王国栋，郭亚飞，李佳媛，姚睿璇，孙健，赵传文

（南京师范大学能源与机械工程学院，江苏 南京 210046）

日益严峻的能源危机和温室气体排放引起的环境问题是人类所面临的巨大挑战[1-2]。CO2捕集和利用（CCU）技术的提出有望改善能源与环境危机，实现碳中性社会。CCU 技术提供了从烟气或大气中捕集CO2的方法，并通过不同途径将CO2转化为大宗化学品、燃料和高分子材料等增值产品[3]。风电和光电等可再生能源的开发利用也是解决能源与环境危机的重要举措，但风电和光电具有波动性和间歇性问题，导致电能难以被高效利用。电转气技术（P2G）是解决上述难题的重要途径，其利用可再生能源富余电力制氢，并通过CO2加氢催化合成甲烷，将可再生能源产生的电能储存在碳氢化学键中[4-6]。因此，CO2甲烷化技术是实现C1资源循环利用和洁净电能存储的高效途径[7]。

CO2甲烷化反应为强放热过程[式(1)]，理论而言，其在低温条件下具有较高的CO2转化率和CH4产率，但其实际反应性能受到动力学的限制[8]。为提高CO2甲烷化反应性能，前人将Ru、Rh、Pt或Ni等活性金属负载于Al2O3、CeO2、TiO2、SiO2或ZrO2等载体上，制备了多种负载型催化剂。研究表明，所合成的负载型催化剂在200～500℃表现出较好的甲烷化性能[9-11]。相比于Ru、Rh和Pt等贵金属，Ni作为非贵金属催化剂，成本低廉且来源广泛，在CO2催化制甲烷的规模化和工业化应用中极具前景[6,12]。

尽管Ni基催化剂具有成本优势，且其应用于甲烷化反应时对CH4选择性较高，但实际反应中CO2转化率受限。Aldana等[13]认为，在Ni基催化剂甲烷化过程中，CO2预先被吸附在催化剂表面，随后被活化形成碳酸盐，进而被氢化形成甲酸盐，而后逐步加氢形成甲烷。……