金会心 王尚杰夫 肖媛丹 郭育良 宋华浩

摘 要：赤泥是铝土矿制取氧化铝的工业生产过程中经过一系列物理化学反应变化后生成的含有高碱性的固体废弃物。粉煤灰是电厂燃煤发电后所产生的小颗粒状固体废弃物，与赤泥一样同属于大宗工业固体废渣。它们不仅有很大的排放量造成环境污染，而且对人们的生活也有着严重的影响。如果将这两种固体废渣协同利用，不仅能降低环境污染，也能创造经济效益。因此，阐述了赤泥与粉煤灰的特性以及赤泥-粉煤灰的协同利用现状，并对赤泥-粉煤灰的协同利用前景作出了总结与展望。

关键词：赤泥;粉煤灰;排放;特性;协同利用

中图分类号：X756

文献标志码：A

氧化铝的生产工业会产生大量的赤泥，因其内氧化铁含量丰富，所以赤泥一般呈现为红色，而形状则为泥状或粉末状。目前，国内外主要使用联合法、烧结法、拜耳法这3种工艺生产氧化铝，它们都会产生相应的赤泥。其中拜耳法相较于另外两种工艺而言，具有成本低廉的优势，所以目前氧化铝的生产工艺大部分选用拜耳法[1]。国内对于赤泥没有很好的处置方法，只能将其大量堆积于露天场所，造成土地资源的浪费，而且赤泥的强碱性对生态环境有严重的影响，危害包括对植被、地下水的污染等，甚至影响到人类的身体健康[2-3]。

粉煤灰又称飞灰，是我国目前排放量最大的工业废渣之一。据文献[4]报道，我国粉煤灰的排放量巨大，2020年我国粉煤灰排放量将突破9亿t;我国在粉煤灰的利用方面也处于世界领先的位置，2020年我国粉煤灰行业供给量预计将达到7.81亿t，而粉煤灰行业需求量预计也将突破6亿t。

在如此庞大的物量基础上，如何进行协同利用就显得较为重要。本文介绍了赤泥与粉煤灰协同利用的进展，可为二者的协同利用提供参考。

1 赤泥与粉煤灰的产生与利用情况

1.1 赤泥的产生和利用情况

赤泥是铝土矿在生产氧化铝过程中经过一系列物理化学反应之后所产生的固体废弃物，到2019年为止，全球赤泥堆存量累计已至44亿t[5]。国内产生的赤泥量累计已超2亿t，每制取1 t的氧化铝附带产生的赤泥大约为0.8～1.5 t[6]。2020年，全球氧化铝的产量约为1.32亿t，其中我国氧化铝产量占比约52.4%，有6 918万t。目前，世界赤泥的平均利用率为15%，但我国赤泥的综合利用率仅4%[7-8]。通过相关资料统计了我国2010—2020 年赤泥的产生以及利用数据，见表1。生产的赤泥大部分采用陆上堆存的方式处理[9]。这种处理方式不仅需要占用大量的土地，且其中的强碱性物质经过雨水的浸泡会渗透进入地底，造成地下水资源污染、土壤碱化等环境问题;露天堆存的赤泥没有任何防护措施会很容易造成严重的空气污染。目前，随着国家和人民对身边的生态环境要求日益提升，解决固废问题已日益紧迫。

1.2 粉煤灰的产生和利用情况

我国粉煤灰的排放量巨大。据相关资料统计结果显示，2019年全球煤炭的总产量已达到81.29亿t，而其中我国的煤炭产量就约有38.46亿t，占全球总量47%左右。

目前，不同国家对粉煤灰的利用情况不同。2016年全球粉煤灰产量约11.43亿t，平均利用率在60%左右，中、美两国的利用率分别为71%和53%，欧盟的利用率最高为90%[10]。通过文献[11-12]统计了我国2010—2020年粉煤灰的产生与利用数据，见表2。粉煤灰与赤泥一样，也对环境造成严重的污染，并且由于其内含有很难被生物降解的重金属物质，极易被人体富集，所以会对人类及其他生物有极大危害。因此，粉煤灰的处置与利用同样刻不容缓。

2 赤泥与粉煤灰的分类

2.1 赤泥的分类

赤泥的分类一般以铝土矿制取氧化铝工艺方法来确定，分为拜耳法赤泥、烧结法赤泥和联合法赤泥。

1）拜耳法赤泥

拜耳法制取氧化铝采用NaOH溶出高铝、高铁、一水铝石型和三水铝石型铝土矿，其中主要原料铝矾土省略高温煅烧环节直接溶解、分离、结晶、焙烧等工序得到氧化铝，溶解后分离出来的浆状物就是拜耳法赤泥。

2）烧结法赤泥

与拜耳法不同的是烧结法冶炼制取氧化铝时，主要原料铝矾土中要配有一定量的碳酸钠和氧化钙，使其能在回转窑内高温煅烧制成含铝酸盐的熟料，再经后续工序制取氧化铝，其中溶解后分离出来的浆状废渣即为烧结法赤泥。

3）联合法赤泥

联合法是拜耳法与烧结法的联合使用，拜耳法制取氧化鋁所产生的拜耳法赤泥，经过烧结法冶炼重新制取氧化铝后溶解分离出来的赤泥即为联合法赤泥。

通过相关资料查询，3种方法所得赤泥的组分含量不同，其中烧结法赤泥与联合法赤泥的成分大致相同，Al2O3、Fe2O3含量相对偏低，主要成分为CaO、SiO2。而拜耳法赤泥中的Al2O3、Fe2O3含量高，其中氧化铁的含量可达28%～33%，氧化铝含量在17%左右，碱含量及氧化钙含量低，可以选择从拜耳法赤泥中提取Fe与Al等元素[13]。

2.2 粉煤灰的分类

目前，粉煤灰可以根据化学组分分类或电厂炉渣排放形式进行分类。

1）按化学组分分类

粉煤灰可以根据其化学组分的不同分为低钙灰、中钙灰、高钙灰、高铁灰和高碱灰。各组分含量不同会导致不同粉煤灰呈现出不同的性质，各类粉煤灰化学成分（质量分数）及其相关性质见表3 [14]。

2）按电厂炉渣排放形式分类

固态排渣普通煤粉锅炉粉煤灰：固态排渣煤粉炉的代表是沸腾炉，它是我国燃煤发电的主要炉型，锅炉煅烧采用的燃料主要是煤粉，且煤粉燃烧形成粉煤灰时的固体温度约为1 000～1 200 ℃。

液态排渣锅炉粉煤灰：此类锅炉与沸腾炉一样，也是使用煤粉作为主要燃料，相比较固态排渣普通煤粉锅炉和循环流化床锅炉成灰的温度要高很多，是3种炉型中温度要求最高的，所以为了降低粉煤灰的熔点，通常会加入少量的石灰石。

循环流化床锅炉粉煤灰：这类锅炉主要是针对煤矸石和劣质煤设计的，劣质煤指灰分含量大于30%，与前两种锅炉不同，循环流化床锅炉燃烧的不是煤粉，而是颗粒状的煤，而且造渣的温度比较低，一般就在850～950 ℃[15]。

3 赤泥与粉煤灰的特性

3.1 赤泥与粉煤灰的化学组成特征

赤泥由于氧化铝的生产工艺和铝土矿来源的不同，不同赤泥的主要化学成分含量不同。赤泥主要是由Al2O3、Fe2O3、CaO、SiO2、Na2O、TiO2、MgO等组成。与拜耳法赤泥相比，烧结法赤泥具有高硅高钙的特性[16-19]，而拜耳法赤泥的铁、铝、钠的含量比烧结法赤泥或者联合法赤泥的含量要高[20]。表4是3种赤泥的化学成分含量（质量分数）。

粉煤灰是一种包含有白、黑和灰3种颜色的粒径大小不一的混合球状物。我国粉煤灰比表面积为300～500 m2/kg，粒径为0.5～300 μm，平均密度相对较小，只有约2.1 g/cm3，其化学成分主要包含Al2O3、SiO2、Fe2O3、CaO、MgO、K2O、SO3和未燃尽的碳，铅、汞、砷等微量元素，以及镓和锗等稀有金属物质[22]。粉煤灰的化学成分含量（质量分数）见表5。

3.2 赤泥与粉煤灰的矿物组成特征

3.2.1 赤泥的矿物组成

赤泥的矿物组成包括赤铁矿（Fe2O3）、针铁矿（α-FeO（OH））、勃姆石（γ-AlO（OH））、石英（SiO2）、方钠石（Na8（Al6Si6O24）Cl12）、锐钛矿（TiO2）和石膏（CaSO4·2H2O），此外，还有少量的方解石（CaCO3），草酸钙石（CaC2O4·H2O）和三水铝石Al（OH）[243]。3种赤泥的矿物组成不同，如图1所示。赤泥为高碱性的固体废弃物，pH值约为10～12.5，平均粒径<10 μm，比表面积为10～25 m2/g [25]。赤泥的微观结构主要由一级结构-凝聚体、二级结构-集粒体、三级结构-团聚体，以及这些结构之间的孔隙体积-凝聚体孔隙、集粒体孔隙、团聚体孔隙等组成[26]。

3.2.2 粉煤灰的矿物组成

粉煤灰的矿物组成取决于原煤的成分，主要受到原煤的形成、沉积的地质条件、原煤中无机成分的组成特性的影响。粉煤灰主要由非晶相和结晶相组成。非晶相中含有大量的玻璃微珠和海绵状玻璃体构成的玻璃体，另外还含有少量的碳。结晶相主要是莫来石（3Al2O3·2SiO2）、石英和赤铁矿等矿物成分[22]。粉煤灰的矿物组成如图2所示。

3.3 赤泥与粉煤灰的显微形貌特征

3.3.1 赤泥的显微形貌特征

赤泥的表面微观扫描电镜图如图3所示。赤泥表面有大量的孔隙，颗粒大小不均匀，呈胶结状连在一起[27]。

3.3.2 粉煤灰的显微形貌特征

煤粉炉粉煤灰又称普通粉煤灰，由煤粉炉燃烧产生。煤粉炉一般使用细度低于100 μm的煤粉作为燃料，产生的粉煤灰的形貌采用JEM-2000FX型透射电子显微镜观察，如图4所示。

循环流化床锅炉粉煤灰由循环流化床锅炉燃烧产生。循环流化床锅炉一般使用颗粒状的煤作为燃料，图5分别展示了循环流化床锅炉粉煤灰样品在300倍和1 000倍扫描电子显微镜下的形貌。

从图4和图5可以看出：煤粉炉粉煤灰和循环流化床锅炉粉煤灰的显微形貌有着明显的区别，其中煤粉炉粉煤灰样品中有较多的球形颗粒及不规则颗粒的吸附或熔结，存在状态大多数为非晶态玻璃相;而循环流化床锅炉粉煤灰样品为体积和形状各异的颗粒，颗粒粒级为几微米至50 μm，颗粒之间空隙相对较大，分布不集中，也无玻璃体球形颗粒。

4 赤泥-粉煤灰协同利用研究现状

4.1 赤泥、粉煤灰在建筑工程中的应用

4.1.1 赤泥、粉煤灰用于制备地聚物

地聚物属于硅铝无机聚合物，拥有能耗与碳排放量低、力学性质优异等优点。目前，国内外已有将偏高岭土、粉煤灰、矿渣、尾矿等材料用于合成地聚物的相关研究。在这些材料中，低钙粉煤灰是生产地聚物混凝土最理想的原料之一。但是，如果低钙粉煤灰在常温环境下用于合成地聚物，就会有强度、反应度低等问题。因此，国内外学者在粉煤灰中加入偏高岭土或者利用高温养护的手段来提高其反应速率的研究，可是这两种方法会大大提升利用粉煤灰合成地聚物的成本，并且降低了材料的可持续性，所以不具有可行性。赤泥中含有丰富的硅铝矿物和残留的氢氧化钠，利用赤泥作为合成原料可以部分代替碱激发溶液中的氢氧化钠[28]。张默等[29]在低钙粉煤灰中掺入了20%赤泥制备地聚物，研究其力学性质，并通过SEM、EDS等分析地聚物的微观变化。集中分析大量试验结果，不难发现低钙粉煤灰基地聚物的力学性质明显劣于常温养护的赤泥-粉煤灰基地聚物。这个结果表明，赤泥在常温环境下合成粉煤灰基地聚物的过程中具有一定的推动性，赤泥-粉煤灰基地聚物具有很好的反应度和更为紧实的微观结构。

4.1.2 赤泥、粉煤灰用于制备碱激发胶凝材料

碱激发胶凝材料是一种新型无机非金属材料，具有众多优良性质。它不仅具有双防（防高温和防冻）属性，同时还有耐酸、耐碱、耐盐等特性，具有非常好的抗腐蚀性。将拜耳法工艺中所产生的赤泥协同粉煤灰等固废用于合成碱激发胶凝材料，不但能拉动经济还能环保。刘龙等[30]以赤泥、粉煤灰、矿渣为主要原料制备碱激发胶凝材料，并通过正交实验找出了赤泥、矿渣和粉煤灰的最佳比，当赤泥与粉煤灰之比为3∶1，矿渣掺量为40%，12%硅酸钠，促硬剂为0.12A，減水剂为0.7%时，所制备的碱激发胶凝材料的力学性能较好。因此，无论是从政策环保的角度，还是从创造经济效益亦或从材料本身性能的角度来看，将赤泥、粉煤灰用于制备碱激发胶凝材料都具有极其重要的意义。

4.1.3 赤泥、粉煤灰用于制备加气混凝土

加气混凝土因为含有大量呈封闭状的孔隙，所以具备隔声、保温和抗震等优良性质，是应用非常广泛的轻质建筑类材料。此外，国家还有节能环保和资源回收的相关政策，使用赤泥和粉煤灰加工合成加气混凝土不仅符合国情，而且在经济上起到一定的推动作用。王瑞燕等[31]以A3.5、密度级别B06的加气混凝土为设计目标，研究了组成材料、养护制度对赤泥-粉煤灰加气混凝土强度、密度的影响。分析数据表明，赤泥、粉煤灰合成加气混凝土的强度和密度都能满足加气混凝土砌块的质量要求和建筑材料放射性核素限量要求。

4.1.4 赤泥、粉煤灰用于制备砖

1）赤泥、粉煤灰用于制备烧结砖

人们通常会使用砖与砌块来充当建筑墙体的材料。用赤泥和粉煤灰为主要成分制作烧结砖，不仅可以减少干燥程序（相较于传统黏土烧结砖），還有灰量大、成本低廉、速度快、出量高等优点。闫爱勤等[32]指出生产高品质赤泥-粉煤灰烧结砖的关键工艺是原材料处理、成型和烧结，大量的粉煤灰、赤泥必须与掺入10%的高温激发材料混合均匀。由于3种物料容重差别很大，所以混合料的均化处理是粉煤灰、赤泥烧结砖优质的关键技术之一。图6为赤泥-粉煤灰烧结砖的制作工艺流程图。实验表明，由图6所示工艺流程压制成型的烧结砖与传统烧结砖在外观上并无太大区别，但有强度高、质量小等优点。

2）赤泥、粉煤灰用于制备免烧砖

焦占忠等[33]利用铝厂存放的烧结法赤泥和电厂粉煤灰，添加了骨料、石灰、石膏、水玻璃制备了免烧免蒸砖，并且达到非烧结普通黏土砖标准。季文君等[34]以氧化铝工艺产生的废料赤泥及燃煤电厂的废料粉煤灰为主要原料，掺入石膏、熟石灰等胶凝材料制备工业固废免烧砖。实验结果表明：在自然养护条件下，最佳工艺过程的参数为成型压力20 MPa，陈化时间7 h，保压时间30 s，免烧砖抗压强度可达26.76 MPa，各性能均达到合格品的生产要求，实现了固废利用，又减轻了环境负担。

4.1.5 赤泥、粉煤灰用于制备贝利特硫铝酸盐水泥

贝利特硫铝酸盐水泥主要矿物组成为C2S和C4AF，同传统水泥（硅酸盐）相比，有“三低”优势，即熟料的煅烧温度要求低、CaO含量低，对石灰石的品位要求低，符合节能减排要求。此外，对比硫铝酸盐水泥，贝利特硫铝酸盐水泥对铝矾土需量低，品质要求也不高，还能将排出的废渣循环利用，经济效益高。贝利特水泥的后期强度发展较好，具有水化热低、耐蚀、干缩小等优良性能，适合制备高性能混凝土[35-38]。赵艳荣等[39]的实验表明：赤泥的掺入能降低熟料的烧成温度，一定量赤泥的掺入能促进C4A3S矿物的形成，提高水泥的抗压强度;当赤泥掺量超过8%（质量分数）时，会引起抗压强度的下降;当赤泥掺量为4%（质量分数）时，所制水泥的28 d抗压强度达到48.9 MPa。因此，赤泥、粉煤灰在水泥的生产中也具有良好的应用前景。

4.2 赤泥、粉煤灰在环境保护中的应用

4.2.1 赤泥和粉煤灰水热合成方沸石

以赤泥、粉煤灰合成方沸石，因其内部的特殊（架状和孔道）结构，所以有离子吸附性和离子交换性，可以用于解决污水处理、气体净化（CO2等）等污染问题。利用赤泥、粉煤灰合成方沸石具有一定的可行性，主要是因为赤泥中含有氧化硅、氧化铝、氧化钠等活性组分，所以有合成方沸石的潜力。但是赤泥中氧化铁的含量颇高，导致方沸石硅铝骨架中的铝离子被铁离子替代从而引起晶架畸形，最后合成的方沸石质量不高，结晶度不佳。另外，由于赤泥中的氧化硅含量偏少，可以加入同为固废的粉煤灰，从而得到合成方沸石所需的硅铝比。这样一方面能提供活性SiO2从而减少水玻璃的用量;另一方面则可以降低Fe2O3含量，同时减弱其带来的副作用。王吉祥等[40]选择赤泥与粉煤灰复合比例3∶7，将配比好的粉煤灰和赤泥与一定浓度的NaOH加水玻璃激发剂混合搅拌，搅拌好后的浆料浇筑在模具中，在60 ℃下密封养护12 h，得到合成沸石的前驱体原料（铝硅酸盐凝胶）;然后再将凝胶块置于不锈钢反应釜的聚四氟乙烯内衬中，并加入适量的水，在设定温度下晶化一定的时间，便得到相应的反应产物。实验结果表明，水热反应温度≥150 ℃，水热反应时间在24 h时，所得方沸石结晶度良好。

4.2.2 赤泥和粉煤灰制备聚合氯化铝铁絮凝剂

我国使用的净水剂主要是以无机絮凝剂为主，不仅消耗量大，而且净水能力相对较弱。聚合氯化铝铁絮凝剂是该领域的重要替代产品，国内工业用水、城市给水、污水处理所需的絮凝剂达到1 Mt/a，且每年以20%的速度递增，因此用赤泥和粉煤灰制备聚合氯化铝铁絮凝剂有较大的市场潜力[41]。朱秀珍等[42]采用酸碱联合法，以赤泥、粉煤灰为原料制备聚合氯化铝铁絮凝剂和SiO2，残渣可以生产建筑材料。酸碱联合法制备聚合氯化铝铁絮凝剂和SiO2的工艺流程如图7所示。实验所制备的聚合氯化铝铁絮凝剂在水样中生成的沉淀絮片大、沉降快、水样浊度低、效果好。絮凝剂的各项性能比较见表6。因此赤泥粉煤灰在此方向有不错的应用前景。

4.2.3 赤泥和粉煤灰处理磷石膏堆场废水

磷石膏产量巨大，是磷酸生产过程中产生的一种工业副产品，也是工业固废之一。磷石膏pH值约为1.5～4.5，呈酸性，含有磷酸及其他杂质在内。目前，磷石膏主要的处置方式和赤泥一样，都是以露天堆置为主，环境污染严重。赤泥与粉煤灰同样也是物量极大的固废，呈碱性，且赤泥与粉煤灰的比表面积、孔隙率大。因此，利用这两种固废来处理含磷废水有一定可行性。安全等[43]在赤泥和粉煤灰处理磷石膏堆场废水的方案筛选及评价中，采用正交设计法进行设计，利用SPSS软件进行结果分析，最终结果表明：降低可溶性磷酸盐含量的最佳方案为赤泥1.60 g，粉煤灰0.80 g，水样100 mL，时间4 d;提高pH的最佳方案为赤泥1.60 g，粉煤灰0.40 g，水样100 mL，时间3 d。利用赤泥和粉煤灰处理磷石膏堆场废水，不仅解决了废水的污染问题，同时也给赤泥和粉煤灰的协同资源化利用开辟了新的道路。

4.3 赤泥、粉煤灰在陶瓷方面的应用

赤泥和粉煤灰中含有硅、铝、铁和钙等元素，可作为陶瓷制备的优良原料。由于其粒径较细，有利于破碎和研磨，可节省时间。冉红涛等[44]通过先低温发泡成型后高温煅烧的工艺，制备了赤泥、粉煤灰添加量超90%的可用于废水除油滤料的泡沫陶瓷，并且为了提高其除油效果，用KH-550进行表面氨基改性，改性泡沫陶瓷60 min内除油效果约为80%。稀土在工业上有着强大的需求及广泛的应用，尤其高尖端电子产品离不开稀土。稀土是必不可少且理应充分利用的战略资源，但目前国内稀土资源利用率低、利用不均等问题严重，造成了不必要的资源浪费。王杰等[45]利用赤泥与粉煤灰为主要原料，通过添加造孔剂来制备赤泥粉煤灰多孔陶瓷;在多孔陶瓷表面负载稀土La进行改性，制备了La负载赤泥-粉煤灰基多孔陶瓷。实验结果表眀：赤泥和粉煤灰比例為8∶2，造孔剂添加量40%，在1 020 ℃下烧结，保温60 min，制备的多孔陶瓷的气孔率为52.5%，体积密度为1.83 g/cm3，碎裂应力为121.26 N，稀土负载量为1.61%，对Cr（Ⅵ）吸附量为0.405 6 mg/g。

5 结论

1）国内赤泥和粉煤灰的排放量仍在逐年递增，大量的固废堆置在露天场所，对环境造成了巨大的污染，是目前国内亟待解决的一大难题。赤泥和粉煤灰的协同利用能在一定程度上缓解固废问题，将工业固废变为“城市宝矿”，不仅能够提高经济效益，还可以减少环境污染，还我们一片“青山绿水”，具有非常重要的现实意义。但是，我们在赤泥与粉煤灰的协同利用方面目前仅处于起步阶段，与国际领先水平相比有着明显差距。因此，国内更迫切需要增加该领域内的科研力量和经费投入，并提高学者的科研创新能力。

2）赤泥和粉煤灰各种形式的协同利用，包括本文概括的建筑方面和环境保护方面等，虽然都有一定的资源化利用成果出现，但是不管是制备砖和砌块、地聚物、加气混凝土、胶凝材料、水泥，还是陶瓷或处理污水等，都没有实现大规模的产业化和工业化。

3）通过对比分析发现，限制赤泥和粉煤灰协同利用并且没有实现工业化的原因可能是不同地区的赤泥的化学成分不同。氧化铝生产工艺的不同导致赤泥含碱性高，含放射性等，这些因素对赤泥和粉煤灰的大规模利用起着制约作用。

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（责任编辑：周晓南）

Study on the Characteristics and Collaborative Utilization

of Red Mud and Fly Ash Resources

JIN Huixin*， WANG-SHANG Jiefu， XIAO Yuandan， GUO Yuliang， SONG Huahao

（College of Materials and Metallurgy， Guizhou University， Guiyang 550025， China）

Abstract：

Red mud is a solid waste containing high alkaline generated after a series of physical and chemical reactions in the industrial production of alumina. Fly ash is a small granular solid waste produced by the coal-fired power generation of power plants， which belongs to the bulk industrial solid waste residue like red mud.Not only do both have huge emissions causing environmental pollution， but they also have serious effects on people’s lives. The collaborative use of these two solid waste residues can not only alleviate environmental pollution， but also create economic benefits. This paper introduces the characteristics of both and the current utilization of red mud-fly ash， and summarizes the prospect of red mud-fly ash collaborative utilizatio.

Key words：

red mud; fly ash; emissions; characteristics; collaborative utilization

金會心，女，1972年生，博士，教授，博士生导师。贵州省优秀青年科技人才培养对象，中国有色金属学会冶金物理化学学术委员会、中国有色金属学会冶金反应工程学专业委员会、中国金属学会冶金反应工程学术委员会委员。贵州大学冶金学科和冶金专业负责人。主要从事轻金属冶金、资源综合利用等方面的研究工作。主持国家自然科学基金（地区项目）3项，省部级科研项目10项，获国家授权专利10件;发表学术论文40篇 ，其中11篇被SCI/EI收录。获贵州省第二届青年人才创新奖1项，贵州省科技进步一等奖1项（排名第三），贵州省科技进步三等奖1项（排名第二）。主持校级教改项目1项，发表教改论文6篇。

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