介孔分子筛在羟醛缩合反应中活性的研究
2021-12-30宫帅高庆伟张昱鹏陈丽丽
科技信息·学术版 2021年4期
宫帅 高庆伟 张昱鹏 陈丽丽

摘要:利用醋酸甲酯与甲醛缩合制备丙烯酸甲酯,简化了生成工序,可以在更温和的条件下获得较高的丙烯酸甲酯收率。但为了探究催化剂失活原因,对8Cs/KIT-6催化剂进行了再生性及稳定性的考察,反应317个小时依然有活性。但是,随着反应时间的延长,活性有所下降,催化剂失活的原因推测主要是反应过程中积碳造成的,通过高温焙烧后催化剂的活性基本可以恢复。
关键词:丙烯酸甲酯、活性、转化率、再生性
近20年来,介孔分子筛的研究得到很大的发展,其具有巨大的比表面积、可调节的孔径、高热稳定性和水热稳定性使其在许多领域存在潜在的应用价值。通过文献报道可知羟醛缩合反应中,硅基体系的催化活性较好,而且对于浸渍法来说,载体的选取对反应活性也具有一定影响,而纯硅分子筛具有比表面积较大,较好的孔道结构,采用其作为载体,其催化活性与常见的二氧化硅小球相比更好。
近几年KIT系列分子筛逐渐引起人们的关注,特别是KIT-6分子筛,一种大孔径介孔二氧化硅材料,孔道在4-12nm可调,是由两条连续互相贯穿的孔道构成,是一种错综复杂相互交错的三维网状结构,即两套螺旋形的三维孔道。它特有的三维立方孔道就像一个开口的介孔模板使活性物种的负载变得容易,而且负载物可以在整个孔道内分散均匀而不形成团聚的大颗粒。而且合成方法较容易、重复性高。目前,KIT-6主要应用在催化加氢、氧化等反应,在羟醛缩合反应中的应用几乎没有,因此,作为一种新型的载体,研究其在醋酸甲酯和甲醛羟醛缩合制备丙烯酸甲酯的反应具有重要意义。……
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