四川盆地北部砂岩型铀矿成矿作用与成矿模式及对找矿方向的启示

2021-11-27丁波贺锋刘红旭邱林飞肖珂相王战永杨嘉宝

铀矿地质 2021年6期

丁波，贺锋，刘红旭，邱林飞，肖珂相，王战永，杨嘉宝

（1.核工业北京地质研究院中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029；2.核工业二八〇研究所，四川广汉 618300）

从20 世纪50 年代至90 年代初期，相继在四川盆地北部苍溪组落实了南江县花台寺（303）矿床、通江县松溪（4210）矿床、宣汉县毛坝（7201）矿床和南江县范家山（457）矿床4个中、小型砂岩型铀矿床以及21 个铀矿点、39个铀矿化点，构成了川北砂岩型铀矿成矿带［1］。大量学者对已探明铀矿床的铀矿化特征、成矿条件、成矿作用与矿床成因等方面开展了相应研究［2-12］。但是，由于不同学者研究的侧重点不同，造成川北地区铀矿床成因至今仍存在较大的分歧，早期学者研究强调沉积成岩铀富集成因，如朱觉人、巫声扬等［2-3］提出川北铀矿是成岩成矿为主，后生叠加为辅的层控型铀矿床，并认为有机质对铀的富集作用表现在成煤作用的各个阶段；之后，随着越来越多的学者发现铀矿中普遍存在热液改造特征，进而提出了铀矿是在沉积成岩铀富集基础上热水改造作用成因的观点，如陶卫中［6］与陈友良［9］认为川北砂岩型铀矿经历了沉积成岩初始富集和后期地下水渗滤-热水改造再富集两个阶段；朱西养等［7-8］研究了川北含矿砂岩中方解石脉与铀矿成矿关系及稀土元素特征，认为成矿作用经历了同生沉积富集与热水改造，并强调热水改造作用的重要性。此外，尽管多数学者已基本认同川北砂岩型铀矿普遍遭受了热液改造这一观点，但目前对于与铀成矿关系密切的热液性质与来源、热液流体改造与铀的叠加富集等方面的研究仍未取得实质性进展。因此，本次研究在全面收集前人研究资料的基础上，针对含矿岩石中红色含铀方解石脉形成机制及红色铀矿石中铀矿物与赤铁矿、方解石的内在成因关系，探讨与铀成矿关系密切的热液流体性质与来源，进而阐明铀成矿作用，并建立相应的成矿模式，为该区砂岩型铀矿找矿与勘查提供方向与支撑。

1 区域地质背景

四川盆地位于扬子陆块西北角，经历了古生代-早中生代的克拉通坳陷阶段与晚三叠世-新生代的前陆盆地阶段，是具有前陆盆地性质的大型内陆坳陷盆地，其周缘由一系列造山带（龙门山、米仓山、大巴山和雪峰山）构成，整体呈北东向菱形展布［13］（图1）。研究区位于盆地北缘强烈褶皱区的山前凹陷内，归属于川北低缓断褶带（Ⅱ-4），受龙门山和米仓山-大巴山多期次构造活动的影响，造成研究区盖层以侏罗系-白垩系为主体，新生界基本缺失，并长期遭受风化剥蚀［1］。

图1 四川盆地及其邻区大地构造简图（据参考文献［13］修改）Fig.1 Schematic diagram of the tectonics of Sichuan Basin and its adjacent areas（modified after reference［13］）

2 矿区地质概况

川北砂岩型铀矿位于四川省北部的南江、通江及宣汉县境内，由南江县花台寺（303）矿床、通江县松溪（4210）矿床、宣汉县毛坝（7201）矿床、南江县范家山（457）矿床等4 个中、小型铀矿床组成，其中花台寺铀矿床位于新华向斜南东翼，松溪铀矿床位于泥溪复向斜北东翼，毛坝铀矿床位于涪阳背斜南东侧转折端［10-11］（图2）。出露地层主要为上侏罗统蓬莱镇组（J3p）、下白垩统苍溪组（K1c），受燕山晚期-喜马拉雅期构造运动的影响，在区内形成了平缓褶皱构造及一系列北西-南东和北东东-南西西向平行断裂带［6］（图2）。

图2 川北地区砂岩型铀矿地质-构造示意图（据参考文献［10］修改）Fig.2 Geological structural diagram of sandstone-type uranium deposits in northern Sichuan（modified after reference［10］）

川北砂岩型铀矿主要含矿层为下白垩统苍溪组（K1c），为半干旱-干旱条件下的冲积扇-河流相杂色碎屑岩建造，自下而上划分为两段九层，每层砂体皆由下部浅色砂岩段与上部红色泥岩段组成，呈下粗上细的正向粒序，其中浅色砂岩段主要为浅灰色-灰黑色粗粒砂岩，红色泥岩段主要为紫红色泥岩-粉砂岩（图3）。苍溪组第一段第一层（K1c1-1）为川北砂岩型铀矿主要含矿部位，定位于浅色砂岩段，与下伏蓬莱镇组（J3p）呈平行不整合接触，不整合面附近苍溪组第一段第一层为灰黑色砾岩或含砾中-粗粒砂岩，富含有机质、炭化植物碎屑，蓬莱镇组为紫红色薄层泥岩、泥质粉砂岩互层［11］。

图3 川北砂岩型铀矿含矿层下白垩统苍溪组岩性柱状图［11］Fig.3 Lithology column of the Lower Cretaceous Cangxi Formation of the sandstone-type uranium deposit host strata in northern Sichuan［11］

3 铀矿化特征

据现有川北地区铀矿勘查揭露结果，铀矿化主要赋存于下白垩统苍溪组底部河流相砂体中，特别是苍溪组第一段第一层（K1c1-1），产于苍溪组与蓬莱镇组的平行不整合面之上，基本位于不整合面之上的0～10 m 范围内，受古河道及冲刷面、洼槽控制［10-12］。平面上，铀矿体呈团簇状、块状、星点状分布，与区内古河道的展布范围相吻合；剖面上，铀矿体呈层状、似层状及透镜状产出，严格受层位控制，虽常穿越不同岩性和层理，但不切穿层位［10-12］，局部可见受断层控制。

铀矿石为深灰色-灰黑色富含有机质的钙质胶结砂岩、含砾砂岩，并伴有不同程度红化现象，为发育显微粒状、鳞片状赤铁矿与针铁矿所致［12-15］。因此，将铀矿石分为黑色铀矿石和红色铀矿石，其中毛坝铀矿床以红色矿石为主，松溪铀矿床和花台寺铀矿床铀矿石以黑色矿石为主，说明铀矿形成可能经历了两种不同的铀成矿作用。此外，常可见红色方解石脉中存在铀含量增高的现象［15］。铀矿石中铀主要以沥青铀矿、铀石和吸附铀的形式存在［12］。黑色矿石中沥青铀矿与黄铁矿、有机质、方解石关系最为密切，常围绕或交代黄铁矿、有机质与方解石产出，形成沥青铀矿-方解石集合体、沥青铀矿-硫化物-方解石集合体矿物组合；而红色矿石约82%的铀分布于方解石中，尤其是红色方解石中铀含量较多，说明红色矿石中铀成矿与红化现象关系密切，常形成沥青铀矿-赤铁矿集合体、沥青铀矿-赤铁矿、硫化物-方解石集合体矿物组合［15］。此外，朱觉人等［2］通过测得的5 个沥青铀矿年龄数据，将其分为125～123 Ma 与113～112 Ma 两期，且U-Ra 基本处于平衡状态；巫声扬等［4］通过挑选高纯度沥青铀矿，获得的铀成矿年龄为（71.6±1.4）Ma、（107.4±9.4）Ma、（111.4±2.2）Ma、（116.5±2.3）Ma 和（124.5±3.3）Ma；有学者通过采取不同矿段样品，获得铀成矿年龄为（110.6±12.9）Ma 和（121.6±12.1）Ma。此外，另有学者又测得另外一组成矿年龄，即84.5～71.6 Ma。含矿岩层属于早白垩世早期（137±5）Ma，说明矿石与含矿主岩之间有一定的时差。铀成矿年龄可分为两期，第一期为125～107 Ma，第二期为84.5～71.6 Ma，可说明铀成矿可能存在两阶段，结合川北地区含矿层埋藏演化史，两期铀成矿分别对应沉积成岩早期（早白垩世）及大规模抬升时期（晚白垩世之后）。

4 主要控矿因素

4.1 地层控矿

川北地区已发现铀矿床、矿（化）点及异常点主要赋存于下白垩统苍溪组底部河流相砂体中，严格受层位控制，定位于苍溪组与蓬莱镇组的平行不整合面之上，基本位于不整合面以上的0～10 m 范围内（图3），虽常穿越不同岩性和层理，但不切穿层位［10-12］。

4.2 断裂构造控矿

受燕山晚期-喜马拉雅期构造运动的影响，在区内形成了平缓褶皱构造及一系列北西-南东和北东东-南西西向平行断裂带［6］，铀矿化往往产于不同方向的断裂带交汇处（图2）。此外，虽然矿体并不直接产于断层之中，加之有些矿化段也未见明显的构造破碎现象，但很多地质现象又足以证明他们与成矿有关，如松溪矿区最好的矿化带都直接产在断层切断含矿层的地方（图4a）；花台寺矿区的铀矿体集中于新华向斜东翼，其北西翼基本无矿，而北西翼的断裂不发育。另外，构造活动形成的节理裂隙，尤其当中充填了红色或灰黑色方解石脉时往往明显的对铀矿表现出控制作用，其表现或是形成工业矿体，或是使矿体形态发生诸如膨胀、收缩、分支、复合或穿层的现象，如松溪矿区KD402 主巷270～282 m 内，凡是其中发育有红色方解石脉的，一般都具有较好的矿化或工业矿体，反之则无矿化发生；花台寺地区长和坪ZK95-63 钻孔中见铀含量达0.262%的方解石脉，并在两侧形成工业矿体［15］。

4.3 岩相古地理控矿

据前人编制的川北地区主要含矿层下白垩统苍溪组第一段第一层的沉积相图显示［11］，中-东部地区存在两条大的古河道，其中花台寺铀矿床及大量铀矿点、矿化点分布于呈北东向展布的北极-仁和-元潭古河道中，松溪、毛坝铀矿床及大量铀矿点分布于呈北西向展布的龙凤场-赶场-庙垭古河道中，说明铀矿化发育与古河道关系密切。此外，花台寺铀矿床矿体整体呈北东-南西向带状展布，与地层走向及古河道的展布基本一致，主要定位于河床滞留沉积与心滩砂体中，与河道冲刷构造关系密切（图4b、c、d），如冲刷面、洼地、洼兜、串沟、槽沟等［10］，可能是因为冲刷构造内容易堆积了大量有机质，并形成透水性较好的粗粒砂岩，有利于地下水循环与铀的吸附沉淀成矿。

图4 川北铀矿床矿体展布及控制因素Fig.4 Orebody distribution and controlling factors of uranium deposits in northern Sichuan

5 铀成矿作用探讨

基于上述铀矿化特征与主要控矿因素的梳理，认为川北砂岩型铀矿经历了沉积成岩铀重新分配与热液叠加改造两类铀成矿作用。

5.1 含矿层砂-泥协同成岩与铀重新分配成矿

含矿层苍溪组是在干旱炎热气候大背景条件下，在局部地区于相对潮湿环境下形成有利于成矿的沉积建造，其中灰色砂岩为曲流河沉积砂岩，砂体有一定的规模，有机质、黄铁矿等还原剂在一定岩相地理环境（河流拐弯处，冲刷凹槽等）沉淀、富集；红色泥岩则为河漫滩形成的大规模红色泥岩、粉砂岩。矿区内苍溪组灰色泥岩铀含量高达（10～20）×10-6，红色泥岩铀含量较低，为（1～2）×10-6，说明红色泥岩中铀可能发生了迁移，而灰色泥岩中铀得到富集。此外，矿石与围岩短暂的浸泡实验表明，铀矿石及其上下红色泥岩中铀的浸出率很高，且浸出速度很快，也证明在漫长的地质时期和复杂的地质作用过程中，红色泥岩中铀容易发生迁移［2］。

研究表明，泥岩与砂岩层形成之后，随着埋藏深度的增加，在上覆压力的作用下，泥岩与砂岩发生差异压实作用。在压实成岩过程中，泥岩孔隙度会迅速降低，并排除大量的沉积埋藏水形成压榨水，压榨水向孔隙度与渗透率更大的砂岩运移，并向盆地边缘排泄。沉积埋藏水性质一般与其沉积时溶液的性质类似，因含矿层沉积时为干旱-炎热环境，故认为沉积埋藏水是含Ca2+与HCO3-的弱碱性流体。此外，泥岩压实过程中，也会造成吸附于泥岩中的铀随沉积埋藏水一起排出，以碳酸铀酰离子的形式向砂岩迁移，而压榨水的运移通道主要为不整合面、冲刷面等及优势通道，加上不整合面、冲刷面附近砂岩常富集有机炭屑等还原性物质，造成碳酸铀酰被还原成沥青铀矿，伴随形成碳酸盐胶结，可以形成致密黑色铀矿石，与125～107 Ma 的成矿年龄是对应的，这一阶段形成的铀矿体往往产于不整合面、冲刷面等及优势通道附近砂岩中。

5.2 热流体活动与热液叠加改造成矿

四川盆地北部含矿层苍溪组砂岩裂隙与断裂发育部位，常可见充填大量的灰白色与红色方解石脉。朱西养［7］对方解石脉微量元素、C-O 同位素及包裹体测温研究表明，川北砂岩型铀矿经历了富CO2的含烃中-低温热液的改造，其中热液是与深部海相碳酸盐有关的盆地热卤水向上迁移混入有机质热解成因形成的CO2与烃类形成的。此外，方解石脉中Ba、Mn、Sr 含量增高与四川盆地广泛发育的热泉水类似［16］，也说明了方解石脉的形成与盆地热卤水有关。研究表明，四川盆地内三叠系含水层中赋存卤水可分为两种类型，即黄卤和黑卤，其中黄卤主要赋存于上三叠统须家河组孔隙裂隙储卤层，因卤水中的Fe2+被氧化为氢氧化铁以及来自煤系的有机物而成黄色；黑卤主要赋存于中三叠统雷口坡组和下三叠统嘉陵江组岩溶裂隙储层，因卤水中含有Fe2+和H2S，两者发生反应生成黑色FeS 沉淀，使卤水呈黑色［17］。因此，有理由认为矿区内的灰白色与红色方解石脉及岩石红化现象分别是黑卤与黄卤沿断裂向上运移过程中形成。盆地抬升阶段流体超压的释放可能是导致盆地卤水渗出的主要动力，对于四川盆地而言，晚白垩世以来的大规模抬升作用则是造成油气与盆地卤水向上运移的动力。此外，铀含量较高的红色方解石均一温度为110～160 ℃，多集中于150 ℃［7］，指示方解石脉中的红化及铀含量增高与热液流体作用有关，说明富CO2的含烃盆地热卤水的活动与红色铀矿的形成有关。

砂岩型铀矿中铀主要以铀酰络合物的形式迁移，在氧化还原过渡带与有机质、硫化物等还原剂反应形成铀矿物。但是，大量实验研究显示六价铀的还原过程不仅取决于地层水的还原程度，同时还受到介质化学组成、温度、酸碱度的影响，如稳定的Ca-U-CO3三元络合物的形成使六价铀还原需要更低还原性容量，能大大抑制六价铀被还原，因此HCO3-与CO32-增加会大大提高流体对六价铀的萃取与铀矿物的氧化［18-20］；酸碱度升高会增加溶液中HCO3-与CO32-离子浓度，碱性越强，溶液中CO32-所占比例越高，越易形成稳定的碳酸铀酰络合物；温度的升高也使得铀酰络合反应的稳定常数增大，造成铀酰络合物在高温条件下更加稳定［21］。此外，Fuchs 等（2015）在南非Witwatersrand 盆地发现了焦沥青中铀矿物与锐钛矿纳米晶体原位生长的证据，显示液态烃对铀与钛元素具有较高的溶解度，铀与钛元素可随液态烃在还原条件下以有机络合物的形式进行迁移与富集［22］。上述研究皆说明了在还原条件下，六价铀可以碳酸铀酰和有机络合物的形成发生迁移。

晚白垩世初开始的燕山Ⅲ幕构造运动使得川北大巴山与米仓山隆升并向盆地内逆冲推覆，造成川北地区下白垩统遭受剥蚀，不仅形成上、下白垩统之间的不整合界面，也产生了切割地层的断裂与褶皱构造，成为沟通深部热液流体的通道。深部盆地卤水向上迁移过程中混入有机质热解成因形成的CO2与油气，不仅萃取沿途地层中的铀元素，也能萃取含矿层中分散吸附的六价铀与溶蚀早期形成的铀矿物，并以碳酸铀酰或有机络合物的形成进行迁移，形成含铀盆地卤水。当含铀盆地热卤水通过断裂及不整合面接近地表时，压力下降，发生CO2发生逸散，造成含铀热卤水的pH 值上升及Eh 值的增高，容易在断层及裂隙中造成黄铁矿氧化、CaCO3与Fe（OH）3先后沉淀，从而形成大量白色方解石脉与红化方解石脉，也造成部分铀酰离子的沉淀卸载，形成含矿红色方解石脉。此后，含铀热卤水向围岩运移，局部形成碳酸盐胶结的红化铀矿石，其中造成铀富集沉淀的还原剂主要是砂岩中的有机质及黄铁矿，此类成矿作用形成的铀矿体一般与构造断裂及派生裂隙关系密切，多数为红化矿石，与84.5～71.6 Ma 的铀成矿年龄是对应的。

6 川北铀成矿模式及对找矿方向启示

在上述研究的基础上，结合含矿层的埋藏-构造演化史，建立了川北砂岩型铀矿沉积成岩铀重新分配与热液叠加改造两阶段成矿模式（图5），即在含矿层沉积成岩过程中含铀压榨水运移造成内部铀重新分配成矿的基础上，后期富CO2的含烃盆地热卤水通过萃取沿途地层或已有铀矿化中的铀，在断裂及不整合面附近由于pH 值上升及Eh 值的增高形成铀矿化，分别对应125～107 Ma 的黑色铀矿石与84.5～71.6 Ma红色铀矿石。此成矿模式中铀主要来源于含矿层（内源）及深部地层（外源），局部相对潮湿环境下的河道有利沉积建造与断裂构造叠合位置是富矿形成的主要部位，指示后续找矿勘查应重点刻画精细河道与识别断裂构造，相互叠加部位则是成矿有利部位。此外，四川盆地晚白垩世以来剥蚀量整体介于2 000～3 000 m，说明现今出露于地表的苍溪组在晚白垩世抬升之前，埋藏的最大深度超过2 000 m，造成含矿层砂岩成岩度较高，砂岩致密化严重，即使后期构造抬升强烈，含铀含氧水依然不能大规模渗入砂岩中，这也是造成研究区含矿层砂岩后生氧化不发育的根本原因，指示在四川盆地寻找层间氧化带型砂岩型铀矿难度较大，而沉积成岩-叠加热液改造型砂岩型铀矿可能是川北，乃至整个四川盆地找矿的方向。