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高氮含量多孔碳的制备、热处理及氧还原性能

2021-12-30王升高

武汉工程大学学报 2021年6期
关键词:催化剂结构

柯 源,胡 稳,方 晗,田 爽,王升高

等离子体化学与新材料湖北省重点实验室(武汉工程大学),湖北 武汉430205

随着化石能源问题的不断出现,人们对能源材料提出了新的要求,燃料电池因其能量转化效率高和环境友好等优点引起了世界各国的广泛研究[1-2]。铂基催化剂是目前商业化最好的氧还原催化剂,但由于铂的稀缺性和高价位导致燃料电池成本居高不下,并且铂基催化剂在甲醇环境下稳定性较差,极大地影响了燃料电池的实际应用[3-4]。因此,制备与铂基催化剂催化性能相当,在甲醇环境中能稳定工作,成本较低的材料成为研究重点。

氮掺杂碳材料具有良好的氧还原性能及较好的甲醇耐受性,是最有希望代替Pt/C等贵金属电化学催化剂的材料[5-6]。Ismagilov等[7]在研究氮掺杂碳纤维中发现,氮原子的引入使碳材料中的石墨晶格发生畸变,增加了结构缺陷;Matter等[8]认为吡啶氮不是使材料具有优异氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)性能的原因,而是吡啶氮含量的提高使得更多的边缘面暴露出来,而活性位点主要存在于边缘面。Nagaiah等[9]在研究氮掺杂碳纳米管中发现,石墨氮有增强ORR活性的倾向,而吡啶氮可能有抑制ORR活性的倾向。Maldonado等[10]认为在碳原子晶格平面引入含氮的五边形结构破坏了石墨平面碳原子六边形结构,使石墨烯层发生弯曲,石墨烯层叠结构出现大量位错和缺陷,导致ORR性能增强。

氮掺杂碳材料的ORR行为机制尚不明确,需要进一步研究。在此采用快速高温、高压法……

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