吴 杰 常会庆,2,* 王启震

(1 河南科技大学农学院，河南 洛阳 471023；2 河南新大牧业股份有限公司，河南 郑州 450001)

目前我国城市污泥的产量巨大，截至2015年，我国共建成城镇污水处理厂约6 910座，污水处理厂处理能力达1.4×109m3·d-1[1]，污水处理过程中产生的污泥为3.02×107t，到2020年污泥产量达6.00×107t[2]。 我国主要通过填埋、焚烧来处置城市污泥[3]，但这些处理的污泥将对周边生态环境造成严重的影响[4]。

消纳污泥的有效手段是对其进行无害化处理后用于农用[5-7]。目前，欧美国家已将约60%的污泥进行无害化处理后用于改善贫瘠土壤或作为农作物肥料[8]，而我国污泥农用率不足10%[9]，其中以生活污水为主要来源的污泥养分含量丰富，其氮、磷含量高于主要有机肥[10-11]，因此可将符合农用标准的污泥作为一种养分含量丰富的有机肥用于贫瘠土壤的改良。

河南省酸性土壤面积占全省土壤总面积的7.73%，广泛分布于省境内的黄淮河流域，大部分集中在信阳、驻马店、周口等地[12]，其中黄淮海平原区有约203.1×104hm2的沙地[13]。砂土一般土质疏松，透水透气能力强，有机质分解快、积累少，养分易淋失，致使土壤养分较为贫乏，通常需要施用较多肥料维持作物产量，而化肥的大量施用又容易造成砂土退化，如酸化发生、有机质降低等问题，因此利用污泥改良土壤具有较高的可行性和潜力[14]。适量的堆肥污泥施用可以改善土壤物理性状，增加土壤对养分的保持能力，促进微生物活性并提高作物生产力，并能在一定程度上减少化肥的施用[15-18]，尤其在砂质土壤的施用改良效果已得到证实[19-20]。然而，污泥过量施用也会导致土壤氮、磷过量积累，增加其淋溶风险和对环境的危害[21-22]。因此，除关注污泥施用对土壤养分状况和肥力特征影响外，明确污泥施用对土壤有机碳、全氮和全磷积累的风险影响也至关重要。本研究选用黄淮河流域典型的酸性砂土为研究对象，采用盆栽试验进行小麦-玉米连作，探究污泥施用对土壤肥力变化规律的影响，评价污泥施用的养分淋失风险，以期为堆肥污泥在酸性砂土上的合理施用提供理论支撑。

1 材料与方法

1.1 试验材料

供试污泥取自洛阳市污泥处理厂，该污泥经过好氧高温堆肥制备而成，所选污泥镉、汞、铅、铬、砷含量分别为2.17、0.058、80.80、232.87、27.95 mg·kg-1，符合《GB 4284-2018农用污泥中污染物控制标准》[23]规定的A级污泥中重金属含量标准(镉、汞、铅、铬、砷含量分别小于3、3、300、500、30 mg·kg-1)。供试酸性砂土取自河南驻马店淮河流域，由83.43%砂粒、14.81%粗粉粒和1.76%粘粒组成。供试材料的基本理化性质如表1所示。供试作物种子均购自洛阳市关林农贸市场，其中冬小麦品种为豫农035，夏玉米品种为郑单958。

表1 土壤和堆肥污泥基本理化性质Table 1 Basic physical and chemical properties of soil and decomposed sludge

1.2 试验设计

试验在河南科技大学试验农场展开(112°28′E，34°42′N)，采用盆栽种植，根据《GB 4284-2018农用污泥中污染物控制标准》[23]中规定污泥年施用量不应超过7.5 t·hm-2，设置5个污泥添加量分别为：0(CK)、1.67(W1)、3.33(W2)、16.67(W3)、33.33 g·kg-1(W4)，折算成大田的堆肥污泥施用量分别为0、3.75、7.50、37.50、75.00 t·hm-2(按照大田表层土重量为2.25×106kg·hm-2计算)，每个处理重复3次。添加污泥的5个处理，土壤中重金属含量均低于《GB 15618-2018土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》[24]所规定的筛选值。污泥用量(累积用量)和养分风险污泥用量也以折算后的大田用量表示。

试验于2015年10月开始，连续2年播种冬小麦-夏玉米，并仅在冬小麦种植前将污泥施入盆栽。2015年10月准备10 kg风干后过10目筛(除去杂草、砂砾等)的砂质土壤置于盆钵中，并根据试验设计把污泥与砂质土壤混匀后种植冬小麦。2016年6月小麦收获后，将盆栽中土壤全部取出混匀，并采集100 g土壤样品进行风干保存备用，剩余土壤装盆种植夏玉米。2016年10月夏玉米收获后，再次将盆栽中土壤全部取出混匀并采集100 g土壤样品进行风干保存，剩余土壤与施入污泥混匀装盆用于种植冬小麦，在2017年6月收获小麦后以2016年6月小麦收获后的相同步骤种植夏玉米，并采集土壤样品。冬小麦和夏玉米在发芽一周后，小麦留10株，玉米留1株。

1.3 测定项目与方法

1.3.1 土壤基本理化性质测定 每季作物成熟后，采集土壤样品风干，分两批，分别过20目和100目土筛后进行基本理化性质测定[25]：pH值采用水土比5∶1的电位法测定；土壤有机质含量采用外加温的重铬酸钾容量法测定；土壤全氮含量采用凯氏定氮法测定；土壤碱解氮含量采用碱解扩散法测定；土壤全磷含量采用HClO4-H2SO4消解，分光光度计比色法测定；土壤速效磷含量采用NaHCO3浸提，钼锑抗比色法测定；土壤有效钾含量采用CH3COONH4浸提，火焰光度计法测定。

1.3.2 土壤肥力评价 采用内梅罗指数法计算土壤综合肥力指数(integrated fertility index，IFI)[26]。将土壤pH值及有机质、全氮、有效磷和速效钾含量指标分别带入式(1)，计算其分肥力系数IFIi，再根据公式计算IFI：

(1)

(2)

式中，x表示土壤各指标测定值，xa与xp分别为分级标准的下、上限，xc介于分级标准上、下限间；xa、xc、xp的分级标准参考第二次全国普查标准(表2)。IFIi平均、IFIi最小分别是土壤各指标的分肥力均值与最小值；n表示土壤指标个数。根据IFI值将土壤肥力分为4类(表3)[27]。

表2 土壤性质的分级标准Table 2 Grading criteria for soil properties

表3 土壤肥力的分级标准Table 3 Classification standard of soil fertility

1.4 养分淋失风险评价

1.4.1 有机指数法 外源有机物料添加导致的土壤有机碳淋失潜在风险，可以使用有机指数(organic index，OI)评价方法[28-29]进行表征：

OI=OC×TN×0.95

(3)

式中，OC为试验测得的土壤有机碳含量，%；TN为土壤全氮含量实测值，%。有机指数评价标准[29]见表4。

表4 有机指数评价标准Table 4 Evaluation standards of organic index

1.4.2 单因子指数法 单因子标准指数法可以对土壤中营养积累的潜在风险进行评价。本研究中全氮(total nitrogen，TN)和全磷(total phosphorus，TP)的评价标准值分别为4.85和2.00 mg·g-1[30]。根据公式计算单因子指数(single factor index，Si)：

Si=Ci/Cs

(4)

式中，Si为标准指数(单因子指数)；Ci为评价因子i的实际测得值，Cs为评价因子的标准评价值，其评价标准[31]见表5。

表5 单因子指数评价标准Table 5 Evaluation standards of single factor index

1.5 数据分析

采用SPSS 23.0和Excel 2010进行数据的统计分析和作图，采用Duncan法进行多重比较(α=0.05)。

2 结果与分析

2.1 土壤pH值、有机质含量的变化

由表6可知，随着酸性砂土中污泥添加量的增加，土壤pH值呈增加趋势。2016和2017年小麦和玉米季W1、W2、W3和W4的pH值与CK相比均有增加，两年小麦季的pH值增加范围分别为0.06～0.70和0.14～1.11个单位，并从W2开始，后续处理均较CK显著增加，两年玉米季的pH值增加范围分别为0.19～0.85和0.35～1.31个单位，差异均达显著水平。可见，无论小麦季还是玉米季，污泥施用都会导致酸性砂土pH值升高，相同处理条件下，2017年土壤pH值高于2016年。酸性砂土的有机质含量随污泥添加量的增加而增加。与CK相比，2016年小麦和玉米季污泥添加处理的有机质含量增加了13.59%～68.20%和3.17%～48.28%，并分别从W4和W2开始，后续处理均为显著增加；2017年两季土壤有机质含量增幅分别为12.16%～82.82%和11.45%～69.68%，小麦和玉米季分别从W2和W4开始，后续处理显著增加。相同处理在污泥用量相同条件下，2017年土壤的有机质含量高于2016年，可见随着污泥施用年限的增加，土壤有机质不断积累。另外，在同一污泥使用量条件下，小麦季土壤有机质含量高于玉米季。

表6 不同处理土壤有机质含量及pH值Table 6 Soil organic matter content and pH value of different treatments

2.2 土壤全氮、碱解氮含量的变化

由表7可知，酸性砂土的全氮和碱解氮含量均随着污泥添加量的增加而增加。与CK相比，2016年小麦和玉米季添加污泥处理(W1～W4)的全氮含量增幅分别为10.87%～41.30%和8.89%～33.33%，且两季均从W1开始，后续处理的土壤全氮含量显著增加；2017年小麦和玉米季添加污泥处理(W1～W4)的全氮含量增幅分别为19.57%～78.26%和20.45%～72.72%，但仅2017年小麦季的W4显著增加。与CK相比，2016年小麦和玉米季添加污泥处理(W1～W4)的土壤碱解氮含量增幅分别为8.71%～160.16%和28.41%～273.64%，且分别从W3和W2开始，土壤碱解氮含量显著增加；2017年小麦与玉米季的土壤碱解氮含量增幅分别为15.64%～203.07%和90.61%～446.44%，且分别从W2和W1开始较CK显著增加。另外，在同一轮作季污泥添加量相同时，小麦季的全氮和碱解氮含量均高于玉米季，且2017年整体高于2016年。

表7 不同处理土壤全氮和碱解氮含量Table 7 Soil total nitrogen and alkali-hydrolyzed nitrogen content of different treatments

2.3 土壤全磷、速效磷含量的变化

由表8可知，土壤全磷和速效磷含量均随污泥添加量的增加而上升，且污泥添加处理组均高于CK。与CK相比，2016年小麦季W2、W3、W4全磷含量分别显著增加10.47%、11.63%、23.26%，玉米季W4全磷含量显著增加12.05%；2017年小麦和玉米两季添加污泥处理(W1～W4)全磷含量的增幅分别为3.53%～40.00%和2.38%～27.38%，但仅小麦季W4的土壤全磷含量显著增加。另外，土壤全磷含量表现出在同年份污泥添加量相同时，玉米季全磷含量低于小麦季；并且各污泥添加处理除小麦季W1外，2017年的土壤全磷含量高于2016年。与CK相比，2016年小麦和玉米季添加污泥处理(W1～W4)的土壤速效磷含量增幅分别为4.25%～48.85%和3.15%～38.56%，并均从W2开始，后续处理显著增加；2017年小麦季W3、W4的速效磷含量分别显著增加41.53%和71.51%，玉米季W2、W3和W4的速效磷含量分别显著增加18.24%、27.14%、62.49%，其余处理与CK相比无显著差异。同季节当污泥添加量相同时，2017年土壤速效磷含量高于2016年，可见随着污泥的连续施用，土壤中的速效磷有明显的累积效应。

表8 不同处理土壤全磷和速效磷含量Table 8 Soil total phosphorus and available phosphorus content of different treatments

2.4 污泥添加对酸性砂土有效钾含量和电导率的影响

由表9可知，污泥添加到酸性砂土中会增加土壤有效钾含量。与CK相比，两年小麦季添加污泥处理(W1～W4)土壤有效钾含量的增幅分别为3.52%～71.97%和3.79%～93.15%，并均从W3开始，后续处理的土壤有效钾含量显著增加；两年玉米季增幅分别为6.57%～75.97%和9.21%～115.58%，均从W2开始，后续处理显著增加。同季节的污泥添加量相同时，2017年土壤有效钾含量高于2016年。可见，土壤有效钾也存在随污泥连续施用的积累效应。同样，在砂土中添加污泥也会使土壤电导率表现出增加的趋势。与CK相比，2016年小麦季各污泥处理(W1～W4)的电导率均显著增加，增幅为5.41%～24.32%；玉米季W2、W3和W4的电导率较CK分别显著增加32.43%、43.24%、64.86%。2017年小麦和玉米季均从W2开始，土壤电导率显著增加，并且W2、W3、W4 3处理间存在显著性差异。

表9 不同处理土壤有效钾含量和电导率Table 9 Soil available potassium content and electrical conductivity of different treatments

2.5 施用污泥对土壤综合肥力指数影响

由表10可知，酸性砂土的土壤综合肥力指数(IFI)随污泥添加量的增加呈上升趋势。与CK相比，2016年小麦和玉米季各污泥添加处理(W1～W4)的IFI分别显著增加4.21%～20.00%和6.58%～44.74%，且玉米季各处理之间的肥力指数也均存在显著性差异；2017年小麦季W2、W3和W4的IFI分别显著增加12.37%、20.62%和26.80%，2017年玉米季W1、W2、W3、W4的IFI均显著增加，其增加范围为8.97%～55.13%，且各处理间差异显著。污泥添加处理和季节双因素方差分析表明，污泥添加处理和收获季节2个因素均对IFI具有极显著影响，双因素间的交互作用对IFI也产生极显著作用。污泥添加虽然可使IFI上升，但在本研究污泥施用范围内(3.75～75.00 t·hm-2)其肥力指数的变化范围为0.81～1.23，其中土壤肥力状况为贫瘠的占25%，肥力状况为一般的占75%。

表10 污泥对土壤综合肥力指数影响Table 10 Effect of sludge on soil IFI

2.6 污泥添加对酸性砂土养分累积风险

污泥添加可明显改良砂土的养分状况，但污泥连续过量施用会增加土壤有机碳、氮、磷随径流的淋失风险，并会对环境造成生态污染[28]。利用OI开展土壤有机碳的淋失风险表明，污泥添加两年后小麦和玉米季的OI均属于Ⅰ级(图1)，此时土壤有机碳为清洁类型，说明连续两年污泥添加，土壤有机碳的积累并未对环境造成生态风险，其随径流的淋失风险低。

图1 土壤有机碳的有机指数Fig.1 Organic index of soil organic carbon

由图2和图3可知，连续施用两年污泥后小麦和玉米季全氮的单因子指数均小于0.5，其污染指数级别属于Ⅰ级清洁类型，对于该砂土而言，氮素随径流的淋失风险低。对于土壤磷素而言，2016年小麦季污泥添加量为75.00 t·hm-2时，土壤中全磷的单因子指数超过0.5，此时土壤全磷属于Ⅱ级较清洁类型，说明此时土壤磷素的淋失风险较CK升高。2017年小麦和玉米季的污泥添加量达到37.50 t·hm-2时，土壤的全磷的单因子指数均已超过0.5，属于Ⅱ级较清洁类型，增加了全磷径流淋失对环境产生的生态风险。可见在连续施用污泥时，砂土中磷素淋失风险比氮素更高。

图2 土壤全氮的单因子指数Fig.2 Single factor index of soil total nitrogen

图3 土壤全磷的单因子指数Fig.3 Single factor index of soil total phosphorus

3 讨论

3.1 污泥施用对土壤主要理化参数的影响

污泥施用会对土壤的酸碱性产生影响。酸性砂土连续两年施用污泥，其pH值随污泥施用量增加而上升，原因在于施用的堆肥污泥为碱性，与酸性砂土发生酸碱中和反应，导致砂土的pH值升高。但有研究表明碱性砂土施用污泥后，土壤pH值却呈显著下降趋势，且随污泥施用量增加其土壤pH值降幅增加[19]，主要是由于土壤在分解污泥中有机质的过程中会分泌出大量的有机酸，导致碱性土壤pH值降低；另外，大量污泥施用也会使土壤的硝化作用增强，导致土壤pH值降低[32]。可见污泥添加到酸碱性不同的土壤中会导致不同的pH值变化趋势。因此在实际应用过程中，可以考虑利用污泥添加来改善土壤的酸碱性质。

污泥中所含氮、磷等养分不但高于一般农家肥[10]，而且养分当季有效率在无机化肥和有机肥之间[33]，因此污泥施用尤其在砂土中使用可以改善土壤养分状况[26,34]。本研究通过连续两年在酸性砂土中添加堆肥污泥可有效提高砂土氮、磷、钾以及有机质含量，同时改善土壤肥力状况，但由于每年仅在小麦季进行污泥和肥料添加，导致同年玉米季的土壤养分含量低于小麦季。上海市建议进行种植的土壤电导率范围为0.35～1.20 ms·cm-1[35]。本研究连续两年使用堆肥污泥，酸性砂土电导率在2017年小麦季施用污泥量为75.00 t·hm-2时达到最大值，为0.84 ms·cm-1，未超出上述标准限值范围。

3.2 污泥施用的养分积累风险

污泥施用虽然可以增加土壤养分含量并提高肥力状况，但过量施用污泥会使土壤中过多积累的有机碳、氮和磷等养分由于雨水淋洗与冲刷而进入地表水和地下水，造成水体的面源污染和富营养化[21]。因此本研究采用有机指数法从土壤的有机碳含量角度来判断土壤有机碳的积累对环境造成的生态风险，并采用单因子标准指数法分别从TN和TP含量的角度来对土壤的氮、磷淋失风险进行评估。

土壤有机碳是土壤的重要组成部分，其可以作为植物重要的养分来源，对维持土壤氮素等养分的供应和平衡起着重要作用[36]。农田中有机物料的添加可以增加土壤有机碳含量，但我国农田有机物料的碳利用效率平均只有16.3%[37]，因此当过量的有机物料添加到土壤中，不但不会增加土壤有机碳含量，反而会导致有机物料碳的淋失风险或土壤碳氮比失调。本研究污泥添加后作物各生长季OI均属于Ⅰ级，土壤有机碳为清洁类型，说明此范围的污泥添加量对土壤有机碳的积累影响处于低环境生态风险水平。

污泥添加增加砂土有机碳的同时，也增加了土壤中氮、磷养分含量，因此关注砂土中过量积累氮、磷的潜在风险尤其重要。沙化土壤淋溶模拟试验发现，土壤淋出液中氮、磷养分含量与污泥的施用量存在显著的相关性，而且氮素的淋溶风险高于磷素，在污泥添加量为60、90 t·hm-2时，淋出液中全氮以及全磷含量均显著增加(P<0.01)[13]。本研究中两年的污泥连续施用增加了土壤中氮、磷的Si，但砂土中全氮的单因子指数未超过0.5，属于Ⅰ级清洁类型，因此污泥施用后砂土氮的淋溶风险小；对于磷素而言，2016年小麦季污泥添加量为75.00 t·hm-2，以及2017年小麦和玉米季的污泥添加量达到37.50 t·hm-2时，土壤全磷的单因子指数的范围在0.5～1.0之间，属于Ⅱ级较清洁类型，上述单因子指数法研究结果表明砂土添加污泥后磷素的淋溶风险较氮素更值得关注。目前，通过分析土壤中速效磷与土壤CaCl2浸提磷之间的关系而得出的土壤磷素淋失临界值被广泛使用[38-39]，其土壤的磷素淋失临界值为29.96～156.78 mg·kg-1，但不同土壤类型、磷酸盐数量和形态等存在差异，使得土壤的磷临界值有差异[40]。本研究中，无论在小麦季还是玉米季，当污泥添加量大于等于7.50 t·hm-2时，土壤中速效磷含量多数超过了30 mg·kg-1，因此污泥施用造成砂土中磷的淋失风险值预测仍需进一步研究。另外，上述评价方法未考虑污泥中重金属造成的生态风险，而本研究表明短期的污泥施用不会对砂土和作物籽粒重金属造成超标风险(数据未列出)。因此污泥可以作为短期改良砂土的有效方法，而污泥的长期农用风险需要进一步检测。

4 结论

堆肥污泥短期施用可以改善小麦-玉米连作体系上酸性砂土的养分和肥力状况，并且可以改善酸性砂土的酸化现象，尤其大量施用时提升效果显著，同时堆肥污泥施用对砂土有机碳和氮素的淋失风险较小，但当堆肥污泥添加量分别为75.00 t·hm-2和37.50 t·hm-2时，砂土的磷淋失风险升高。但堆肥污泥对酸性砂土长期施用的环境效应，如堆肥污泥中重金属在土壤-作物系统的积累风险、生物多样性影响风险以及污泥长期过量施用的养分淋失风险等仍需密切关注和进一步研究。