唐 飞，钱叶剑，孟 顺，余自洋，边 顺

(合肥工业大学 动力机械及工程系，合肥 230009)

0 概述

随着排放法规的日益严格，稀燃天然气发动机后处理成本和复杂性大大增加，当量比燃烧结合三效催化器(three-way catalytic, TWC)成为天然气发动机的主流技术[1-4]。不过，当量比燃烧产生的CO、NOx和未燃CH4等污染物在TWC中会生成次生有害排放物N2O和NH3[5]。近期国内外排放标准对N2O和NH3提出了严格的限值要求[6]，研究其生成特性具有重要的应用价值。

催化剂种类、排气温度和储氧能力(oxygen storage capacity, OSC)对NO还原有着重要影响[7-10]。国内外学者深入研究了不同催化剂上N2O、NH3的生成特性[11-15]。文献[5]中发现Rh催化剂上生成的NH3相比Pd、Pt基催化剂少。低温下，N2O生成最多[11]，随着温度升高，生成逐渐降低；高温下，Pd催化剂上N2O生成反而最多，生成持续到500 ℃。文献[12]中利用密度泛函计算和微动力学建模，也发现高温下Rh的加入降低了N2O选择性，且会促进NH3氧化生成N2。可见不同催化剂的作用效果还受到温度影响，温度的作用特性也逐渐受到关注。文献[13]中发现N2O在100 ℃～330 ℃ 温度范围内通过CO-NO和H2-NO反应生成，高温下，NH3通过H2-NO反应生成，生成的NH3可通过NH3-O2氧化或高温分解。而文献[14]中采用离子反应质谱法测出NH3主要在 250 ℃～550 ℃温度范围内生成，过量空气系数λ的减小和OSC的降低会使NH3生成选择性增加，提高OSC是降低NH3排放的关键。铈含量越高，OSC越高，文献[15]中研究了铈含量对N2O和NH3生成的影响，发现在温度高于350 ℃时，最高铈负载样品中NH3生成有所延迟，但生成量增加；低温下(<175 ℃)，铈含量越高，N2O选择性越高。

综上所述，当前研究主要围绕催化剂种类、排气温度和OSC对次生污染物N2O和NH3生成的影响，很少关注排气组分的影响。……