张粮成，李学超

（安徽理工大学 力学与光电物理学院，安徽 淮南 232001）

关键字：二次谐波产生；迭代方法；密度矩阵；波函数；蓝移

20 世纪60 年代，红宝石激光束实验证实了二次谐波产生效应，打开了非线性光学的研究[1]。之后半导体材料非线性光学特性相继展开，各种人工微结构制造得到了重大突破[2]。20 世纪90 年代，光学参量放大器以及脉冲光学参量振荡器得以制造[3-4]。当今，非线性光学在光学领域中逐渐成为成熟的分支[5]。

纳米制造技术的不断发展，现实中可以制造各种各样的低维半导体量子系统，从此非线性光学效应逐渐成为学者研究的热点，例如二次谐波产生、光吸收、光整流、折射率变化、三次谐波产生[6]。在光学特性和非线性光学特性中，半导体材料与体材料具有显著不同的特点[7-8]。低维半导体量子系统进一步提高非线性光学特性[9-10]。在非线性光学特性中，改变量子系统的形状与大小和增加外场（电场、磁场、强激光场等等）是大量研究者普遍使用的方法。例如：Khordad 研究位置相关的有效质量对立方量子点的线性和非线性光学性质的影响[11]；Vaseghi 等研究通过外部因素进行控制球形量子点的光学整流和三次谐波生成[12]；Bejan等研究在电场和偏心率影响下椭圆量子环的光学性质[13]；Kilica 等讨论二维量子伪点系统中激光诱导的非线性光整流[14]；Martínez-Orozco 等讨论磁场对掺杂GaAs 量子阱中非线性光学整流和二次谐波和三次谐波的影响[15]；Mahrsia 等研究在静水压力和温度作用下，具有润湿层的垂直耦合透镜状InAs/GaAs 量子点中的非线性光整流[16]等等。基于低维半导体量子系统的成功制造，人们开展了许多光电器件应用研究，例如高速光电调制器、半导体光学放大器等等。本文研究了环形赝谐势中二次谐波产生。

1 相关理论

1.1 理论模型

定态薛定谔方程可以写成

其中：ψ是系统波函数；E是系统能量。在有效近似质量的条件下，三维环形赝谐势系统中哈密顿量用球极坐标表示如下[16-17]

其中：m*是电子的有效质量；r,θ和φ分别代表着球极坐标中的模长、极角和方位角；ℏ 是普朗克常量。环形赝谐势V(r)如下

式中：V0代表着化学势；r0是赝谐势的零点；β是环形势的无量纲参数。

在球坐标下的定态薛定谔方程可以表示为

上式中波函数ψ(r,θ,φ)可以分离变量写为

方程式（5）代入到方程式（4）中，可以得到下面的三个方程

其中，

公式(7)和公式(8)中参量l′和m分别表示角动量和磁量子数。

这里的L,a和b表达式如下

公式（6）的归一化解为

这里A的表达式为

式中l′和ξ未必是整数，但它们要满足一个条件：其差一定是整数，方程式（8）的归一化解为

方程式（9）归一化波函数为，

1.2 二次谐波产生系数

二次谐波产生系数在密度矩阵和迭代方法两种方法求解下可以得出[19]。假定，电磁场的频率ω激发三维环形赝谐势的系统，E(t)=E0cos(iωt)=，密度矩阵算子ρ随时间变化的薛定谔方程如下[20]

上式中：H0表示在没有E(t)影响下的哈密顿量；ρ(0)是不受干扰情况下的密度算子；偶极跃迁矩阵M其矩阵元为Mij=＜ψi|r|ψj＞；Γij表示弛豫率。这个系统电极化可以表示如下

与此同时，式（18）五个系数分别代表着五个非线性光学的主要系数，其中二次谐波产生系数是，运用迭代方法也可以获得

（19）、（20）是电极化通过迭代法处理后得到的多阶表达式，用迭代法处理方程式（17）表示为

通过以上方法得到二次谐波产生系数为

式中：能级差E21=ℏω21=E2-E1，E31=ℏω31=E3-E1。

2 结果与讨论

使用GaAs/AlGaAs 半导体材料数值计算三维环形赝谐势中二次谐波产生系数。计算的参量如下：m*=0.067m0(m0是自由电子的质量)，电子密度σv=5.0×1022m-3，真空介电常数ε0=8.85×10-12F·m-1，弛豫率Γij=1/0.14 ps[20]。数值计算中，赝谐势零点r0、化学势V0和无量纲参数β数值选取具有一般性，并且已有研究者采用类似数值[17，21]。为更好展现二次谐波峰值变化特点，在每张二次谐波系数图中给出了一组对照数据（r0=10 nm、V0=20 meV、β=18）。

在V0=20 meV、β=18，r0分别得等于6、10和14 nm 时，二次谐波产生系数随入射光子频率变化曲线如图1 所示。从图中很清楚看到随着r0数值不断地增加，二次谐波峰值渐渐地向低能区域移动。随着r0数值增加，量子约束减弱，系统能级间隔减小，导致二次谐波系数向低能区域移动。从环形赝谐势分析如图2，在V0=20 meV 情况下，三种不同r0数值情况下随着r变化曲线。可以清楚得出随着r0数值增加，电子运动的范围扩大了，同理反平方项也是如此。在图1 中可以观察到另一个重要的特征，r0数值在逐次增加同时，峰值也在不断地增加。由解析式可知，电子偶极跃迁矩阵元（Mij）和不同状态之间的能量间隔（ℏωij）决定峰值。偶极跃迁矩阵元和能级间隔的改变都会对二次谐波产生的峰值造成一定影响。当势零点r0增加时，偶极跃迁矩阵元|M12M23M31|增大、能量间隔E21、E31减小，但是偶极跃迁矩阵元在影响二次谐波产生峰值中起到了决定性的影响。

图1 在v0=20 meV，β=18 和三种不同r0值条件下二次谐波产生系数随着入射光子频率变化曲线

图2 在V0=20 meV 三种不同r0值条件下随着r 变化曲线

当β=18、r0=10 nm 和V0分别等于10、15和20 meV 时，二次谐波产生系数与入射光子频率的图像如图3。可以清楚看到，在V0不断增加过程中二次谐波系数峰值出现蓝移行为。随着V0数值增加，量子约束增强，系统能级间隔E21、E31提高，导致二次谐波系数向高能区域移动。从环形赝谐势分析如图4，在r0=10 nm 情况下，三种不同V0数值情况下随着r 变化曲线。可以清楚得出随着V0数值增加，电子运动的范围减小，同理反平方项也是如此。同理是反平方项会更加一步限制电子运动区域。此外，还可以观察随着V0数值在不断增加，峰值也在不断地增加。由解析式可知，电子偶极跃迁矩阵元（Mij）和不同状态之间的能量间隔（ℏωij）决定峰值。偶极跃迁矩阵元和能级间隔的改变都会对二次谐波产生的峰值造成一定影响。当化学势V0增加时，偶极跃迁矩阵元|M12M23M31|减小、能量间隔E21、E31增大，但是偶极跃迁矩阵元在影响二次谐波产生峰值中起到了决定性的影响。

图3 在β=18,r0=10 nm 和三种不同V0 值条件下二次谐波产生系数随着入射光子频率变化曲线

图4 在r0=10 nm 三种不同V0 值条件随着r 变化曲线

在V0=20 meV、r0=10 nm 和β分别等于4、18和32 条件下，随着入射光子频率增加，二次谐波系数也随之改变，如图5。从图中可以清楚观察到伴随着β数值在不断增加，二次谐波产生的共振峰慢慢地减少。当无量纲参数数值的增加，矩阵元素在量子约束的强度条件下缓慢减小。通过公式（21）得到，偶极跃迁矩阵元|M12M23M31|数值减小，最终导致峰值逐渐减少。偶极跃迁矩阵元|M12M23M31|成为决定二次谐波产生变化的主要因素。因此，在实际应用过程中若仅仅只想改变二次谐波峰值可以调节无量纲参数β来完成。

图5 在V0=20 meV,r0=10 nm 和三种不同β 值条件下二次谐波产生系数随着入射光子频率变化曲线

3 小结

本文从理论研究了环形赝谐势中二次谐波产生，重点是对二次谐波系数计算与分析。随着V0和β数值增加，峰值在相适应地减少，但r0却恰恰相反，r0数值增加同时，峰值也在增加。以及，当r0数值增加时，二次谐产生出现了红移现象，V0正好相反，在V0数值变大时，出现了蓝移现象。