川南宁西地区五峰组—龙马溪组多期流体活动
2021-12-07李小佳刘树根
李小佳，邓 宾，刘树根，3，吴 娟，周 政，焦 堃
（1.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室，成都 610059；2.成都理工大学能源学院，成都 610059；3.西华大学，成都 610039）
0 引言
川南地区下古生界海相黑色富有机质页岩广泛发育，4 500 m 以浅五峰组—龙马溪组海相页岩是主力产层，2020 年产量为200 亿m3，该层位页岩气资源量为3.7 万亿m3，其中可采储量超过2 万亿m3，具备建成1 000 亿m3页岩气年产规模并稳产10 年以上的开发潜力［1］。我国南方地区普遍经历多旋回构造演化过程，印支运动－燕山运动—喜马拉雅期多期构造运动的叠加，导致川南地区上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组海相黑色页岩层系受强改造作用控制并具有多期构造变形的特征。川南地区下古生界海相页岩埋藏—隆升—剥蚀的过程及五峰组—龙马溪组黑色优质烃源岩热演化、多期次流体活动、页岩气生成与富集、保存条件的差异等一系列过程是川南地区乃至我国南方海相页岩气成藏研究的重点问题之一［2-4］。许多学者对此进行了深入研究，并形成了对南方海相页岩气保存条件评价体系、甜点段和“甜点”区富集模式［5］、二元富集规律［6］等的认识，同时构造保存条件决定页岩气富集成藏、断层和剥蚀会导致页岩气藏的破坏等认识已得普遍认同［7-8］，但川南地区目标层系中页岩气多期次流体活动与区域构造运动和富集保存条件具有何种相关性及其耦合机制等方面的研究相对薄弱。
通过川南宁西地区典型岩心-薄片观察、碳氧同位素分析、流体包裹体测温等方法，结合川南地区多期构造演化过程，分析五峰组—龙马溪组多期埋藏—隆升热演化史过程及与其相关的流体活动，进一步结合以往研究人员研究资料，评价流体活动与页岩气保存条件的相关性，以期为川南地区页岩气勘探开发提供基础地质资料。
1 区域地质概况
川南宁西地区位于沐川县以东，屏山县以南，长宁县以西，绥江县以北，宁西202 井是宁西地区内重要的页岩气探井，位于长宁县的西北位置［图1（a）］。宁西地区构造位置在川西南低陡褶皱带的东南部，华蓥山断裂以西，龙泉山断裂以东［图1（b）］。研究区在加里东期处于乐山—龙女寺隆起南翼，印支期处于泸州古隆起西侧，同时在燕山期受北西向断裂控制［9-10］。
早志留世早期延续了五峰组沉积期的古地理格局，海平面快速上升，导致川南坳陷区处于大面积缺氧的深水陆棚环境，沉积了一套富含有机质的海相页岩，沉积中晚期，海平面大幅度下降，沉降沉积中心向川中、川北地区迁移，该时期川南地区从半深水陆棚相向浅水陆棚相转化[11]。宁西202 井五峰组—龙马溪组从底部到顶部沉积相由深水陆棚—浅水陆棚的转变，指示着沉积环境的变化［图1（c）］。
图1 川南地区地质概况（a）、川南地区龙一段Ro等值线（b）［10］与宁西地区宁西202 井岩心柱状图（c）Fig.1 Geological overview of southern Sichuan Basin（a），Ro contour map of Long 1 member（b）and core histogram of well Ningxi-202 in Ningxi area（c）
2 岩石学特征
川南地区龙马溪组页岩按岩性特征分为上下2段，上部常为粉砂岩、黑色粉砂质泥岩夹黑色泥页岩、泥灰岩，下部为一套发育黄铁矿结核的黑色含笔石页岩。根据岩性、物性和电性特征将宁西202井龙马溪组分为龙一段、龙二段、龙三段，其中龙一段又可分为龙一1亚段、龙一2亚段，五峰组—龙马溪组下部黑色页岩总有机碳（TOC）含量较高，其平均质量分数可达2%，在五峰组与龙马溪组分界处达到最高，一般大于5%［图1（c）］。由于受到海平面升降影响，龙一段中部与上部沉积水体变浅，使得粉砂质逐渐增多，TOC 含量明显下降。龙马溪组高含气页岩厚度约38～42 m，主要分布在龙一段，干酪根类型以Ⅰ型为主，等效镜质体反射率（龙马溪组为沥青反射率）为2.0%～3.0%，处于高成熟—过成熟阶段［11-12］。总体上，五峰组—龙马溪组下部沉积岩相为深水陆棚相含硅质炭质页岩，中部为浅水—深水陆棚相泥质粉砂岩夹粉砂质泥岩，上部为浅水陆棚相泥页岩夹泥质粉砂岩，自下而上具有砂质含量递增、随水体变浅有机质丰度减小、颜色由深变浅等特征［13］。
3 沉降史与生烃史
使用一维盆模软件BasinMod，以川南宁西地区宁西202 井实钻地层分层、实测岩石热导率、热流值和TOC 含量等数据为基础，生烃史采用平行化学反应模型，对五峰组—龙马溪组沉降史和生烃史进行定量模拟（图2），研究该地区五峰组—龙马溪组的埋深沉降史、热演化史及生烃史。五峰组—龙马溪组经历了多期构造运动，使川南地区经历了不同程度的抬升剥蚀，依据以往研究人员［14-16］的研究结果，加里东期、海西期、印支期和燕山—喜山期古剥蚀量分别设定为200 m，150 m，200 m和2 000 m。
图2 宁西地区宁西202 井五峰组—龙马溪组埋深热演化史与生烃史模拟Fig.2 Simulation of thermal evolution history and hydrocarbon generation history of Wufeng-Longmax Formation of well Ningxi-202 in Ningxi area
如图2 所示，宁西地区五峰组—龙马溪组初始快速埋藏时的沉积速率约200 m/my，至中—晚二叠世其沉积速率已超过800 m/my，为埋藏史中最大沉积速率，然后沉积速率降低，至中—晚侏罗世持续深埋藏阶段时，沉积速率约为260 m/my，直到白垩世末期达到最大埋深6 000 m。最后五峰组—龙马溪组在新生代经历多期次的隆升作用，现今宁西202 井五峰组底界埋深为3 950 m。
宁西地区五峰组—龙马溪组热演化史恢复如下：由于晚二叠世峨眉山地幔柱喷发导致川南地区古热流值突然增大至60～80 mW/m2（其他时期稳定在60～65 mW/m2），加快了目的层系热演化的进程。该层系奥陶纪末期处于未成熟阶段（Ro<0.5%），龙马溪组在早志留世末期进入成岩作用阶段，有机质处于低成熟阶段（0.5%
4 脉体充填特征
页岩样品采集于川南宁西地区宁西202 井五峰组—龙马溪组一段，岩心样品为黑色炭质页岩，岩心中可见剪性脉体（脉体宽度为0.1～1.0 cm）［图3（a）］、张性脉体（脉体宽度为2.0 cm）［图3（b）］、黄铁矿和方解石的复合脉体（脉体宽度为4.0 cm）［图3（c）］及多期剪性脉体中充填方解石脉体［图3（d）］。总体来看，宁西202 井五峰组—龙马溪组脉体具有多期次性，流体活动强烈，具有明显的切穿关系［图3（a）—（b）］。
图3 宁西地区宁西202 井龙马溪组一段黑色炭质页岩岩心脉体特征（a）剪节理中充填方解石脉体，3 853.51 m；（b）张性、剪性微裂缝、节理中充填方解石脉体，3 889.83 m；（c）剪节理中充填方解石脉体，3 926.00 m；（d）多期剪性裂缝中充填方解石脉体，3 946.53 mFig.3 Core vein characteristics of well Ningxi-202 in Ningxi area
4.1 脉体中流体包裹体特征
裂缝中的矿物包裹体捕获了页岩层系生烃富集或有机质氧化过程中的原始流体，常在方解石或石英矿物颗粒中形成不同类型的包裹体，用来反映不同构造期的地层温度、压力、盐度及同位素特征，有效地测定各期矿物流体包裹体的均一温度、冰点温度和盐度等信息，能够为页岩气成藏过程中流体活动富集等提供重要依据［19］。
在岩心观察基础上，采集宁西202 井11 个样品进行包裹体观察、测温、阴极发光等测试，包裹体形状以椭圆状、次圆状和不规则形状为主，大小为3～15 μm，多为5～10 μm，以群状和带状分布为主。如图4 所示，在3 834.23 m，3 932.75 m 这2 处黑色页岩段取得的裂缝脉体样品，在单偏光镜下均可见方解石脉体，节理清晰可见［图4（a）—（b）］，阴极发光显微镜下方解石均呈暗橘黄色—亮橘黄色—亮黄色的特征，显示出方解石的多期性，其中铁方解石呈暗色阴极发光特征［图4（c）—（d）］，对气-液两相盐水包裹体测温，前者呈群状分布，其均一温度约为130 ℃［图4（e）］，后者为呈带状分布，其均一温度约156 ℃［图4（f）］。
图4 宁西地区宁西202 井龙马溪组黑色页岩段流体包裹体微观特征（a）单偏光镜下方解石脉体，节理清晰，3 834.23 m；（b）阴极发光显微镜下脉体，3 834.23 m；（c）次生盐水包裹体，呈群状分布，3 834.23 m；（d）单偏光镜下方解石脉体，节理清晰，3 932.75 m；（e）阴极发光显微镜下脉体，3 932.75 m；（f）次生盐水包裹体，呈带状分布，3 932.75 mFig.4 Microscopic characteristics of fluid inclusions of Longmaxi Formation of well Ningxi-202 in Ningxi area
气-液两相烃类包裹体和纯气相甲烷包裹体常常混生，表明方解石捕获包裹体时的环境为饱和甲烷状态下两相不混溶系统，因此可以通过测试气-液两相盐水包裹体的均一温度来代表页岩气甲烷包裹体的捕获温度［20］。宁西202 井五峰组—龙马溪组有2 期流体包裹体特征，第一期为与沥青共生的盐水包裹体，均一温度为100～150 ℃，冰点温度为-12～-4 ℃，盐度为6%～18%；第二期为与气共生的盐水包裹体，均一温度为160～220 ℃，冰点温度为-14～-6 ℃，盐度为7%～12%。由宁西202 井五峰组—龙马溪组盐水包裹体的均一温度统计图［图5（a）］可知，其具有明显的双峰特征，代表2 期主要的流体活动。第一期峰值带为120～140 ℃，代表五峰组—龙马溪组生油高峰期流体活动过程，第二期峰值带为160～180 ℃和200～220 ℃，代表五峰组—龙马溪组生气高峰期的流体充注活动过程。从该井盐水包裹体盐度与均一温度关系图［图5（b）］可知，包裹体具有2 个明显区带，揭示有2 期大规模流体，当均一温度为120～140 ℃时，盐度大于8%，可以排除大气淡水流体的影响。
图5 宁西地区宁西202 井龙马溪组包裹体均一温度及其与盐度相关性对比Fig.5 Comparison of homogenization temperature of inclusions of Longmaxi Formation and its correlation with salinity of well Ningxi-202 in Ningxi area
4.2 同位素地球化学特征
碳同位素主要用于解释成岩矿物的流体性质，而氧同位素对温度则具有更高的敏感性，可以用来反映流体温度等信息。通过对比围岩与裂缝脉体的碳氧同位素可以判别流体来源（外源流体、内源流体、内源异位流体）与流体类型（大气水、地层卤水等）。影响碳酸盐岩碳氧同位素值的因素主要有温度、盐度、大气淡水、有机质生烃作用等。一般来说，在成岩作用过程中，沉积时盐度升高，δ13C 和δ13O值增大；成岩温度升高，δ13O 值降低；淡水淋滤、有机质的氧化和生物降解均可使δ13C和δ13O值降低［21-23］。
采集宁西202 井的岩心样品，采用牙钻及显微镜镜下挑选脉体样品和围岩样品以保证实验结果的准确性，将样品研磨至74 μm 并加热去除吸附水后，置于真空反应器中，与磷酸25 ℃恒温反应24 h，纯化、收集生成的CO2，测定碳同位素和氧同位素组成，测试结果如表1 所列。
表1 宁西地区宁西202 井碳氧同位素测定结果Table 1 Determination of carbon and oxygen isotopes of well Ningxi-202 in Ningxi area
4.2.1 碳氧同位素特征与成岩流体来源
通过分析经典碳同位素和氧同位素流体来源模式，发现宁西202 井方解石脉体主要有2 种成因，对应2 种不同的流体来源［24］。第一期方解石脉体为有机质脱羧作用的产物，其流体来源于液态烃类有机质，δ13C为-6.56‰～-1.58‰，分布于与脱羧作用有关的碳酸盐岩区域内（图6），表现为碳同位素负偏，碳同位素负偏可能与生油窗有机质的脱羧作用所提供的具有亏损特征的碳源有关，有机碳的混入使得方解石脉体碳同位素负偏。第二期方解石脉体是甲烷热氧化的产物，其流体来源为富含甲烷的有机流体，分布于成岩碳酸盐岩区域内（图6），比第一期流体碳酸盐岩负偏严重，一般情况下，大气CO2混入和高演化有机碳会使得碳同位素严重负偏。这2 种情况可以通过脉体中发育的流体包裹体来区分，流体包裹体表现为高温、高盐度特征，排除了大气CO2的影响，推测为有机质的氧化作用导致碳同位素严重负偏［25］。
图6 宁西地区宁西202 井碳氧同位素交会图［25］Fig.6 Cross plot of carbon and oxygen isotopes of well Ningxi-202 in Ningxi area
通过脉体与围岩的碳氧同位素值及差值，可以推测脉体是否受温度、有机质氧化作用等的影响。宁西202 井碳氧同位素共测定3 组脉体-围岩对比数据，分别是NX202-3，NX202-5 和NX202-11（表1）。
Δδ13C（a-b）=δ13Ca-δ13Cb（下标a 和b 分别代表相邻围岩和方解石脉体）。NX202-3：Δδ13C（a-b）值为4.60，Δδ18O（a-b）值为-6.55，脉体与围岩的碳氧同位素差值大，成岩流体为高温富含甲烷的有机流体，受温度和有机质氧化作用影响，同位素严重负偏；NX202-5：Δδ13C（a-b）值为3.05，Δδ18O（a-b）值为1.97，脉体和围岩碳氧同位素差值较NX202-3 减小，成岩流体为液态烃类流体，其脱羧作用产生的CO2使碳同位素负偏；NX202-11：Δδ13C（a-b）值为-2.18，Δδ18O（a-b）值为3.80，脉体与围岩的碳氧同位素差值较大。NX202-3 受温度和有机质氧化作用的影响程度较大，NX202-11 受影响程度次之，NX202-5 受影响程度最小。由仅有的数据推测，从五峰组到龙马溪组，脉体同位素受温度和有机质氧化作用的影响程度先减小后增大，NX202-5 受影响程度最小［26］。
4.2.2 碳氧同位素随深度变化特征
NX202-5 样品取自宁西202 井龙一1亚段与龙一2亚段分界处，可能受沉积环境的影响，龙一1亚段沉积时，研究区处于缺氧环境，至沉积中晚期，逐渐变为稳定的含氧环境，缺氧环境使有机质得以有效保存，龙一2亚段沉积时，研究区整体处于稳定的含氧环境，该时期古生产力强，有机质丰度高［27］。
宁西202 井龙一1亚段沉积相为富有机质硅质泥棚相、富有机质泥棚相，深度为3 880～3 950 m，脉体δ13C 为-6.56‰～-1.58‰，平均值为-3.45‰，δ18O为-13.72‰～-11.06‰，平均值为-13.32‰，分布稳定，碳同位素负偏，氧同位素严重负偏，缺氧环境下有机质保存条件好，有机质丰度高，表明生烃能力较强。这期流体为液态烃类流体，生烃作用产生的CO2使碳同位素略微负偏。流体温度较高，包裹体测温显示温度主要为100～150 ℃，表明此时期正值生油高峰期，脉体中见烃类（沥青为主）包裹体。龙一2亚段沉积相为富有机质泥棚相，深度为3 830～3 880 m，δ13C为-13.27‰～-12.16‰，平均值为-12.72‰，δ18O为-9.06‰～-6.61‰，平均值为-7.84‰，碳同位素严重负偏，氧同位素负偏。由于沉积环境为稳定含氧环境，古生产力高使得有机质丰度高，含氧条件使有机质的氧化作用强，氧化作用形成的CO2混入流体时，导致碳同位素严重负偏。脉体中包裹体均一温度普遍高于160 ℃，包裹体盐度大于8%，氧同位素严重负偏是因为成岩流体是高温富含甲烷的有机流体，此时期正值油裂解成气的高峰时期，见被捕获的甲烷包裹体（图7）。
图7 宁西地区宁西202 井碳氧同位素-深度特征Fig.7 Carbon and oxygen isotope characteristics with depth of well Ningxi-202 in Ningxi area
宁西地区主要有2 期大规模流体活动，第一期主要活动于龙一1亚段，为液态烃类流体，对应生油阶段，第二期活动于龙一2亚段，为高温富含甲烷的有机流体。由此认为，成岩流体的碳氧同位素在深度上的差异由流体性质引起，并受沉积环境、脱羧作用、有机质氧化作用影响。
5 流体活动特征及意义
川南宁西地区宁西202 井脉体中流体包裹体特征与碳氧同位素特征均指示有2 期流体活动，结合研究区埋深沉降史和热演化史揭示的龙一段生油期和生气期的时间可知，第一、二期大规模流体活动分别对应生油高峰时期—早三叠世和高温裂解生气时期—晚侏罗世。
由此认为，宁西地区龙马溪组一段在早三叠世达到生油高峰，正处于印支运动的抬升期，第一期液态烃类流体开始活动于龙一1亚段，发生脱羟作用使δ13C 负偏，δ18O 严重负偏，受流体来源、温度、沉积环境和生烃作用的影响，脉体中流体包裹体均一温度为100～150 ℃，主要为120～140 ℃。经过热演化，到晚侏罗世进入高温裂解生气阶段，正处于燕山运动的构造沉降期，高温富含甲烷的有机流体活动于龙一2亚段，流体的δ13C 严重负偏，δ18O 负偏，受温度、沉积环境和氧化作用影响，脉体中流体包裹体均一温度为160～220 ℃，主要为160～180 ℃和200～220 ℃。针对宁西地区页岩气成藏特征，将五峰组—龙马溪组划分为4 个成藏阶段：①早期常压低速率生气阶段（早志留世—二叠纪），处于成岩作用早期，低成熟阶段；②高压富集阶段（晚二叠世—早中侏罗世），处于高成熟阶段，页岩气大量生烃且高压富集，流体活动强烈；③深埋藏高压保持阶段（晚侏罗世—白垩纪），页岩层系发生深埋增温、高温裂解生气作用，处于过成熟阶段，因而有效维持高压/超压特征（具有较佳页岩气自封闭性）；④晚期调整/破坏阶段（新生代至今），压力体系为常压［28］。
宁西202 井的2 期流体活动呈现分段的特征。第一期流体活动时（早三叠世），目的层处于烃类活动强烈的高压富集状态；第二期流体活动时（晚侏罗世），目的层处于过成熟高压深埋藏状态。2 期大规模流体活动时气藏还未遭受晚期的调整/破坏，流体活动范围受到限制，呈分段特征。
6 结论
（1）川南宁西地区宁西202 井五峰组—龙马溪组有2 期流体包裹体特征，第一期是与沥青共生的盐水包裹体，均一温度为100～150 ℃，冰点温度为-12～-4 ℃，盐度为6%～12%；第二期是与气共生的盐水包裹体，均一温度为160～220 ℃，冰点温度为-14～-6 ℃，盐度为7%～12%。盐水包裹体均一温度具有特征明显的双峰特征，代表2 期主要的流体活动，第一期均一温度峰值带为120～140 ℃，代表五峰组—龙马溪组生油高峰期流体活动过程，第二期均一温度峰值带为160～180 ℃和200～220 ℃，代表五峰组—龙马溪组生气高峰期的流体充注活动过程。
（2）成岩流体的碳氧同位素在深度上的差异由沉积时的环境变化引起，受沉积环境变化、脱羧作用、有机质氧化作用影响。这种差异表明宁西地区五峰组—龙马溪组至少有2 期大规模流体活动，第一期主要活动于龙一1亚段，为液态烃类流体，脉体δ13C 为-6.56～-1.58‰，平均值为-3.45‰，δ18O 为-13.72‰～-11.06‰，平均值为-13.32‰，对应生油阶段；第二期活动于龙一2亚段，为高温富含甲烷的有机流体，δ13C为-13.27‰～-12.16‰，平均值为-12.72‰，δ18O 为-9.06‰～-6.61‰，平均值为-7.84‰，对应油裂解生气阶段。
（3）川南宁西地区油富集活动过程主要发生于早三叠世，液态烃类流体充注；气富集活动过程主要发生于晚侏罗世，有高温富含甲烷的流体活动。由于这2 期大规模流体活动时气藏还未遭受晚期的调整/破坏，流体活动范围受到限制，呈分段特征。
