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石墨烯负载Co-CeOx纳米复合物的制备及其对氨硼烷水解产氢的催化性能

2021-10-12邹爱华徐晓梅林路贺康志兵

燃料化学学报 2021年9期
关键词:催化剂

邹爱华 ,徐晓梅 ,周 浪 ,林路贺 ,康志兵

(1.江西师范大学,化学化工学院,江西 南昌 330022;2.南昌航空大学,材料科学与工程学院,江西 南昌 330063;3.华中科技大学无锡研究院,江苏 无锡 214174)

氢能具有清洁、高效、可再生的优点,被誉为是未来最有发展前景的能源之一[1 − 3]。然而,氢气性质活泼,易燃易爆,密度低,难以实现高密度储存,同时在运输和使用时容易产生安全隐患。因而实现氢的规模储运,是氢能应用得到快速发展的关键[4, 5]。氨硼烷 (NH3BH3, AB)由于具有高的储氢含量(19.6%)和良好的稳定性,是理想的储氢材料之一[6, 7]。AB的脱氢方式有三种:热解、醇解和水解。与热解[8]和醇解[9, 10]相比较,水解室温下就能反应、成本低廉,是一种有效的产氢方式。其反应过程如式(1)所示,即1 mol AB完全反应可以释放 3 mol H2[11 − 13]。

在未添加催化剂时(溶液pH值>7),该反应开始时间长且放氢缓慢。但是添加金属催化剂后,反应放氢时间明显缩短且具有好的可控性。到目前为止,贵金属纳米粒子如Pt、Pd、Ru、Rh等被认为是催化氨硼烷水解的最有效催化剂[14 − 17]。然而,由于其储量有限并且价格昂贵,限制了其在实际生产中的应用。近年来,非贵金属钴基催化剂在AB的催化水解方面被广泛地研究[18 − 22]。本课题组制备的还原氧化石墨烯负载非贵金属单质Co[21]以及双金属Co-Ni[22]催化剂对于AB水解都表现出良好的催化性能。然而,寻找到更加高效、稳定的非贵金属催化剂,且能够进一步改善催化剂的动力学性能,是实现AB水解制氢实际应用的关键问题之一。

稀土金属氧化物,得到越来越多的关注[23, 24]。稀……

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