个最佳质量分数范围为0.03%～0.08%，使各个功率下PHP热阻较小。

图8 热阻随加热功率及质量分数的变化（充液率=50%）

如图9 所示，GO 纳米流体对PHP 传热强化作用与浓度及功率有关。在加热功率10W 时，相比于去离子水，各个质量分数下GO 纳米流体对PHP热性能改善程度很小，这是因为热管还没有完全启动。当质量分数为0.1%时，在所有加热功率下，添加GO纳米颗粒恶化了PHP传热性能，很可能由于高浓度时纳米流体黏度较大，阻碍了流动与传热。存在一个合适的质量分数范围（0.03%～0.08%）及加热功率范围（20～105W），使GO/水PHP传热性能明显改善，相比于纯水PHP，传热强化率在18.9%～54.4%之间，强化作用明显。

图9 GO纳米流体对PHP传热强化作用率（充液率=50%）

3.3 大充液率（FR=80%）

图10为FR=80%时，GO/水PHP平均蒸发与冷凝温度随加热功率的瞬时波动曲线。可以看出，在0.05%质量分数下的平均温度波动曲线与纯水几乎重叠；在0.1%质量分数下，PHP 不能正常启动及运行，当加热功率30W 时，平均蒸发温度超过140℃。图11给出了各个质量分数下PHP热阻随加热功率的变化。除了0.1%质量分数下热阻值偏高，在其余各质量分数下，热阻差别不大，略低于纯水。由此说明，在大充液率时，添加GO纳米不能明显改善PHP 传热性能，在高浓度时还会恶化传热性能。

图10 平均蒸发及冷凝温度随功率逐时变化（充液率=80%）

图11 热阻随加热功率及质量分数变化（充液率=80%）

其原因可解释为：大充液率下，PHP气相空间小，气泡生成和成长受到限制，促使工质运动的推动力减弱，而且管内工质绝大部分以液体形式存在，运行的阻力会相对增大。同时，高充液率下PHP管内流型以弹状流为主，使得显热传递占总热量传递的80%以上，意味着黏度对流动及换热的负面影响更加明显。GO 纳米浓度越高，黏度越大，对流动换热的削弱越明显，基本抵消了纳米颗粒的高导热性及核化点增加对沸腾换热的强化作用。当纳米颗粒质量分数增加到0.1%时，其对传热的负面影响超过了强化作用，导致热管传热性能恶化。

3.4 不同充液率下GO/水PHP的传热性能比较

以0.05%质量分数为例，比较了GO/水PHP 在小（30%）、中（50%）、大（80%）充液率下的传热性能，如图12所示。

结果表明，在相同加热功率时，小充液率下的热阻及两端温差普遍较小，说明其传热性能较好；但是比较容易烧干，加热功率为55W 时两端温差骤然上升[图12(b)中点]。事实上，当充液率较小时（FR=20%～40%），PHP 更多是在重力辅助热虹吸管以及脉动热管的共同作用下工作。在大充液率下，PHP热阻及温差均较大，说明其传热性能较差。原因同4.3 节所述，大充液率抑制了气泡的形成与生长，降低了PHP 内蒸发段与冷凝段的压力差，工质驱动力不足，脉动频率降低，降低了蒸发段与冷凝段热量传输速率。综合考虑传热性能及烧干极限，GO/水PHP 在中等充液率（FR=50%）性能最佳。

图12 不同充液率下GO/水PHP的传热性能比较（质量分数0.05%）

4 实验关联式

鉴于PHP 通道内复杂的气液两相流传热特性，在实验研究的基础上，拟合得到传热关联式是个有效途径。通常这些关联式有各自的适用范围，如Qu 关联式适用于纯工质（水及乙醇），FR=40%～60%；Liang等关联式适用于离子液体/水溶液，FR=65%；Dehshali等关联式适用于旋转热管，纯工质（水及乙醇），FR=25～75%。在分析比较文献[37-39]的基础上，根据本文及文献[16,18-19]的GO/水实验数据，拟合得到关联式如式(6)、式(7)。

式中，是为输入热流密度与池沸腾中临界热流密度之比，如式(8)；数为工质浮力与表面张力之比，描述PHP内工质的动力特性，如式(9)；数描述了PHP 内工质的黏性、浮力、表面张力与惯性之间的相互作用关系，如式(10)；为液体普朗特数，如式(11)；为工质显热与潜热之比，如式(12)；、、分别为内径、蒸发段长度、冷凝段长度；按式(13)计算。

对于PHP，密度、黏度、热导率、表面张力、比热容与汽化潜热等主要热物理性质影响其传热性能。上述热物理参数主要取决于定性温度与浓度，为了反映PHP 整体温度特征，定性温度如式(14)。

纳米流体密度采用Pak 和Cho方法计算。考虑到实验用GO/水浓度较低，添加GO 纳米对水的密度影响很小，可以忽略不计。因此，密度及汽化潜热就按纯水处理。热导率、黏度、表面张力及定压比热容则是在实验基础上拟合得到。

将预测值与实验值进行对比，结果如图13 所示。对于本文及文献[16,18]的实验数据，预测与实验偏差较小；Nazari等的部分数据偏差较大，尤其在功率较大（50～70W）时，偏差较大。其原因是，相比于本实验及文献[16,18]的装置，Nazari等的冷凝段偏长，其蒸发段与冷凝段长度比偏小（/=0.36，详见表1），相同功率时定性温度计算值偏小[式(14)]，导致预测值[式(6)]偏小；功率越大，偏差越大。所有数据的平均标准偏差（average standard deviation， ASD）为26.8%，85.2%的数据偏差在±40%内。

图13 Ku预测值与实验值比较

5 结论

实验研究了GO/水PHP的传热特性，分析了充液率、浓度及加热功率对其影响，并拟合得到了传热关联式。主要结果如下。

（1）在小充液率（FR=30%）时，PHP 更多是在重力辅助热虹吸管以及脉动热管的共同作用下工作，热阻较低，但容易烧干。添加GO 纳米颗粒（质量分数0.015%～0.1%），可以改善流体传热性能，降低热阻，延缓烧干。存在一个最佳浓度范围（质量分数0.05%～0.08%），使各功率下PHP热阻较小；与纯水相比，在相同加热功率（10～50W）时可降低热阻38.1%～74.1%。当质量分数在0.08%～0.1%时，烧干极限比纯水提高33%。

（2）在大充液率（FR=80%）时，气相空间受限，流体运动阻力较大，PHP 整体运行性能较差。添加GO纳米也不能明显改善PHP传热性能，在高浓度（质量分数0.1%）时还会恶化传热性能。

（3）综合考虑传热性能及烧干极限，GO/水PHP 在中等充液率（FR=50%）时整体运行性能最佳，添加GO纳米对传热强化作用与浓度及功率有关。加热功率10W 时，热管还没有完全启动，添加GO纳米颗粒对PHP热性能改善程度很小。当质量分数为0.1%时，热管传热性能不及纯水及其他低浓度的。存在一个合适的工作范围（质量分数0.03%～0.08%，加热功率20W～105W），使GO/水PHP热阻比纯水下降18.9%～54.4%之间，强化作用明显。

（4）在实验基础上，综合应用、、、、量纲为1数组合，对GO/水PHP传热性能进行预测研究，该关联式适用于30%～80%充液率下，质量分数0～0.1%的GO/水纳米流体脉动热管。

—— 比热容，J/(kg·℃)

—— 直径，mm

—— 强化作用率，%

FR—— 充液率，%

—— 重力加速度，m/s

—— 弯头数

—— 长度，m

—— 加热功率，W

—— 热流密度，W/m

—— 热阻，℃/W

—— 温度，℃