李百宏 赵鹏达 刘仡锟

摘 要：利用连续激光泵浦啁啾准相位匹配的非线性晶体（或波导），通过自发参量下转换过程可以产生超宽带频谱的纠缠光子对，称为啁啾纠缠光子对。由于其具有超宽带频谱特性因而被广泛应用于高精度量子光学相干层析、宽带量子信息处理等多个领域。但由于同时产生频率二次相位因子，导致双光子关联时间被拓宽，从而制约其在量子度量衡、量子平板印刷术及量子时钟同步等相关领域的应用，因此需要对其关联时间进行压缩，而压缩的关键是要实现相位补偿。综述啁啾纠缠光子对的产生方法和压缩方法及相关的理论和实验研究进展，对不同的压缩方法进行比较分析并总结各自的优缺点。关键词：啁啾纠缠光子对;产生;压缩;量子光学中图分类号：O 431.2

文献标志码：A

文章编号：1672-9315（2021）05-0895-09

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2021.0517开放科学（资源服务）标识码（OSID）：

Research progress on generation and compression of chirped biphotons

LI Baihong，ZHAO Pengda，LIU Yikun

（College of  Sciences，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China）

Abstract：Chirped biphotons generated by spontaneous parametric down-conversion in chirped quasi-phase matching crystal（or waveguide）with CW laser have found wide applications in high-resolution quantum optical coherence tomography and wide-bandwidth quantum information processing due to their ultrabroadband frequency spectra.However，their correlation times are broadened because of the quadratic frequency dependence of the phase factor，it is therefore limited for their applications in quantum metrology，quantum lithography and quantum clock synchronization.It is necessary to compress their correlation times.The key point of compression is phase compensation.In this paper，

the background of the generation and compression of chirped biphotons is reviewed，and  the related theoretical and experimental research progress is summarized.Moreover，the  different compression methods are compared and analyzed，and their advantages and disadvantages are also summarized.

Key words：chirped biphotons;generation;compression;quantum optics

0 引 言

許多非经典的应用要求纠缠光源必须具有超宽带的频谱宽度。各种产生这种宽带纠缠光源的方法已经提出并在实验上实现[1-6]。另外一种广泛采用的方法是利用啁啾准相位匹配[7]非线性晶体通过自发参量下转换（SPDC）过程来产生超宽带的纠缠光子对。这种光子对被称为啁啾纠缠光子对（Chirped biphotons）[8-18]。这些光子对能获得超窄[9-10]的（hong ou mandel，HOM）凹陷（dip）[19]量子干涉结果，在高精度量子相干层析（QOCT）[8]大带宽量子信息处理[20-21]等领域有重要的应用。然而，由于伴随着二次相位因子的存在，以这种方式产生的时域光子对波包不是傅里叶变换受限的，因而尽管纠缠光子对的谱很宽，但其关联时间并不是很短[9]。

为提高啁啾纠缠光子对的时间关联，很多研究小组已针对这一科学问题展开研究。目前，这方面研究主要由美国斯坦福大学的HARRIS小组及意大利国家计量院BRIDA和俄罗斯莫斯科大学的Shumilkina小组，及日本TAKEUCHI研究小组展开研究。其中，HARRI曾提出一种利用相位补偿方案从而满足傅里叶变换受限，实现了啁啾纠缠光子对的时域压缩[13-14]。后来，BRIDA等通过利用光纤的色散补偿方法实现了啁啾纠缠光子对波包的时域压缩[16-18]。而日本TAKEUCHI研究小组根据HARRIS相位补偿思想利用一个棱镜对实现了压缩目标[15]。压缩后的超短纠缠光子对波包（关联时间可达飞秒量级）具有极强的时间关联特性，在量子度量衡[22]、量子平板印刷[23]、非经典光的双光子吸收[24-25]、量子时钟同步[26]等领域有潜在的应用价值。笔者回顾啁啾纠缠光子对的产生和压缩背景及其相关的理论和实验研究进展，为相关领域的研究提供指导和参考。

1 啁啾纠缠光子对的产生及其量子特性

1.1 啁啾准相位匹配技术纠缠光子对通常通过自发参量下转换（SPDC）过程产生，而此过程只有满足相位匹配条件时才能有效发生。当不满足相位匹配条件时，可以通过准相位匹配（quasi phase matching，QPM）技术[7]来弥补。它是通过对非线性介质（晶体）进行周期或非周期电极调制，从而人为修正参与非线性相互作用光波间的相对相位，使其满足相位匹配，达到增强非线性相互作用效率的一种常用手段。其中被广泛采用的一种非周期电极调制的准相位匹配方案叫做啁啾准相位匹配（chirped-QPM）[8]，如图1所示，晶体被分段施加反向电极，上下箭头表示电极的方向。选择电极周期Λ（z）使得其对应的空间频率2π/Λ（z）是线性啁啾的，且使晶体的左端对红光相位匹配而在右侧末端对蓝光相位匹配。由于在晶体的不同位置可以同时满足相位匹配条件，因而可以产生超宽带的纠缠光子对。

1.2 产生及其量子特性考虑光子对是由一泵浦角频率为ωp的单色光经自发参量下转换产生而来，相位匹配为Ⅱ型，共线且频率简并，信号光s和闲置光i中心频率均为ω0=ωp/2。描述这一过程的纠缠光子对波函数可以表示为[27]

|ψ〉=∫F（Ω）|ω0+Ω〉s|ω0-Ω〉idΩ

（1）

式中 Ω为角频率关于中心频率ω0的偏移量;

|ω〉s（i）為频率为ω的信号（闲置）光子态。光子对光谱振幅（TPSA）F（Ω）决定了光子对的所有光谱及时间特性，本身无法实验测量，但其模方给出了光子对频率谱，可以实验直接测量得到。纠缠光子对间的关联特性由Glauber二阶关联函数G2（τ）[28]描述，它可以表示为光子对时域振幅（TPTA）的模方

G2（τ）=|ψ（τ）|2=

∫F（Ω）eiΩτdΩ

（2）

式中 τ为信号和闲置光子间的相对延迟时间。对一个统计静止源，G2（τ）仅依赖τ并可以通过基于和频产生[29]的超快符合探测直接测量得到。其宽度给出了光子对关联时间即光子对纠缠时间。TPSA可以写为

F（Ω）∝∫L2-L2χ（2）（z）eiΔk（Ω）zdz

（3）

式中 Δk（Ω）=kp-ks-ki为纵向相位失配;kr=ωrn（ωr，T）/C（r=p，s，i）分别为泵浦光，闲置光，信号光场的波矢量;L为非线性晶体的长度;c为真空中的光速。

折射率n（ωr，T）可以通过Sellmeier方程计算得到。现在考虑一个啁啾准相位匹配的非线性晶体。晶体的二阶极化率χ（2）是z的函数：χ（2）（z）=χ0eiK（z）z，χ0是一常数。逆光栅矢量K是坐标z的线性函数K（z）=K0-αz，其中，α为啁啾参数，代表线性啁啾的程度。K0满足条件

kp-ks（ω0/2）=ki（ω0/2）-K0=0

。TPSA变为

F（Ω）∝∫L2-L2eiΔk（Ω）z-iαz2dz=eiΔk2（Ω）/4α

∫L2-a-L2-a

e-iαζ2dζ

（4）

其中，ζ=z-a，a=Δk（Ω）/2α. 可以看到，方程（4）是著名的菲涅耳积分形式。在表示晶体色散关系时只考虑光场的一阶近似就足够了[16]。此时，相位失配能写为频率失谐Ω的线性项，即Δk=-ΩD，其中D=（1/us-1/ui）为信号光和闲置光群速度倒数之差。于是，方程（4）变为

F（Ω）∝eiΩ2D2/4α{c（Ω，L）-is（Ω，L）}

（5）

其中

c（Ω）=

π/2a

{C

[（L-2a）

α/2π]+

C

[（L+2a）α/2π]}

s（Ω）=

π/2a

{S

[（L-2a）

α/2π]+

S

[（L+2a）α/2π]}

（6）C和S分别为菲涅耳余弦函数和菲涅耳正弦函数。基于方程（3）和（5），光子对光谱强度可以表示为

P（Ω）∝|F（Ω）|2∝c（Ω）2+s（Ω）2

（7）可见，光子对光谱强度与光子对光谱振幅的相位无关。图2是理论计算给出的晶体长度一定时不同啁啾参数下啁啾纠缠光子光谱分布。可以看到，随着啁啾参数的增加，纠缠光谱被逐渐展宽。因此，可以通过啁啾QPM晶体产生超宽带的纠缠光谱。当啁啾参数很大时，光谱强度的分布类似于由2个直边衍射叠加而成的宽缝菲涅耳衍射，如图2（c）所示。根据方程（6），“直边”的位置由

（L±2a）α/2π=0决定。由于a=Δk（Ω）/2α

且Δk=-ΩD，于是得到光谱宽度为：ΔΩ=2αL/D。

啁啾纠缠光子对的产生及其量子特性的实验是在2008年由NASR等人率先实现的[9]。他们利用波长为406 nm的连续激光泵浦18 mm长的具有啁啾结构的氧化镁掺杂的化学计量比钽酸锂晶体（C-PPSLT），产生简并波长为812 nm的纠缠光子对。在不同啁啾参数下利用迈克尔逊干涉仪测量到的干涉图谱如图3（a）中α=0.2×10-7 μm-2，（c）中α=9.7×10-6 μm-2所示。2种情况下对应的干涉图谱的宽度（FWHM）分别为130和7.87 fs.相应的纠缠光谱分布可以通过所得干涉图谱的傅里叶变换得到，如图3（b）所示。在α=9.7×10-6 μm-2时，纠缠光谱展

宽到300 nm，但其功率（光子流量）也随之下降，如图3（d）所示。图3（e）是他们实验测量所得HOM干涉的结果。可以看到，随着啁啾参数的增加，所得HOM干涉凹陷宽度逐渐减小，最小的凹陷半高全宽仅为7.16 fs，对应在QOCT中的轴向精度为1.1 μm。因此，啁啾参数越大，所得纠缠光谱宽度越大，得到的HOM干涉凹陷宽度就越小。而由于方程（4）中二次相位（啁啾）的存在，理论计算出的二阶关联函数G（2）（τ）却是很宽的，如图3（f）所示。

2 啁啾纠缠光子对的压缩

2.1 压缩原理啁啾参数较大时，光子对光谱被拓宽为近似矩形形状。方程（5）变为[16]

αLD

（8）

基于方程（2）和方程（4），

G2（τ）变为

G2（τ）∝

∫ΔΩ/2

-ΔΩ/2ei（Ω）eiΩτdΩ

2

（9）

式中

（Ω）=2βΩ2，β=D2/8α。上式出现了一个非线性的二次频率相位因子（2βΩ2）。由于它的存在，使得光子对时域波包不满足傅里叶变换受限条件，从而拓宽了纠缠光子对的关联时间G2（τ），如图3（f）所示。这种情况类似于光子对波包在色散介质中传输时的扩散[30-31]。因此，光子对纠缠时间不能仅仅通过拓宽光子对光谱的方法来缩短。如果通过某种操作能将方程（8）中的频率二次相位因子补偿或消除掉，就可以将啁啾纠缠光子对的时域波包压缩到傅里叶变换受限的宽度。这就是啁啾纠缠光子对时域压缩的基本原理。

2.2 压缩方法HARRIS在2007年首次在理论上提出利用附加适当的色散介质的方法实现啁啾纠缠光子对的时域压缩[13]。2010年，SENSARN等和HARRIS一起在实验上演示了啁啾纠缠光子对的产生与压缩的过程[14]。图4给出了HARRIS提出的啁啾纠缠光子对的产生与压缩的流程。连续激光泵浦啁啾准相位匹配的非线性晶体产生啁啾纠缠光子对，信号光经过一个压缩器，闲置光经过一个可变延迟后，两束光一起进入和频晶体，和频产生（SFG）信号即反映信号光与闲置光间的时间关联信息。实验装置如图5所示。波长为532 nm（Coherent VerdiV10）的连续激光泵浦20 mm长的具有啁啾结构的氧化镁掺杂的化学计量比钽酸锂晶体（SLT，HC Photonics Corp.），产生与泵浦光共线的纠缠光子对，其偏振方向均沿晶体的非常光方向。经过准直透镜后，泵浦光和产生的纠缠光通过调节虹膜（Iris）使其经过2.5 mm直径的光阑。用滤波片（Semrock LP02-568RS-25 and Schott RG695）将多余的泵浦光滤掉。用双色镜（Semrock LP02-1064RS-25）将信号光和闲置光分开后，信号光经过一个80 mm长的SF6玻璃引入色散，闲置光经过一个自动门控制的电子扫描可变延迟。两光子经第二个双色镜重新组合在一起，之后聚焦进入1 mm长周期电极的氧化镁掺杂的钽酸锂晶体（PPLN，Thorlabs SHG3-1）晶体产生和频信号，PPLN晶体的相位匹配温度为433 K，理论接收带宽为1 100 cm-1。

产生的532 nm和频光子与纠缠光子对用滤波片（Schott BG39 and Semrock LL01-532-12.5）分离后通过多模光纤耦合进单光子计数模块（SPCM，Perkin Elmer SPCM-AQR-16-FC）。和频计数率正比于二阶关联函数，可以表示为闲置光通道延迟时间的函数。

为了比较啁啾与没有啁啾的光子对之间的差异，产生纠缠光子对所用的晶体包含了2种QPM光栅。第一种是空间频率从晶体的起始位置到结束位置是线性变化的;第二种是空间频率与晶体中的位置无关。室温下（298 K），啁啾光栅的电极周期从8.022 3 μm改变到8.048 1 μm，而非啁啾光栅电极周期为8.000 8 μm。通过控制晶体温度从而产生中心波长为1 000 nm的信号光子，采用CCD光谱仪测量其光谱信息。相应的闲置光子的中心波长为1 137 nm。用啁啾和非啁啾QPM晶体测量到的信号光子的光谱分别如图6（a）、（b）所示，2种情况对应的相位匹配温度分别为301和320 K，对应的光谱带宽分别约为250 cm-1，50 cm-1。可见，经过啁啾后的纠缠光谱被展宽了5倍。滤掉泵浦光后，用硅功率计测量到的双光子流量约为30 nW，这意味着光子对产生率约为1.5×1011对/s。

图7（a）、（b）分别给出了对信号光不加SF6玻璃和加SF6玻璃时测量的和频计数率随闲置光延迟的变化。可以看到，图7（b）的关联宽度是130 fs，这与信号光子带宽250 cm-1的逆宽度是等价的。图7（c）、（d）分别给出了将啁啾方向反转（即将晶体输入端电极和输出端电极对换）和无啁啾光栅时的关联信号，其关联宽度为700 fs。对比图7（b）、（d）可以看到，利用啁啾晶体产生纠缠光子再压缩后使光子对间的关联减小了5倍，而压

缩后的峰值功率则提高了约2倍。这是用于产生极短时间关联双光子的啁啾及其压缩技术的第一个实验演示。如果要更进一步改进压缩后的关联宽度和峰值功率则需要考虑三阶和更高阶色散的控制，特别是当啁啾更大时。反之，也可以通过设计啁啾对高阶色散进行预补偿。此方法的优点是采用SF6玻璃作为色散补償介质，其补偿大小可以通过长度调节，实验实现比较容易。但不足是后期符合信号的处理采用的是和频过程，符合计数的效率很低，从而影响压缩效率。另一种压缩的方案是2009年由BRIDA等人在理论上提出[16]，即利用光纤的群速度色散效应来实现。其基本思想是在纠缠光子对的一路中引入与啁啾QPM晶体引起的色散量值相等且符号相反的光纤色散，从而实现啁啾纠缠光子对的时域压缩。假设让其中的闲置光子经过一段长度为l的光纤，此光纤引入的相位为

分别表示逆群速度和群速度色散（GVD）。第一项是频率的线性项，仅移动波包的位置。第二项为频率的二次项，可以用来补偿啁啾。补偿条件为D2/4α+κfl=0。若要满足此条件，α和κf的符号必须相反。当光纤群速度色散为正时，啁啾必须为负，即晶体的电极周期沿着泵浦光的传播方向逐渐减小。反之，当光纤群速度色散为负时，啁啾必须为正，即晶体的电极周期沿着泵浦光的传播方向逐渐增加。

图8给出了计算的二阶关联函数的宽度与光纤长度的关系。可以看到，当α>0时，由于假定的啁啾晶体的啁啾系数是正的，所以随着光纤长度的增加二阶关联函数被逐渐展宽。当α<0时，随着光纤长度的增加，二阶关联函数的宽度先减小后增大，只有在l=16.927 cm处出现最小值，说明只有在这一光纤长度处完全满足式（6）的补偿条件，此时

κf=1.359×10-28 s2/cm

，纠缠光子对波包得到了最大的压缩，压缩后的半高宽仅为12 fs，如图9（c）所示，而其它位置都会将波包展宽。随着光纤长度的增加，最终的G2（τ）的形状类似于啁啾纠缠光子对光谱的形状。图8中圆形点对应的二阶关联函数如图9所示。此方法的缺点是压缩的效果完全依赖于光纤的种类和长度，只有在满足补偿条件的特定色散大小和特定长度的光纤中才能实现完美压缩;此外，压缩的效率会受到补偿光纤插损和光学非线性效应的影响。

2012年日本Takeuchi小组[15]提出利用棱镜对压缩啁啾纠缠光子对的方法。他们采用非共线的啁啾准相位匹配技术在实验上产生了光谱范围在790～1 610 nm的啁啾纠缠光子对。之后利用棱镜对进行色散补偿，其理论模拟结果如图10所示。完美壓缩后（图10（e））的关联宽度仅为4.2 fs，对应1.2个光学周期（cycles）。此方法的优点是棱镜对的色散可以调节，但实际调节时棱镜的角度和棱镜对间的距离操作敏感度较大，需要仔细调节才能达到要求。另外，棱镜对调节的波长范围受限。

2015年笔者利用脉冲整形技术[32]，基于菲涅耳半波带的思想[33-34]在理论上提出了利用菲涅耳二元相位整形（FIBPS）的啁啾纠缠光子对时域压缩的方案[35-36]。通过与经典光学进行类比，在啁啾准相位匹配晶体中通过SPDC过程产生纠缠光子对的过程是经过了一个“凹透镜”因而给光子对光谱振幅引入一个频率二次相位因子，从而导致光子对不是傅里叶变换受限的。如果能找到一个频域的“凸透镜”，就可以消除该二次项，从而压缩光子对使其变为傅里叶变换受限的。这是笔者提出的压缩方法的基本思想（图11），针对纠缠光子对压缩设计的FIBPS相位整形方案如图12（b）所示，对应的理论压缩结果如图13所示。文中选用一个啁啾周期电极的磷酸氧钛钾（potassium titanyl phosphate，C-PPKTP）晶体，其晶体长度为L=8 mm，泵浦激光波长λp=458 nm，D=3 ps/cm。其他参数为α= 427 cm-2，

nmax=21。选用的这些参数能很好地满足文献中所要求的矩形近似和线性相位失配条件。图13（a）（黑线）表示带有二次相位因子的G2（τ）的原始结果。可以看到由于二次相位因子的色散效应，G2（τ）被拓宽了，也呈现出一个宽度为2.4 ps的近似矩形的形状。作为对比，文中计算通过用FIBAS整形裁剪光子对谱的结果，如图13所示（蓝线）。此时，由于在零延时处的干涉相长结果和其他位置处的干涉相消结果，使得二阶关联函数压缩为一个窄带信号，但该信号峰值强度较小，背景较大。图13（红线）给出了利用FIBPS整形后进一步压缩的结果，其半高全宽大约为24.6 fs。为了方便比较，图13（红线）的结果只给出了其数值的1/3。为了做比较，图13（b）（黑线）给出了归一化的傅里叶变换受限结果。可以看到，由于在零延迟处包含了更多干涉相长通道，而在其他位置有更多干涉相消通道，因而使宽带的时域波包被压缩为接近傅里叶变换受限结果。与原始的G2（τ）结果相比，压缩的G2（τ）宽度接近减小了100倍，而信号强度则增加了将近30倍，从而极大地增强啁啾纠缠光子对间的时间关联。因此，所提出的方法理论上可以实现啁啾纠缠光子对波包的完美压缩。但在实际中，此方法的压缩效率会受到相位整形精度的限制和影响。

3 结 论

1）综述利用连续激光泵浦啁啾准相位匹配的非线性晶体（或波导），通过自发参量下转换过程产生超宽带频谱的啁啾纠缠光子对的原理、实验进展及利用相位补偿方法实现啁啾纠缠光子对时域压缩的理论和实验进展。2）未来可以考虑在波导中设计啁啾准相位匹配条件，从而进一步提高其产生效率和亮度。实验中具体所采用的压缩方法需要根据压缩效率、实验条件等因素综合考虑择优选择。

3）综述的理论和实验进展为实现超宽带超短时间关联的纠缠光源及人为操纵纠缠光源提供理论和实验依据;为啁啾纠缠光子对在高精度量子光学相干层析、宽带量子信息处理、量子度量衡、量子平板印刷术及量子时钟同步等领域的应用提供强有力的支持。

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