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气相法制备ZIF-8纳米膜包覆Pt/SiO2催化剂及其炔烃半加氢性能

2021-10-12杨新春武慧斌孟繁春翟黎明

燃料化学学报 2021年9期
关键词:催化剂

罗 根 ,张 斌 ,杨新春 ,武慧斌 ,孟繁春 ,翟黎明 ,覃 勇

(1.中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室,山西 太原 030001;2.中国科学院大学 材料与光电研究中心,北京 100049)

但是难以控制加氢产物的选择性[6]。而活化氢气能力较弱的金属(如Au、Ag、Cu)则能够表现出较高的烯烃选择性,但需高温、高压等苛刻的反应条件。金属Pd具有适中的加氢能力,对其研究较为深入,但仍然存在烯烃选择性控制的难题[1]。发展高性能Pt基炔烃加氢催化剂,从动力学上抑制过

炔烃半加氢是工业上制备或者纯化烯烃的重要反应,其选择性控制对于烯烃进一步转化成各种高值精细化学品和聚合物十分关键[1 − 3]。然而,该反应是一个结构敏感型反应,从热力学上,目标产物烯烃极易发生进一步的加氢和聚合反应[4, 5]。通常,Pt、Ru、Rh等贵金属具有较高的加氢活性,度加氢和聚合等副反应,是十分重要和具有挑战性的课题[7 − 9]。

金属有机骨架 (Metal-Organic Frameworks, MOFs)是由金属离子或团簇与刚性有机分子连接配合形成一维、二维或三维空间网络结构的一种多孔材料,具有永久孔隙率,近年来在催化领域得到广泛关注[2, 10 − 16]。Kalidindi团队以 MOF 为载体负载金属Pd颗粒,MOF结构中–OH官能团与Pd间的作用,获得了较高的炔烃半加氢选择性,反应温度也降低到了室温[17]。Mukherjee团队利用炔基官能化的MOF锚定Pd离子,提高了Pd纳米颗粒的负载量,避免了Pd的流失,增强了催化剂在炔烃加氢反应中的稳定性[18]。然而,MOF多为微孔结构,分子扩散到微孔中金属颗粒的阻力较大,导致较低的反应活性。……

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